Simon was responsible for writing nearly all of the pair's songs including three that reached number one on the U.S. singles charts: "The Sound of Silence", "Mrs. Robinson", and "Bridge over Troubled Water".
Simon a scris majoritatea cântecelor formației, incluzând trei care au ajuns pe primul loc în topul singleurilor din SUA - "The Sounds of Silence", "Mrs. Robinson" și "Bridge over Troubled Water".