Bầu khí quyển của Callisto rất mỏng và được cấu tạo từ CO2. Đây là kết quả của máy quang phổ cận hồng ngoại của tàu Galileo khi quan sát được vạch hấp thụ ở bước sóng 4.2 µm. Áp suất khí quyển là 7,5 × 10−12 bar và mật độ phân tử thấp chỉ có 4 × 108 cm−3. Nếu như không có nguồn thay thế, lượng khí quyển rất nhỏ này sẽ nhanh chóng bị phát tán ra vũ trụ chỉ trong 4 ngày. Quá trình thăng hoa chậm chạp của các băng CO2 có thể chính là nguồn duy trì sự tồn tại của lớp khí quyển này.Tầng điện li của Callisto được phát hiện cũng bởi tàu Galileo. Mật độ hạt điện trong tầng này là 7–17 × 104 cm−3 khá lớn không tương thích với bầu khí quyển toàn CO2 của Callisto. Người ta nghi ngờ rằng tầng điện li của Callisto có thể chủ yếu cấu thành từ O2 với tỉ lệ lớn gấp 10 đến 100 lần CO2. Mặc dù vậy, vẫn chưa phát hiện được oxy trong khí quyển của Callisto. Những quan sát từ kính viễn vọng Hubble đã cung cấp một cận trên cho mật độ của oxy trong khí quyển Callisto, phù hợp với những tính toán về tầng điện ly đã nói ở trên. Bên cạnh đó Hubble còn phát hiện được một số khu vực tập trung oxy trên bề mặt Callisto.
Bầu khí quyển của Callisto rất mỏng và được cấu tạo từ CO2. Nếu như không có nguồn thay thế, lượng khí quyển rất nhỏ này sẽ nhanh chóng bị phát tán ra vũ trụ chỉ trong 4 ngày.