2012年没1931年、チリのサンチアゴに生まれる。カリフォルニア大学バークレー校にて林業を学んだ後、ミシガン大学へ移り、その後ヨーロッパと中近東を長期に渡って旅行する。Cruzeiro」の専属カメラマンとして働くようになる。1958年、ブリティッシュカウンシルの奨励金を受賞し、ロンドンに移住して撮影する。この年、アンリ・カルティエ=ブレッソンがセルヒオ・ラレインの写真を見かけ、マグナムに誘う。翌年、パリに移り、1961年よりチリ在住の正会員となる。1968年以降は東洋文化と神秘主義に傾倒したため写真活動を停止、以後生活スタイルを思想の追求に費やした。Larrain』(2013)がある。2012年2月逝去、享年80歳。