Năm 1962, Armstrong được chuyển sang trạng thái phi hành gia. Anh ấy từng là phi công chỉ huy cho sứ mệnh Gemini 8, được phóng vào ngày 16 tháng 3 năm 1966, và cùng với David Scott, đã thực hiện lần đầu tiên kết nối thành công hai phương tiện trong không gian bằng cách kết hợp Gemini 8 của anh ấy với một tên lửa Agena không có người ở.
Neil Armstrong là người đầu tiên đặt chân lên Mặt Trăng.