Japanese)アセトアルデヒドおよび酢酸は工業用原料として重要な化学薬品である。現在、アセトアルデヒドおよび酢酸は、工業的には石油から得られる不飽和炭化水素であるエチレンや、天然ガスから製造されるメタノールを原料として用いて製造されている。アセトアルデヒドの製造においては、PdCl2-CuCl2触媒によりエチレンを酸化してアセトアルデヒドを製造するワッカー法が主として採用されている。この方法は触媒の酸性が強いので、反応容器の材質や腐食に課題がある。酢酸の現行製造プロセスとしては、Pd/ヘテロポリ酸触媒を用いエチレンから製造する方法と、Rh触媒を用いメタノールから製造する方法の2種類の方法があるが、これらの方法においては3MPaという高い酸素圧を必要とする。21世紀に入って、地球温暖化を防止する観点から、ガソリンなどの燃料を始めとして、化学産業、ガソリンなどの燃料などあらゆる産業において化石資源から再生可能資源へと原料の転換が進められつつある。アセトアルデヒドや酢酸を製造するプロセスにおいても、石油などの化石資源から得られるエチレンのような不飽和炭化水素などから、エタノールなどのバイオマス由来の化合物に原料がシフトして行く技術潮流が見られる。このようなプロセスが実現すれば、石油資源に依らず、バイオマスを原料としてアセトアルデヒドと酢酸を製造することができるので、持続可能な化学プロセスの開拓を図ることができ、その工業的価値は大きい。エタノールを二酸化炭素と水まで完全酸化する技術は、居住空間や工場等の空気浄化やエタノールを燃料とする燃料電池にとって非常に重要であり、これに適した触媒の開発も必要とされている。これまで、エタノールを金触媒を用いて酸化する方法として、水溶液相でエタノールを酸素酸化する方法が報告されている(例えば、非特許文献1参照)。水溶液相での製造は生産効率がそれほど高いものではないことから、工業的に行うにはさらに反応時間の短縮、反応効率の改善により、高速流量においても高収量でアセトアルデヒドあるいは酢酸を製造することが必要とされる。上記のエチレンあるいはメタノールを用いる現行プロセスに置き換わりうる経済性を有する、エタノールを原料としてのアセトアルデヒドあるいは酢酸の製造プロセスを開発するには、液相による酸化ではなく、生産性の高い気相(気相反応においては反応ガス全体の触媒との接触時間は1秒前後であるのに対し、液相では分単位以上である)でのエタノール酸化反応を行うことが必要である。エタノールの除去や燃料電池に応用するためには、できるだけ低温において気相でエタノールを効率よく分解できることが重要となってくる。気相でのエタノールの酸素酸化については、これまで報告はあまりみられない。そのような数少ない報告例の一つとして、Au/CeO2によるエタノール気相酸化が挙げられる(非特許文献2)。この報告においては、アセトアルデヒドの生成は確認されているものの、反応条件として選定された473K~1073Kの温度においては、酢酸の生成は確認されていないし、エタノールの転化率を上げるべく反応温度を高温とすると、そのほとんどは炭酸ガスや一酸化炭素、メタンなどに分解されてしまう。他の報告例(非特許文献3)においては、V2O5/TiO2(anatase)による気相エタノール酸化が挙げられる。この反応においては、原料ガスの供給量を少なくすると、酢酸が選択的に生成されることが記載されているものの、反応収量が少ないという問題がある。多くの反応に対して、他の貴金属より優れた触媒特性を発現することを見出している(例えば、特許文献1、非特許文献4参照)。本発明者らは、金の粒子径が2nm以下、原子数で300個以内のクラスターになると、触媒特性がさらに激変する場合があることも見出している(例えば、非特許文献5参照)。Japanese)本発明は、金触媒を用いてエタノールからアセトアルデヒドや酢酸あるいはアセトアルデヒドを選択的に製造する方法およびエタノールを二酸化炭素と水に分解する方法並びに、これらに用いられるエタノール酸化用金触媒に関する。びにWO3からなる酸性金属酸化物からなる群より選択される1種以上であるか、又はそれらを1種類以上含む複合酸化物から選ばれた金属酸化物であることを特徴とする方法。びにIn2O3及びSiO2からなる群より選択される絶縁性金属酸化物からなる群より選択される1種以上であるか、又はそれらを1種類以上含む複合酸化物から選ばれた金属酸化物であることを特徴とする方法。MnO2、CuO、Co3O4、NiO、及びFe2O3からなる群より選択される3d遷移金属酸化物からなる群より選択される1種以上であるか、又はそれらを1種類以上含む複合酸化物から選ばれた金属酸化物であることを特徴とする方法。La2O3、Y2O3及びMgOからなる群より選択される1種以上であるか、又はそれらを1種類以上含む複合酸化物から選ばれた金属酸化物であることを特徴とする方法。ZnO、V2O5、及びIn2O3からなる群より選択される1種以上であるか、又はそれらを1種類以上含む複合酸化物から選ばれた金属酸化物であることを特徴とする方法。CuO、Co3O4、NiO、及びFe2O3からなる群より選択される1種以上であるか、又はそれらを1種類以上含む複合酸化物から選ばれた金属酸化物であることを特徴とする方法。分散・固定される金微粒子が直径10nm以下の金ナノ粒子または金クラスターであることを特徴とする方法。Japanese)ライセンスをご希望の方、特許の内容に興味を持たれた方は、下記「問合せ先」までお問い合わせください。