Trong mùa giải tiếp theo, mùa 2011–12, Ronaldo đã vượt qua thành tích ghi bàn trước đó của chính mình với 60 bàn thắng trên mọi đấu trường. Anh góp mặt trở lại trong đề cử Quả bóng vàng FIFA 2011, với vị trí á quân sau Messi, sau khi ghi hat-trick vào lưới Real Zaragoza, Rayo Vallecano, Málaga, Osasuna và Sevilla, đưa Madrid lên ngôi đầu bảng trong giai đoạn giữa mùa.Ronaldo giúp Real Madrid giành chức vô địch La Liga sớm lần đầu tiên sau 4 năm, với kỷ lục 100 điểm. Sau cú hat-trick vào lưới Levante, tiếp tục nới rộng khoảng cách điểm số với Barcelona, anh ghi bàn thắng thứ 100 tại giải đấu cho Madrid trong chiến thắng 5–1 trước Real Sociedad vào ngày 24 tháng 3 năm 2012, một cột mốc mà anh đạt được chỉ sau 92 trận ra sân trong ba mùa giải, phá vỡ kỷ lục trước đó do Ferenc Puskás nắm giữ. Một hat-trick khác trong trận derby Madrid với Atlético Madrid đã nâng tổng số bàn thắng tại giải đấu này của anh lên 40 bàn, bằng với số bàn thắng kỷ lục của anh ở mùa giải trước. Bàn thắng cuối cùng của anh ở La Liga mùa giải đó vào lưới Mallorca, nâng tổng số bàn thắng của anh lên 46 bàn, kém 4 bàn so với kỷ lục vừa mới được thiết lập bởi Messi, và anh được vinh danh là cầu thủ đầu tiên chọc thủng lưới tất cả 19 đội trong một mùa giải ở La Liga.Ronaldo bắt đầu mùa giải 2012–13 bằng việc giành chức vô địch Supercopa de España 2012, danh hiệu thứ ba của anh tại Tây Ban Nha. Với bàn thắng ở mỗi lượt trận của Ronaldo, Madrid đã giành Siêu cúp Tây Ban Nha nhờ luật bàn thắng trên sân khách sau trận hòa chung cuộc 4–4 trước Barcelona. Mặc dù Ronaldo công khai bình luận rằng anh không hài lòng về "vấn đề chuyên môn" của câu lạc bộ, bằng chứng là việc anh không ăn mừng bàn thắng thứ 150 của mình cho Madrid, tỷ lệ ghi bàn của anh không bị ảnh hưởng quá nhiều. Sau khi lập hat-trick, bao gồm hai quả phạt đền, vào lưới Deportivo La Coruña, anh ghi hat-trick đầu tiên ở Champions League trong chiến thắng 4–1 trước Ajax. Bốn ngày sau, anh trở thành cầu thủ đầu tiên ghi bàn trong sáu trận Clásico liên tiếp khi lập một cú đúp trong trận hòa 2–2 tại Camp Nou. Ronaldo một lần nữa đứng thứ hai trong cuộc chạy đua giành Quả bóng vàng FIFA 2012, sau Messi.
Trong mùa giải tiếp theo, mùa 2011–12, Ronaldo đã vượt qua thành tích ghi bàn trước đó của chính mình với 60 bàn thắng trên mọi đấu trường. Ronaldo một lần nữa đứng thứ hai trong cuộc chạy đua giành Quả bóng vàng FIFA 2012, sau Messi.