Tại vòng tứ kết UEFA Champions League 2006–07, Ronaldo ghi bàn trong trận đấu thứ 30 của anh ở giải đấu này, lập cú đúp trong chiến thắng 7–1 trước Roma. Anh ghi bàn trong bốn phút ở trận bán kết lượt đi với Milan, kết thúc với chiến thắng 3–2, nhưng sau đó United để thua 3–0 lượt về tại San Siro. Anh cũng giúp United lọt vào chung kết FA Cup 2007, nhưng bị Chelsea đánh bại với tỷ số 1–0. Ronaldo ghi bàn thắng duy nhất trong trận derby Manchester vào ngày 5 tháng 5 năm 2007 (bàn thắng thứ 50 của anh cho câu lạc bộ), khi Manchester United giành chức vô địch Premier League lần đầu tiên sau bốn năm. Nhờ những màn trình diễn ấn tượng của mình, anh đã nhận được một loạt các giải thưởng cá nhân trong mùa giải đó. Anh giành được các giải thưởng của Hiệp hội Cầu thủ Chuyên nghiệp bao gồm Cầu thủ xuất sắc nhất, Cầu thủ được người hâm mộ yêu thích nhất và Cầu thủ trẻ xuất sắc nhất cũng như giải Cầu thủ xuất sắc nhất của Hiệp hội Nhà báo Bóng đá, trở thành cầu thủ đầu tiên giành được cả bốn giải thưởng chính của PFA và FWA. Mức lương câu lạc bộ của anh được tăng lên 120.000 bảng một tuần (tổng cộng 31 triệu bảng một năm) như một phần của bản hợp đồng 5 năm với United. Ronaldo là á quân Quả bóng vàng 2007 sau Kaká, anh còn đứng thứ ba trong cuộc chạy đua giành danh hiệu Cầu thủ xuất sắc nhất năm 2007 của FIFA sau Kaká và Lionel Messi.Ronaldo lập hat-trick đầu tiên và duy nhất cho Manchester United trong chiến thắng 6–0 trước Newcastle United vào ngày 12 tháng 1 năm 2008, đưa United vươn lên ngôi đầu bảng xếp hạng Premier League. Một tháng sau, vào ngày 19 tháng 3, anh đảm nhận băng đội trưởng United lần đầu tiên trong chiến thắng trên sân nhà trước Bolton, ghi cả hai bàn thắng của trận đấu. Bàn thắng thứ hai của Ronaldo trong trận đấu này là bàn thắng thứ 33 của anh tại mùa giải đó, vượt qua 32 bàn thắng của George Best ở mùa giải 1967–68, thiết lập kỷ lục mới của câu lạc bộ về số bàn thắng ghi được trong một mùa giải bởi một tiền vệ. Với 31 bàn thắng, anh giành được Chiếc giày vàng Premier League, cũng như Chiếc giày vàng châu Âu, giúp anh trở thành cầu thủ chạy cánh đầu tiên giành được giải thưởng này. Anh đồng thời nhận được giải thưởng Cầu thủ xuất sắc nhất năm của PFA và Cầu thủ xuất sắc nhất năm của FWA trong mùa giải thứ hai liên tiếp. Tại vòng 16 đội UEFA Champions League, Ronaldo ghi bàn quyết định vào lưới Lyon, giúp United góp mặt ở tứ kết với tổng tỷ số 2–1, anh ghi bàn thắng bằng đầu trong chiến thắng 3–0 tứ kết trước Roma. United tiến đến trận chung kết gặp Chelsea ở Moskva, anh ghi bàn thắng mở tỷ số và thực hiện không thành công lượt sút của mình trong loạt luân lưu, Manchester United lên ngôi vô địch. Với tư cách là Vua phá lưới Champions League, Ronaldo được vinh danh là Cầu thủ xuất sắc nhất mùa bóng của UEFA.Anh đã ghi tổng cộng 42 bàn thắng trên mọi đấu trường trong mùa giải 2007–08, mùa giải thành công nhất của Ronaldo trong thời gian ở Anh. Ronaldo bị treo giò ba trận sau khi húc đầu vào một cầu thủ Portsmouth trong giai đoạn đầu mùa giải. Có tin đồn cho rằng Ronaldo sẽ chuyển đến Real Madrid, United đã đệ đơn khiếu nại lên FIFA cáo buộc Madrid cố tình theo đuổi cầu thủ của họ, nhưng sau đó Madrid lên tiếng bác bỏ thông tin này. Chủ tịch FIFA Sepp Blatter khẳng định rằng anh được phép rời câu lạc bộ chủ quản, mô tả nó là "chế độ nô lệ thời hiện đại". Bất chấp việc Ronaldo công khai ủng hộ Blatter, anh vẫn ở lại United thêm một năm nữa.
Tại vòng tứ kết UEFA Champions League 2006–07, Ronaldo ghi bàn trong trận đấu thứ 30 của anh ở giải đấu này, lập cú đúp trong chiến thắng 7–1 trước Roma. Có tin đồn cho rằng Ronaldo sẽ chuyển đến Real Madrid, United đã đệ đơn khiếu nại lên FIFA cáo buộc Madrid cố tình theo đuổi cầu thủ của họ, nhưng sau đó Madrid lên tiếng bác bỏ thông tin này.