1931年(昭和6年)、30歳。渡欧していた衣笠監督の帰国後1作目となる『黎明以前』を、杉山公平とともに撮影。ホリゾントを考案し、日本で初めてのホリゾント撮影を行う。この頃、「アイリス・イン、「アイリス・アウト」(画面が丸く開いたり、閉じたりする映像表現)や「フェイド・イン」「フェイド・アウト」、「擬似夜景」といった撮影手法を日本で初めて使用したほか、セットの奥行を出すために背景画を作る、ミニチュアセットを作る、一部の画面を合成するなど、後の特撮技術に通じることを行なっている。足元から煙を出して臨場感を高める手法で「スモーク円谷」と呼ばれた。給料の約半分を撮影技術の研究費に注ぎ込み、さらに、協力者に対してただ酒を奢る日々だった。これら特殊撮影技師としての姿は当時、他のカメラマン達には理解できず、「何をやっているのかわからないズボラヤだ」と揶揄された。「一番のスタアである林長二郎の顔をリアルに黒く写した」としてその撮影手法が社内で反発を受け、撮影待遇を、セットもロケも格下の「B級」に落とされ、照明すら制限された。当時の時代劇映画は歌舞伎の延長にあって、映画的リアリティなど無視して二枚目歌舞伎役者たちの白塗りの顔をくっきり映すものであり、こうした撮影手法はタブーだったのである。円谷はこの待遇の中、足りないライトで撮影したフィルムをネガを特殊現像で捕力したり、チャチなセットを立派に見せるため「グラスワーク」(キャメラの前に絵を描いたガラス板を置く手法)やミニチュア撮影を投入したりした。それも、そもそもは、こういう冷遇状況から生まれた工夫だった。この頃、研究資金と生活費の足しにと、現像技術を生かした新案の「30分写真ボックス」を四条通の大丸百貨店に売り込み、大丸二階に設置されたこの写真ボックスは大評判となる。円谷は自らボックスに詰め、現像を行った。1932年(昭和7年)、31歳。ら京都の映画人らと日本カメラマン協会を結成する。犬塚稔とともに日活太秦撮影所に引き抜かれて移籍。キング・コング』日本公開。試写で同作を鑑賞した円谷はこの特撮に衝撃を受け、フィルムを独自に取り寄せ、一コマ一コマを分析し研究した。この年の末に日活幹部立会いの下、スクリーン・プロセスのテストを行うが不調に終わる。スタアだった市川百々之助の顔に「ローキー照明(キーライト)」で影を作り、松竹時代も物議をかもしたその撮影手法を巡って日活の幹部と対立、同社を退社する。円谷はこの「ローキー照明」を好んだために、日活ではバスター・キートンに引っ掛けて「ロー・キートン」と呼ばれていた。して、東宝の前身であるJOトーキーに移る。12月、『百万人の合唱』で、大沢善夫から資金を受け、自ら設計した鉄製クレーンを完成し、撮影に使用する。1935年(昭和10年)、34歳。これが監督第1作となった。同年、アニメ作家政岡憲三と組み、人形アニメ映画『かぐや姫』を撮影。1936年(昭和11年)、35歳。ナチス・ドイツの宣伝相ヨーゼフ・ゲッベルスの指示で製作された日独合作映画『新しき土』で、日本で初めてスクリーン・プロセスの技術を使用。この映画のために来日した、山岳映画の巨匠として知られるアーノルド・ファンク監督を唸らせた。このスクリーン・プロセス装置は、円谷が京都時代から私費を投じて開発し続け、JOに移って大沢善夫の援助でついに完成させたものだった。ファンク監督は「これほどの装置はドイツにもない」と感嘆し、円谷に「ドイツに持って帰りたいから、ぜひ譲ってくれ」と頼み込んだほどだった。同時に、『日本スキー発達史』(澤蘭子主演)をファンクのスタッフとともに撮影。東宝入社と太平洋戦争1937年(昭和12年)、36歳。