On 29 January 2015, Bailly signed a five-and-a-half-year contract with fellow La Liga team Villarreal for a €5.7 million fee, mainly as a replacement to Arsenal-bound Gabriel Paulista.
La 29 ianuarie 2015, Bailly a semnat un contract de cinci ani și jumătate cu echipă din La Liga, Villarreal, pentru o sumă de 5,7 milioane de euro, în principal ca înlocuitor al lui Gabriel Paulista, legat de Arsenal.