Từ khi ra đời, Mặt trận được tổ chức để thu hút tất cả các nhà hoạt động chống Chính phủ Việt Nam Cộng hòa, bao gồm cả những người theo và không theo chủ nghĩa cộng sản, với mục tiêu kết nối tất cả những người đối nghịch với "Mỹ Diệm". Về mặt pháp lý, Mặt trận Dân tộc Giải phóng miền Nam Việt Nam là một phong trào giải phóng, liên minh của các đảng phái, tổ chức chính trị - xã hội tại miền Nam và có lập trường, chủ quyền kiểm soát riêng. Phía Mặt trận và Chính phủ Cách mạng lâm thời Cộng hòa miền Nam Việt Nam bác bỏ sự hợp pháp của chính quyền Sài Gòn.