−ションは、1957年にAlderらによって行われた。子32個という、今から見れば非常に小規模なものだった。その後計算機の性能は爆発的に向上した。核成長過程への興味はさらに大きな分子に向けられはじめた。化には長い間成功しなかった。実験とは異なる困難が待ち構えている。凍った!私たちの研究室では、6年前からこの問題にとりくんできた。結晶化は1998年に成功したが、そのときは水64分子の非常に小さな系だった。計算の手順はおおよそ以下の通りである。230Kまで下げ、その後温度を一定に保ったまま計算を続けた。以下では、主に512分子系での結果を示す。いぜい数十fs程度であるのに比べるといかに長いかがわかる。トするには、数億ステップの分子動力学計算を必要とした。図には、230Kになってからのポテンシャルエネルギーの変化を示す。ポテンシャルエネルギーの変化の様子から、次の4ステージに分類できる:液体状態での非常に長い待ち時間250ns以降のゆるやかな低下290ns以降の急激な低下320ns以降、ごく緩やかに低下する過程ポテンシャルエネルギーの時間変化。この時、核はどのように形成されてゆくのだろうか。描き分けることにした。図には、水素結合を、寿命が長いものほど明るい色で描いてある。ジから、寿命の長い水素結合が生まれ、徐々に成長する様子を見ることができる。結晶化過程のスナップショット。上より、第1ステージ(200ns)、第2ステージ(260ns)、第3ステージ(300ns)、第4ステージ(340ns)での構造。寿命の長い水素結合ほど明るい色で描いてある。結晶化の各ステージ核の内部構造はどのようになっているのだろうか。断片が核のなかに含まれているかどうかを調べることができる。構造は見出せず、アモルファス(非晶質)的な構造である。小片と考えてよいだろう。メインが混在していると言われている。ワーク欠陥が少なく「固い」構造である。違いを橋渡しし、自由エネルギー障壁を下げているのではないかと考えている。核の成長を容易にしているのではないだろうか。組み替え、徐々に欠陥の少ない安定な構造に変化していく。第2ステージで成長しはじめた核と同様であることがわかった。それが(多少サイズや位置を変えながら)徐々に大きくなっていく。いるので、単純に核生成理論をあてはめることはできない。うまく表せるような拡張が必要であり、これは今後の課題である。きる段階には至っていない。解き方(結晶化への道筋)を見付けだすことである。分子スケールでの結晶化過程の描像を明らかにしていきたいと考えている。beautiful-jekyll。