大気エアロゾルの表面積をグローバルで換算すると地表の総表面積の100倍以上にもなると言われており、その膨大かつ特殊な反応場で起こる反応メカニズムの分子レベルでの理解は重要である。実際に大気エアロゾルが関与する反応には界面反応とバルク(液中)反応が混在しており、それぞれの寄与を定量的に評価することができなかった。界面で起こる反応とバルク中で起こる反応の違いが何に起因しているのかという物理化学的な起源に関しても、よくわかっていない。加えて、瞬時に起こる液相反応をその場測定できる新規手法を開発し、気液界面反応vs液相反応を直接比較できる実験システムを構築する。それにより、気液界面で起こる反応の特殊性の起源の解明を目指す。本提案研究が完成すると、大気における界面反応とバルク反応をどのように定量的に区別して扱えばよいかが明らかになり、大気モデルへの取り込みなど、多くの成果が見込まれる。2019年度はマイクロジェット交差衝突法の開発、および実験条件の最適化を行う。2020年度にはフェントン反応系で液相・気液界面で起こる反応のメカニズムの違いを研究する。2021-2022年度はテルペンのオゾン酸化反応系で液相・気液界面で起こる反応のメカニズムの違いを研究する。テルペン類にはカリオフィレン、ピネン、d-リモネン、イソプレン、リナロールなどを用いる。得られた結果を総括し、大気モデルへの導入を目指し、大気モデルを取り扱う研究者との打ち合わせを行う。本年度はマイクロジェット交差衝突法の開発を行う。従来の手法では、常温常圧下において液体と液体が衝突した瞬間に起こる反応をリアルタイムで計測することは困難であった。溶液Aと溶液Bが混合して反応が起こった後、溶媒を高温の乾燥窒素で乾かすことで、気相にイオンを放出させ、質量分析計で検出する。マイクロジェットが衝突する位置を可変にしておくことで、反応時間をコントロールできるようにする。ターゲットとする反応系には、大気化学で特に重要であり、さらに気液界面での反応が知られているフェントン反応系とテルペンのオゾン酸化反応系を用いる。本年度はこれらの実験条件の最適化とそれに伴う予備実験を行う。