66話Bパートでは、姿のみ登場。江原正士45話、58話、60話、66話Aパート登場。犯罪組織ガングロ団のボスであり、いたずらから凶悪犯罪まであらゆる悪事を行う悪党。各地で銀行強盗を働いた後、次にエンゼルアイランドのプラム銀行を狙ったものの、セキュリティが頑強であった為、左脳のズレで天才化していたキョロちゃんを利用しようと目論む。達を人質に取ってキョロちゃんに銀行のシステムへのハッキングを強要したが、キョロちゃんがハッキングと同時に暗号化したメールで警察に通報を行っていた為、駆け付けたグリグリ警部に逮捕された。その後も脱獄と逮捕を繰り返している。甘党であり、チョコレートケーキに釣られて逮捕された事もある。犯罪のデパートと称されるほどの悪人ではあるが、子供時代は「キョロちゃんのおまけ」によると普通の専業主婦の母と普通のサラリーマンの父を持ち、姉と妹一人ずつに囲まれたごく普通の家庭で育った内気な少年だったと言う。「悪い事をするのが楽しいから」というだけの理由で犯罪の道に走ったとの事である。プラム銀行の事件で逮捕されて以降はギョロメ一人でしか出てこない為、彼らの出番はない。後藤敦46話、88話Aパート登場。宇宙から来たロボットで、最初に出会ったキョロちゃんと親しげに接する。その正体は地球侵略を目論む悪のロボットである。好意的なロボットを装って現地住民に取り入り、ある日突然本性を表して住民を拘束し、奴隷として惑星ごと本星に引き渡すのが目的らしい。大量殺戮兵器を自負するレーザーに威力が無かったり、飛行モードは少し浮くだけだったり、無自覚に高笑いしたりと性能には微妙さが目立つ(ただ、一度キレてキョロちゃんと互角の激闘を繰り広げている)。キョロちゃんからは、名前が変という理由から、あいちゃんと呼ばれている。キョロちゃんを地球侵略に利用するつもりだったが、どんどん変な方向に流れていき、徐々に自身の任務について疑問を抱くようになっていく。一言が切っ掛けで自分が母星で「出来損ない」呼ばわりされていた事と、エンゼルアイランドに来たのも廃棄処分されたためだった事を思い出して消沈する(侵略ロボットなのは確かだが、本ばかり読んでいたらしい)。キョロちゃん、パチクリ、メグロに自分が「心」を持っている事を知らされ、自分の進む道を見出し、絵本を読むロボットとして世界各地を回っている。後にエンゼルアイランドを再訪し、暴れていたY-13号を倒してキョロちゃん達の危機を救う。その際に悪のプログラムが壊れたY-13号を弟子にした。田中理恵47話登場、84話Aパートに登場。一般公募によって生まれた女の子のキャラクターで、エンゼルアイランドに引越ししてきたという設定。頭にバンダナをいつも巻いている。エンゼルアイランド一の美少女と言われ、ファンは数多い。多少わがままな性格が玉にきずでもあり、妄想癖気味でもある。最初に出会ったキョロちゃんと遊んでいるうちに彼女に一目惚れしたパチクリ、ミッケン、チロリ達が外で騒いでいたが、そこにクリンが現れ、パチクリ達の態度にキレて暴れまわった為、逆切れして家に閉じこもってしまった(当のクリンは正気に戻り、恥ずかしさのあまり逃げ出した)。引っ越し初日に前述のような険悪なムードになったものの、いつしかキョロちゃん達の友達になっていた。占いを信じてキョロちゃんと一度付き合っていたが、それはマユちゃんの一方的な思い込みであった。今度は「友達」としてまた付き合い始めた。前述のマユちゃんの父。キョロちゃんいわく「笑っていても、怒っていても、顔が怖い」というほどの強面[13]。それが原因で、パチクリやミッケンなどがマユちゃんに会いたいと思っても、決心がつかなかった。娘のマユからはその顔が好きであると言われている。クッキーやお菓子つくりの腕はなかなか。人間の少年のようなデザインの人形で、キョロちゃんが街中で拾ったおもちゃ。名前の由来は色が剥げていて、キョロちゃんより小さいから。「-でしゅ」という語尾で話す。この世界では4年に一度6月の満月の夜にはおもちゃに命が与えられる事になっており、丁度キョロちゃんが拾った日がその日だった為に夜中に動き出した。元々はチロリの持ち物であり、「大宇宙メガロポリス第7宇宙ステーションの警察署長」という設定で、他のおもちゃ達の安全と平和を守っているつもりだったが、古くなった為に捨てられていた。一時はそれを思い出して沈むが、キョロちゃんの励ましで立ち直り、ライオンから仲間達を守った。元のおもちゃに戻った後は(捨てた事を意識していなかった)チロリに部屋に戻されたが、何故か翌朝にはキョロちゃんに家にあった。話を聞いた皆は、全てキョロちゃんの夢で、チビ丸は一歩も動いていなかったのだと言ったが、その手には夜中にキョロちゃんが渡したチョコレートが握られていた。おもちゃ屋で売られていたライオンのぬいぐるみ。キョロちゃん達に変な顔と言われる。狂暴な性格で、チロリの部屋の支配権を賭けて宇宙キングに挑み、あっさり負かしてしまう。くすぐりが弱点であり、チビ丸にそれを突かれて逃走した。チロリのおもちゃの一つで、おもちゃ達のまとめ役的存在。チロリが母に強請って買ってもらったおもちゃ。顔が髑髏のロボットであり、「超ウルトラスーパー合金」なる素材で出来ている上に再現映像も流せる最新型コンピューターも搭載されている(但し、作中で見せた計算力は19+1が解ける程度で、しかも一瞬答えを21と表示しかけている)。チロリの一番のお気に入りである事を笠に威張り散らしているが、実は臆病者で喧嘩も弱く、ライオン襲撃時には容易く倒されてしまった。定岡小百合54話登場。