2001年8月27日,ジョリーは国連難民高等弁務官 (UNHCR) に連絡し,国際紛争地域に関する情報を得ました.これらの地域の状況について詳しく知るため,彼女は世界中の難民キャンプを訪問し始めました. 2001年2月,彼女はシエラレオネとタンザニアに18日間のミッションで初めてフィールド訪問し,後に目撃したことにショックを述べました.翌月,ジョリーはカンボジアに2週間戻り,パキスタンでアフガニスタン難民と会いました.そこで,国際緊急要請に応えて,国連難民高等弁務官 (UNHCR) に100万ドルの寄付をしました.これは,国連難民高等弁務官 (UNHCR) からこれまでに受け取った個人からの最大の寄付でした. 彼女は,国連難民高等弁務官 (UNHCR) に関するすべての任務をカバーし,国連難民高等弁務官 (UNHCR) と熟悉しました. ジョリーは,ジュネーブにある国連難民高等弁務官 (UNHCR) のグッドウィール大使として,国連難民高等弁務官 (UNHCR) と同じ条件で,国連難民高等弁務官 (UNHCR) と同じ条件で働くすべての国々を訪れました. 2001年8月27日,
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