Ֆուտբոլային կարիերային մեծ մասը Սիմոնյանն անցկացրել է Մոսկվայի «Սպարտակում»՝ նրա կազմում դառնալով ԽՍՀՄ քառակի չեմպիոն և ԽՍՀՄ կրկնակի գավաթակիր: Հարձակվողը դարձել է լավագույն ռմբարկուն «կարմիր-սպիտակների» պատմության մեջ՝ խփելով 160 գոլ և լավագույն ռմբարկուն «Սպարտակի» կազմում երկրի առաջնության հանդիպումներում (133 գոլ):