MBE法を用いてHOPG(0001)基板上に堆積したフラーレン単結晶薄膜を対象とし、走査型トンネル顕微鏡(STM)の探針によるフラーレン分子の脱離、ならびに重合を試みた。脱離反応に関しては、サンプルバイアス(Vs)=2Vを閾値とし、それ以上のVsで脱離反応が起こることが判明した。Vsの増加に伴い脱離分子数は増大した。これは、LUMO+1の波動関数と探針の波動関数との重なりにより結合性軌道を作り、C60が脱離するものと考えられる。Vs=2.5V、It=50pAの条件において繰り返しスキャンしたところ(室温)、C60分子が暗く観測される部分が出現した。これは、トンネル電流により、最表面のC60分子と第2層のC60分子が結合し、分子間距離が短くなったためと理解できる。重合した分子には内部構造が観測され、C60分子の回転が停止していることを示してしている。トンネル分光(STS)は、局所的な電子状態の変化を知るための有力なプローブであるが、室温では温度によるスメアリングの効果のため、微細な構造を検知できない。そこで、低温でもSTSが可能な装置の開発を同時に行なった。その結果、4.2KでのSTS測定に成功し、超伝導物質を用いてナノスケールの空間分解能を確認した。同装置を重合したC60の観察へと応用した。