Một ngày sau sinh nhật tuổi 22 của mình, Ronaldo lần đầu tiên đảm nhận băng đội trưởng của Bồ Đào Nha trong trận giao hữu với Brazil vào ngày 6 tháng 2 năm 2007, theo yêu cầu của chủ tịch Liên đoàn bóng đá Bồ Đào Nha Carlos Silva, người đã qua đời hai ngày trước đó. Trước thềm Euro 2008, anh đã được khoác áo số 7 lần đầu tiên. Trong khi anh ghi được tám bàn thắng tại vòng loại, thành tích cao thứ hai, anh chỉ ghi được một bàn thắng trong suốt giải đấu, bàn thắng thứ hai trong chiến thắng 3–1 của Bồ Đào Nha trước Cộng hòa Séc tại vòng bảng; trong trận đấu đó, anh cũng tham gia kiến tạo bàn thắng thứ ba cho Bồ Đào Nha ở phút bù giờ, được ghi bởi Quaresma và được bầu là cầu thủ xuất sắc nhất trận vì màn trình diễn của anh. Bồ Đào Nha bị loại ở vòng tứ kết với thất bại 3–2 trước Đức.Sau màn trình diễn không thuyết phục của Bồ Đào Nha ở giải vô địch châu Âu, Luiz Felipe Scolari buộc phải nhường chức huấn luyện viên trưởng cho Carlos Queiroz, người trước đây từng là trợ lý huấn luyện viên tại United. Queiroz đã đưa Ronaldo trở thành đội trưởng thường trực của đội tuyển vào tháng 7 năm 2008. Ronaldo đã không ghi được một bàn thắng nào tại vòng loại World Cup 2010, khi Bồ Đào Nha suýt bị loại khỏi giải đấu trước khi giành chiến thắng trong trận play-off với đội tuyển Bosnia và Herzegovina. Ở vòng bảng World Cup, anh được bầu là cầu thủ xuất sắc nhất trong cả 3 trận đấu với Bờ Biển Ngà, Bắc Triều Tiên và Brazil. Bàn thắng duy nhất của anh tại giải đấu là trong trận thắng đậm 7–0 của họ trước Bắc Triều Tiên, đánh dấu bàn thắng quốc tế đầu tiên của anh sau 16 tháng. Bồ Đào Nha dừng bước tại World Cup với thất bại 1–0 trước nhà vô địch Tây Ban Nha ở vòng 16 đội.Ronaldo đã ghi bảy bàn thắng tại vòng loại Euro 2012, bao gồm hai bàn thắng vào lưới Bosnia và Herzegovina ở trận play-off, giúp Bồ Đào Nha đến với giải đấu, nơi họ bị xếp vào "bảng đấu tử thần". Trong trận đấu cuối cùng vòng bảng với Hà Lan, Ronaldo đã lập cú đúp để ấn định chiến thắng 2–1. Anh đã đánh đầu ghi bàn trong trận tứ kết với Cộng hòa Séc để giúp Bồ Đào Nha giành chiến thắng 1–0. Trong cả hai trận đấu với Hà Lan và Cộng hòa Séc, anh được bầu là cầu thủ xuất sắc nhất trận. Sau khi trận bán kết với Tây Ban Nha kết thúc thời gian thi đấu chính thức mà không có bàn thắng nào, với việc Ronaldo đã tung ra ba cú sút vọt xà, Bồ Đào Nha thất bại trong loạt sút luân lưu. Ronaldo chưa kịp sút quả phạt đền vì anh dự kiến sẽ thực hiện lượt sút thứ năm, một quyết định đã bị giới truyền thông đặt dấu hỏi. Đồng đội của Ronaldo, Nani, nói rằng Ronaldo "đòi" được hưởng quả đá phạt đền cuối cùng. Là Vua phá lưới với ba bàn thắng, cùng với năm cầu thủ khác, anh một lần nữa được xếp vào đội hình xuất sắc nhất giải.
Một ngày sau sinh nhật tuổi 22 của mình, Ronaldo lần đầu tiên đảm nhận băng đội trưởng của Bồ Đào Nha trong trận giao hữu với Brazil vào ngày 6 tháng 2 năm 2007, theo yêu cầu của chủ tịch Liên đoàn bóng đá Bồ Đào Nha Carlos Silva, người đã qua đời hai ngày trước đó. Queiroz đã đưa Ronaldo trở thành đội trưởng thường trực của đội tuyển vào tháng 7 năm 2008.