Tháng 10 năm 1933 ông cùng bà Elsa quay trở lại Hoa Kỳ và đảm nhiệm chức vụ giáo sư tại Viện nghiên cứu cao cấp Princeton tại Princeton, New Jersey. Trường này ban đầu đề nghị ông làm việc trong thời gian một năm rưỡi. Ông vẫn chưa quyết định về tương lai của mình (có nhiều trường đại học ở châu Âu mời ông về nghiên cứu, bao gồm Oxford), nhưng đến năm 1935 ông quyết định ở lại Hoa Kỳ. Ông làm việc tại viện Princeton cho tới khi qua đời năm 1955. Tại viện cũng có các nhà khoa học lớn khác như John von Neumann và Kurt Gödel), ông cũng sớm hình thành tình bạn thân thiết với Gödel. Họ hay đi dạo những quãng đường dài để cùng nhau thảo luận về công việc của nhau. Trợ lý cuối cùng của ông là nhà vật lý Bruria Kaufman. Ở viện nghiên cứu, ông tiếp tục tập trung phát triển thuyết trường thống nhất nhưng đã không thành công. Einstein cũng luôn luôn giữ vững quan điểm của mình khi cho rằng lý thuyết cơ học lượng tử là không đầy đủ và không chứa yếu tố bất định. "Chúa không chơi xúc xắc".