【請求項1】(A)下記一般式(1)で表される加水分解性シラン化合物、及び下記一般式(2)で表される加水分解性シラン化合物を加水分解縮合させて得られるポリシロキサンと、(B)下記式(3)で表される化合物を含有する有機溶剤と、(C)硬化促進剤と、を含むことを特徴とする、ダマシンプロセス用絶縁パターン形成材料。(1)〔一般式(1)中、Rは水素原子、フッ素原子、炭素数1〜5の直鎖状若しくは分岐鎖状のアルキル基、シアノ基、シアノアルキル基、アルキルカルボニルオキシ基、アルケニル基、又はアリール基を示し、Xはハロゲン原子又は−OR1を示し、R1は1価の有機基を示し、aは1〜3の整数を示す。R及びXは、それぞれ複数存在する場合は、相互に同一であっても異なっていてもよい。(2)〔一般式(2)中、Xは前記一般式(1)の定義に同じ。(3)〔一般式(3)中、R’は炭素数1〜10の直鎖状又は分岐鎖状のアルキル基を示し、R"は水素原子又は炭素数1〜9の直鎖状若しくは分岐鎖状のアルキル基を示す。R’とR"の炭素数の合計は、4〜10である。【0004】しかしながら、回路基板における半導体素子等の高集積化が進むにつれて、被加工基板上に形成される有機パターンが微細化し、且つ多層化しているため、これまでのパターン形成方法では工程数が増え、プロセスが複雑になっている。本発明は、このような課題を克服するためになされたものであり、煩雑なエッチング工程等を施すことなく、簡便に多層構造が形成できる、ダマシンプロセス用絶縁パターン形成材料を提供することを目的とする。前記の目的を達成するための手段は以下のとおりである。(A)下記一般式(1)で表される加水分解性シラン化合物(以下、「化合物(1)」ともいう)、及び下記一般式(2)で表される加水分解性シラン化合物(以下、「化合物(2)」ともいう)を加水分解縮合させて得られるポリシロキサンと、(B)下記式(3)で表される化合物(以下、「化合物(3)」ともいう)を含有する有機溶剤と、(C)硬化促進剤と、を含むことを特徴とする、ダマシンプロセス用絶縁パターン形成材料。(1)〔一般式(1)中、Rは水素原子、フッ素原子、炭素数1〜5の直鎖状若しくは分岐鎖状のアルキル基、シアノ基、シアノアルキル基、アルキルカルボニルオキシ基、アルケニル基、又はアリール基を示し、Xはハロゲン原子又は−OR1を示し、R1は1価の有機基を示し、aは1〜3の整数を示す。R及びXは、それぞれ複数存在する場合は、相互に同一であっても異なっていてもよい。(2)〔一般式(2)中、Xは前記一般式(1)の定義に同じ。(3)〔一般式(3)中、R’は炭素数1〜10の直鎖状又は分岐鎖状のアルキル基を示し、R"は水素原子又は炭素数1〜9の直鎖状若しくは分岐鎖状のアルキル基を示す。R’とR"の炭素数の合計は、4〜10である。本発明のダマシンプロセス用絶縁パターン形成材料は、レジストパターンとのインターミキシングが無く、かつ埋め込み性に優れ、ドライエッチング耐性及び絶縁性に優れた絶縁パターンを形成することができる。本発明は、ダマシンプロセスに極めて好適に使用することができる。【図1】絶縁パターン形成方法を説明する模式図である。以下、本発明の実施の形態について詳細に説明する。<絶縁パターン形成方法>参考発明の絶縁パターン形成方法は、工程〔I〕:有機パターン形成工程、工程〔II〕:絶縁材料の埋め込み工程、工程〔III〕有機パターンの除去工程、工程〔IV〕反転パターンの硬化工程を経て、絶縁パターンを形成する方法である。当該絶縁パターンは、ダマシンプロセスによって埋め込み配線を形成するための絶縁膜として、好適に用いることができる。参考発明の絶縁パターン形成方法(2)は、デュアルダマシンプロセスに好適に用いられる方法であり、工程〔I〕と工程〔II〕とを2回繰り返して行った後に工程〔III〕及び工程〔IV〕を行うことで、目的とする絶縁パターンを形成することができる。参考発明の絶縁パターン形成方法(2)の各工程は、工程〔1〕:パターン(1)形成工程、工程〔2〕:パターン(1)間への絶縁材料の埋め込み工程、工程〔3〕:パターン(1)上表面の露出工程、工程〔4〕:パターン(2)形成工程、工程〔5〕:パターン(2)間への絶縁材料の埋め込み工程、工程〔6〕:有機パターン(パターン(1)及びパターン(2))の除去工程、工程〔7〕:反転パターンの硬化工程となり、工程〔1〕及び工程〔4〕が前記工程〔I〕に、工程〔2〕及び工程〔5〕が前記工程〔II〕に、工程〔6〕が前記工程〔III〕に、工程〔7〕が前記工程〔IV〕に該当する。参考発明の絶縁パターン形成方法における工程〔I〕では、基板上に有機パターンが形成される。この有機パターンの形成方法は特に限定されず、公知のフォトリソグラフィー法、ナノインプリント法等を用いて形成することができ、フォトリソグラフィー法が好適に用いられる。フォトリソグラフィー法を用いる場合は下記のように形成することができる。前記基板上にレジスト組成物を塗布し、乾燥することでフォトレジスト膜を形成する。形成されたレジスト膜の所用領域に、所定パターンのマスクを介して放射線を照射して露光を行う。その後、現像処理を行うことにより、所定パターンのレジストパターン(有機パターン)を形成することができる。当該レジストパターンの形成には、微細パターンを形成する手法であるダブルパターニング法、ダブルエクスポージャー法等を適宜用いてもよい。特開2008−292975号公報に記載されているような、酸の作用によりアルカリ現像液に対する溶解度が増大する樹脂を有するレジスト組成物を、有機溶剤等で現像する方法を用いてもよく、該方法とダブルエクスポージャー法とを組み合わせて用いてもよい。前記基板としては、例えば、シリコンウェハ、アルミニウムで被覆したウェハ等を用いることができる。この基板上には、後述のレジスト組成物の潜在能力を最大限に引き出すため、特公平6−12452号公報等に開示されているように、有機系又は無機系の反射防止膜を予め形成しておいてもよい。前記レジスト組成物としては、例えば、酸発生剤等を含有する化学増幅型のレジスト組成物等を、適当な溶媒中に、例えば0.1〜20質量%の固形分濃度となるように溶解したのち、例えば孔径30nm程度のフィルターでろ過して調製されたものを使用することができる。ArF用レジスト組成物やKrF用レジスト組成物等の市販されているレジスト組成物をそのまま使用することもできる。有するポジ型レジスト組成物が好ましく用いられる。ロール塗布等の適宜の塗布手段が挙げられる。レジスト組成物を塗布した後の乾燥手段は特に限定されないが、例えば、予備加熱することにより、塗膜中の溶剤を揮発させることができる。この加熱条件は、レジスト組成物の配合組成によって適宜調整されるが、通常、30〜200°C程度、好ましくは50〜150°Cである。乾燥後に得られる前記レジスト膜の厚みは特に限定されないが、通常、10〜1000nmであり、好ましくは50〜500nmである。EUV(超紫外線)、X線、荷電粒子線等から適宜選定されるが、ArFエキシマレーザ(波長193nm)或いはKrFエキシマレーザ(波長248nm)で代表される遠紫外線が好ましい。微細パターンの作成には、EUVを用いることもできる。露光方法として液浸露光等も好適に用いることができる。露光量等の露光条件は、レジスト組成物の配合組成や添加剤の種類等に応じて適宜選定される。前記露光後には、加熱処理を行うことが好ましい。この加熱処理により、樹脂成分中の酸解離性基の解離反応が円滑に進行させることができる。この加熱条件は、レジスト組成物の配合組成によって適宜選択されるが、加熱温度は通常、30〜200°C、好ましくは50〜170°Cである。加熱時間は通常10〜300秒間、好ましくは30〜180秒間である。前記現像に使用される現像液としては、例えば、水酸化ナトリウム、水酸化カリウム、炭酸ナトリウム、けい酸ナトリウム、メタけい酸ナトリウム、アンモニア水、エチルアミン、n−プロピルアミン、ジエチルアミン、ジ−n−プロピルアミン、トリエチルアミン、メチルジエチルアミン、エチルジメチルアミン、トリエタノールアミン、テトラメチルアンモニウムヒドロキシド、ピロール、ピペリジン、コリン、1,8−ジアザビシクロ−[5.4.0]−7−ウンデセン、1,5−ジアザビシクロ−[4.3.0]−5−ノネン等のアルカリ性化合物の少なくとも1種を溶解したアルカリ性水溶液が好ましい。アルコール系溶剤、ケトン系溶剤、エーテル系溶剤、エステル系溶剤、アミド系溶剤等の有機溶剤を用いてもよい。前記アルカリ性水溶液からなる現像液には、界面活性剤等を適量添加することもできる。アルカリ性水溶液からなる現像液で現像したのちは、一般に、水で洗浄して乾燥する。工程〔I〕で得られる有機パターンの形状は特に限定されず、ライン・アンド・スペースパターン、ホールパターン、ドットパターン等が挙げられる。有機パターンのサイズ(例えば、ライン・アンド・スペースの場合は線幅、ホールパターンの場合はホール径、ドットパターンの場合はドット径等)は、用途に応じて特に限定されないが、例えば、10〜100nmである。参考発明の絶縁パターン形成方法がデュアルダマシンプロセスに用いられる場合、パターン(1)の形状は、下層配線との接続に用いられるビア(孔)を形成するためのドットパターンであることが好ましい。参考発明においては、得られた有機パターンに対し、さらに溶剤不溶化処理を行うことが好ましい。溶剤不溶化処理とは、工程〔II〕においてパターン間に埋め込まれる絶縁材料の構成成分である有機溶剤に対して、有機パターンの耐性をより向上させる処理のことである。前記樹脂硬化膜としては、有機パターンを溶解・変形させず、絶縁材料に不溶であり、かつ、有機パターンと共に除去できる膜であれば特に制限はない。アクリル系重合体と架橋剤とを有する樹脂組成物を塗布・加熱して得られる膜や、アクリル系重合体と光開始剤とを有する樹脂組成物を塗布・光照射して得られる膜等を挙げることができる。有機パターンへの加熱処理としては、例えば、50〜170°Cで加熱する方法が挙げられ、露光処理としては、例えば、前述した放射線を前述した露光条件で、有機パターン全面に露光処理する方法が挙げられる。これらの処理は、二種以上の処理を組み合わせて行ってもよい。工程〔II〕では、有機パターンのパターン間に絶縁材料が埋め込まれる。ロール塗布等の適宜の塗布手段によって塗布されて、パターン間に該絶縁材料が埋め込まれる。この工程〔II〕で用いられる絶縁材料については、後段で詳細を説明する。【0023】また、工程〔II〕においては、絶縁材料を有機パターンのパターン間に埋め込んだ後に、乾燥処理を行うことが好ましい。前記乾燥処理の手段は特に限定されないが、例えば、加熱することにより、絶縁材料中の有機溶剤を揮発させることができる。この加熱条件は、材料の配合組成によって適宜調整されるが、加熱温度は通常80〜250°C、好ましくは80〜200°Cである。この加熱温度が、80〜180°Cである場合には、デュアルダマシンプロセスに用いた場合、後述のパターン(1)の上表面を露出させる工程、特にウェットエッチバック法による該工程を円滑に行うことができる。この加熱時間は通常10〜300秒間、好ましくは30〜180秒間である。埋め込まれた絶縁材料により形成された層の厚み(乾燥処理を行う場合は乾燥後の厚み)は特に限定されないが、デュアルダマシンプロセスに用いる際の、パターン(1)のパターン間に絶縁材料が埋め込まれて形成された層(以下、「第一層I」ともいう)の厚みと、パターン(2)のパターン間に絶縁材料が埋め込まれて形成された層(以下、「第二層II」ともいう)の厚みは、通常、それぞれ10〜1000nmであり、好ましくはそれぞれ50〜500nmである。工程〔III〕では、有機パターンが除去され、絶縁材料からなる反転パターンが得られる。有機パターンの除去に先立ち、有機パターンの上表面を露出させる処理を行うことが好ましい。具体的には、上述した絶縁材料により形成された層の上表面に平坦化加工を施すことにより、有機パターンの上表面を露出させる。前記平坦化加工で利用される平坦化法としては、ドライエッチバック、ウェットエッチバック等のエッチング法や、CMP法等を用いることができる。これらのなかでも、フッ素系ガス等を用いたドライエッチバック、CMP法が好ましい。平坦化加工における加工条件は特に限定されず、適宜調整できる。有機パターンの除去方法としては特に制限されず、ウェットエッチング、ドライエッチング等が挙げられるが、好ましい方法としては、パターンが形成された基板を全面露光した後に、現像(ウェットエッチング)により除去する方法が挙げられる。酸発生剤を有するポジ型レジスト材料が挙げられる。全面露光によって、有機パターンを形成するポジ型レジスト材料中の酸発生剤から酸が発生し、樹脂中の酸解離性基が解離して樹脂のアルカリ可溶性が向上するため、有機パターンは現像液により除去できる、というメカニズムである。工程〔IV〕では前記工程〔III〕で得られた反転パターンを硬化させ、絶縁パターンが得られる。硬化方法としては不活性ガス雰囲気下又は真空下での加熱処理(熱硬化)、好ましくは紫外線を用いた露光処理(UV硬化)等が挙げられる。この硬化条件は、絶縁材料の組成によって適宜調整されるが、加熱温度は300〜450°C、好ましくは350〜420°Cである。この加熱温度が、350〜420°Cである場合には、材料の誘電率を効果的に下げることが可能である。この加熱時間は通常10〜90分間、好ましくは10〜60分間である。絶縁材料がシロキサン系材料である場合は、紫外線(好ましくは高圧水銀ランプから得られる紫外線)露光しながら加熱することで、効果的に低誘電率の膜を得ることができる。この場合、露光及び加熱時間は通常1〜30分間、好ましくは1〜15分間である。I〕〜〔IV〕を備える参考発明の絶縁パターン形成方法の具体的な例を、図1を用いて説明する。前記工程〔I〕では、図1の(a)に示すように、必要に応じて反射防止膜2が形成された基板1上に、レジスト組成物が塗布され、加熱等による乾燥工程を経て所定膜厚のレジスト膜3が形成される。レジスト膜3の所用領域に、所定パターンのマスクを介して放射線等の照射による露光が行われた後、現像されることによってレジストパターン31が形成される〔図1の(b)参照〕。前記工程〔II〕では、図1の(c)に示すように、レジストパターン31のパターン間に絶縁材料が埋め込まれるように、パターン31が形成された被加工基板1上に絶縁材料が塗布され、加熱等による乾燥工程を経て絶縁材料膜4が形成される。その後、前記工程〔III〕では、図1の(d)に示すように、レジスト膜31の上表面が露出するように、エッチバック法やCMP法等の手段により平坦化加工が行われ、上表面が露出したレジスト膜31に対して全面露光が行われた後に、現像により、パターン31が除去されることで、反転パターン41が形成される〔図1の(e)参照〕。最後に、前記工程〔IV〕では、図1の(f)に示すように、反転パターン41に対して露光処理及び加熱処理が行われ、反転パターンが硬化されて、絶縁パターン51が形成される。絶縁パターン形成方法(2)工程〔1〕は、上述した工程〔I〕と同様に行われ、工程〔2〕は、上述した工程〔II〕と同様に行われる。工程〔1〕及び工程〔2〕により、パターン(1)のパターン間に絶縁材料が埋め込まれて形成された第一層Iが形成される。工程〔3〕では、パターン(1)の上表面が露出される。具体的には、第一層Iの上表面に平坦化加工を施すことにより、パターン(1)の上表面を露出させる。前記平坦化加工で利用される平坦化法としては、上述した、有機パターンの上表面を露出させるための平坦化加工で用いられる方法として記載した方法を、適宜用いることができるが、なかでも、フッ素系ガス等を用いたドライエッチバック、CMP法が好ましい。工程〔4〕では、パターン(1)の上表面と接するパターン(2)が形成される。具体的には、工程〔3〕でパターン(1)の上表面が露出した第一層I上にパターン(2)が形成される。パターン(2)の形成方法は特に限定されず、上述した工程〔I〕と同様の方法を用いて形成することができる。工程〔5〕では、パターン(2)のパターン間に絶縁材料が埋め込まれる。ロール塗布等の適宜の塗布手段によって塗布されて、パターン間に該絶縁材料が埋め込まれて第二層IIが形成される。この工程〔5〕で用いられる絶縁材料としては、前記工程〔II〕で用いられる絶縁材料と同じものが好適に用いられ、該材料については、後段で詳細を説明する。工程〔6〕では、上述した工程〔III〕と同様の方法で、パターン(1)及びパターン(2)が除去され、反転パターンが形成される。工程〔7〕では、上述した工程〔IV〕と同様の方法で、反転パターンが硬化され、絶縁パターンが得られる。【0029】<絶縁材料>参考発明の絶縁パターン形成方法で用いられる絶縁材料としては、室温におけるk値が5以下である膜が得られる材料が好ましく用いられる。ここで言う「k値」とは、比誘電率を指す。本明細書においては、0.1Ω・cm以下の抵抗率を有する8インチのN型シリコンウェハ上に絶縁材料の膜を形成し、該膜上に蒸着法によりアルミニウム電極パターンを形成したサンプルについて、周波数100kHzの周波数で、アジデント社製、「HP16451B電極」及び「HP4284AプレシジョンLCRメーター」を用いてCV法により当該膜の比誘電率を測定して得られた値である。35(1997))等のシクロブテン系ポリマー;住友ベークライト製CRC5200のようなポリベンゾオキサゾールを挙げる事ができる。中でも絶縁材料としてはポリシロキサンが好ましく、本発明の絶縁パターン形成材料が特に好ましく用いられる。【0031】<絶縁パターン形成材料>本発明のダマシンプロセス用絶縁パターン形成材料は、ポリシロキサン(A)及び溶剤(B)を含有するものである。(1)ポリシロキサン(A)ポリシロキサン(A)は、前記一般式(1)で表される化合物(1)、及び前記一般式(2)で表される化合物(2)を加水分解縮合させて得られるものであり、化合物(1)及び化合物(2)は、それぞれ一種でも数種を混合して用いてもよい。前記一般式(1)におけるRの、炭素数1〜5のアルキル基としては、メチル基、エチル基、n−プロピル基、n−ブチル基、n−ペンチル基等の直鎖状のアルキル基;イソプロピル基、イソブチル基、sec−ブチル基、t−ブチル基、イソアミル基等の分岐鎖状のアルキル基が挙げられる。これらのアルキル基における1又は2以上の水素原子は、フッ素原子等で置換されていてもよい。シアノアルキル基としては、シアノエチル基、シアノプロピル基等が挙げられる。アルキルカルボニルオキシ基としては、メチルカルボニルオキシ基、エチルカルボニルオキシ基、プロピルカルボニルオキシ基、ブチルカルボニルオキシ基等が挙げられる。【0033】アルケニル基としては、下記一般式(i)で表される基が好ましいものとして挙げられる。(i)〔一般式(i)中、nは0〜4の整数を示し、「*」は、結合手を示す。前記一般式(i)におけるnは、0〜4の整数であり、好ましくは0又は1の整数、更に好ましくは0(ビニル基)である。前記一般式(i)で表される基以外のアルケニル基としては、例えば、一般式(i)以外で表せるブテニル基、ペンテニル基、ヘキセニル基等が挙げられる。【0034】アリール基としては、フェニル基、ナフチル基、メチルフェニル基、エチルフェニル基、クロロフェニル基、ブロモフェニル基、フルオロフェニル基等が挙げられる。ハロゲン原子又はOR1である。このR1における1価の有機基としては、例えば、メチル基、エチル基、n−プロピル基、イソプロピル基、n−ブチル基、イソブチル基、sec−ブチル基、t−ブチル基等の炭素数1〜4のアルキル基が好ましいものとして挙げられる。前記一般式(1)におけるaは1〜3の整数であり、1又は2であることがより好ましい。前記一般式(1)で表される化合物(1)の具体例としては、例えば、フェニルトリメトキシシラン、ベンジルトリメトキシシラン、フェネチルトリメトキシシラン、4−メチルフェニルトリメトキシシラン、4−エチルフェニルトリメトキシシラン、4−メトキシフェニルトリメトキシシラン、4−フェノキシフェニルトリメトキシシラン、4−ヒドロキシフェニルトリメトキシシラン、4−アミノフェニルトリメトキシシラン、4−ジメチルアミノフェニルトリメトキシシラン、4−アセチルアミノフェニルトリメトキシシラン、3−メチルフェニルトリメトキシシラン、3−エチルフェニルトリメトキシシラン、3−メトキシフェニルトリメトキシシラン、3−フェノキシフェニルトリメトキシシラン、3−ヒドロキシフェニルトリメトキシシラン、3−アミノフェニルトリメトキシシラン、3−ジメチルアミノフェニルトリメトキシシラン、3−アセチルアミノフェニルトリメトキシシラン、2−メチルフェニルトリメトキシシラン、2−エチルフェニルトリメトキシシラン、2−メトキシフェニルトリメトキシシラン、2−フェノキシフェニルトリメトキシシラン、2−ヒドロキシフェニルトリメトキシシラン、2−アミノフェニルトリメトキシシラン、2−ジメチルアミノフェニルトリメトキシシラン、2−アセチルアミノフェニルトリメトキシシラン、2,4,6−トリメチルフェニルトリメトキシシラン、4−メチルベンジルトリメトキシシラン、4−エチルベンジルトリメトキシシラン、4−メトキシベンジルトリメトキシシラン、4−フェノキシベンジルトリメトキシシラン、4−ヒドロキシベンジルトリメトキシシラン、4−アミノベンジルトリメトキシシラン、4−ジメチルアミノベンジルトリメトキシシラン、4−アセチルアミノベンジルトリメトキシシラン等の芳香環含有トリアルコキシシラン;メチルトリメトキシシラン、メチルトリエトキシシラン、メチルトリ−n−プロポキシシラン、メチルトリ−iso−プロポキシシラン、メチルトリ−n−ブトキシシラン、メチルトリ−sec−ブトキシシラン、メチルトリ−tert−ブトキシシラン、メチルトリフェノキシシラン、メチルトリアセトキシシラン、メチルトリクロロシラン、メチルトリイソプロペノキシシラン、メチルトリス(ジメチルシロキシ)シラン、メチルトリス(メトキシエトキシ)シラン、メチルトリス(メチルエチルケトキシム)シラン、メチルトリス(トリメチルシロキシ)シラン、メチルシラン、エチルトリメトキシシラン、エチルトリエトキシシラン、エチルトリ−n−プロポキシシラン、エチルトリ−iso−プロポキシシラン、エチルトリ−n−ブトキシシラン、エチルトリ−sec−ブトキシシラン、エチルトリ−tert−ブトキシシラン、エチルトリフェノキシシラン、エチルビストリス(トリメチルシロキシ)シラン、エチルジクロロシラン、エチルトリアセトキシシラン、エチルトリクロロシラン、n−プロピルトリメトキシシラン、n−プロピルトリエトキシシラン、n−プロピルトリ−n−プロポキシシラン、n−プロピルトリ−iso−プロポキシシラン、n−プロピルトリ−n−ブトキシシラン、n−プロピルトリ−sec−ブトキシシラン、n−プロピルトリ−tert−ブトキシシラン、n−プロピルトリフェノキシシラン、n−プロピルトリアセトキシシラン、n−プロピルトリクロロシラン、iso−プロピルトリメトキシシラン、iso−プロピルトリエトキシシラン、iso−プロピルトリ−n−プロポキシシラン、iso−プロピルトリ−iso−プロポキシシラン、iso−プロピルトリ−n−ブトキシシラン、iso−プロピルトリ−sec−ブトキシシラン、iso−プロピルトリ−tert−ブトキシシラン、iso−プロピルトリフェノキシシラン、n−ブチルトリメトキシシラン、n−ブチルトリエトキシシラン、n−ブチルトリ−n−プロポキシシラン、n−ブチルトリ−iso−プロポキシシラン、n−ブチルトリ−n−ブトキシシラン、n−ブチルトリ−sec−ブトキシシラン、n−ブチルトリ−tert−ブトキシシラン、n−ブチルトリフェノキシシラン、n−ブチルトリクロロシラン、2−メチルプロピルトリメトキシシラン、2−メチルプロピルトリエトキシシラン、2−メチルプロピルトリ−n−プロポキシシラン、2−メチルプロピルトリ−iso−プロポキシシラン、2−メチルプロピルトリ−n−ブトキシシラン、2−メチルプロピルトリ−sec−ブトキシシラン、2−メチルプロピルトリ−tert−ブトキシシラン、2−メチルプロピルトリフェノキシシラン、1−メチルプロピルトリメトキシシラン、1−メチルプロピルトリエトキシシラン、1−メチルプロピルトリ−n−プロポキシシラン、1−メチルプロピルトリ−iso−プロポキシシラン、1−メチルプロピルトリ−n−ブトキシシラン、1−メチルプロピルトリ−sec−ブトキシシラン、1−メチルプロピルトリ−tert−ブトキシシラン、1−メチルプロピルトリフェノキシシラン、tert−ブチルトリメトキシシラン、tert−ブチルトリエトキシシラン、tert−ブチルトリ−n−プロポキシシラン、tert−ブチルトリ−iso−プロポキシシラン、tert−ブチルトリ−n−ブトキシシラン、tert−ブチルトリ−sec−ブトキシシラン、tert−ブチルトリ−tert−ブトキシシラン、tert−ブチルトリフェノキシシラン、tert−ブチルトリクロロシラン、tert−ブチルジクロロシラン等のアルキルトリアルコキシシラン類;ビニルトリメトキシシラン、ビニルトリエトキシシラン、ビニルトリ−n−プロポキシシラン、ビニルトリイソプロポキシシラン、ビニルトリ−n−ブトキシシラン、ビニルトリ−sec−ブトキシシラン、ビニルトリ−tert−ブトキシシラン、ビニルトリフェノキシシラン、アリルトリメトキシシラン、アリルトリエトキシシラン、アリルトリ−n−プロポキシシラン、アリルトリイソプロポキシシラン、アリルトリ−n−ブトキシシラン、アリルトリ−sec−ブトキシシラン、アリルトリ−tert−ブトキシシラン、アリルトリフェノキシシラン等のアルケニルトリアルコキシシラン類;等が挙げられる。【0037】これらのなかでも、反応性、物質の取り扱い容易性の観点から、4−メチルフェニルトリメトキシシラン、4−メトキシフェニルトリメトキシシラン、4−メチルベンジルトリメトキシシランメチルトリメトキシシラン、メチルトリメトキシシラン、メチルトリエトキシシラン、メチルトリ−n−プロポキシシラン、メチルトリ−iso−プロポキシシラン、メチルトリ−n−ブトキシシラン、メチルトリ−sec−ブトキシシラン、エチルトリメトキシシラン、エチルトリエトキシシラン、エチルトリ−n−プロポキシシラン、エチルトリ−iso−プロポキシシラン、エチルトリ−n−ブトキシシラン、エチルトリ−sec−ブトキシシラン、n−プロピルトリメトキシシラン、n−プロピルトリエトキシシラン、n−プロピルトリ−n−プロポキシシラン、n−プロピルトリ−iso−プロポキシシラン、n−プロピルトリ−n−ブトキシシラン、n−プロピルトリ−sec−ブトキシシラン、ビニルトリメトキシシラン、ビニルトリエトキシシラン、アリルトリメトキシシラン、アリルトリエトキシシラン等が好ましい。【0038】また、前記一般式(2)で表される化合物(2)の具体例としては、例えば、テトラメトキシシラン、テトラエトキシシラン、テトラ−n−プロポキシシラン、テトラ−iso−プロポキシシラン、テトラ−n−ブトキシラン、テトラ−sec−ブトキシシラン、テトラ−tert−ブトキシシラン、テトラフェノキシシラン、テトラクロロシラン等が挙げられる。これらのなかでも、テトラメトキシシラン及びテトラエトキシシランが、ドライエッチング耐性に優れた反転パターンが得られるため好ましい。【0039】ポリシロキサン(A)を得るための加水分解性シラン化合物としては、必要に応じて、化合物(1)及び(2)以外にも、下記一般式(ii)で表わされる加水分解性シラン化合物(以下、「化合物(ii)」ともいう。〔一般式(ii)において、R2及びR5は、それぞれ独立に、水素原子、フッ素原子、アルコキシル基、炭素数1〜5の直鎖状若しくは分岐状のアルキル基、シアノ基、シアノアルキル基、又はアルキルカルボニルオキシ基を示す。R3は、それぞれ独立に、1価の有機基を示す。R4は、アリーレン基、メチレン基、又は炭素数2〜10のアルキレン基を表し、R4が複数存在する場合はそれぞれ同一でも異なっていてもよい。bは1〜3の整数を示し、mは1〜20の整数を示す。前記一般式(ii)のR2及びR5におけるアルコキシル基としては、例えば、メトキシ基、エトキシ基、n−プロポキシ基、i−プロポキシ基、n−ブトキシ基、2−メチルプロポキシ基、1−メチルプロポキシ基、t−ブトキシ基、n−ペンチルオキシ基、ネオペンチルオキシ基、n−ヘキシルオキシ基、n−ヘプチルオキシ基、n−オクチルオキシ基、2−エチルヘキシルオキシ基、n−ノニルオキシ基、n−デシルオキシ基等を挙げることができる。炭素数1〜5の直鎖状若しくは分岐状のアルキル基としては、メチル基、エチル基、プロピル基、ブチル基等が挙げられる。これらのアルキル基における1又は2以上の水素原子は、フッ素原子等に置換されていてもよい。シアノアルキル基としては、シアノエチル基、シアノプロピル基等が挙げられる。アルキルカルボニルオキシ基としては、メチルカルボニルオキシ基、エチルカルボニルオキシ基、プロピルカルボニルオキシ基、ブチルカルボニルオキシ基等が挙げられる。前記一般式(ii)のR3における1価の有機基としては、アルキル基、アルコキシル基、アリール基、アルケニル基;グリシジル基等の環状エーテル構造を有する基等が挙げられる。これらのなかでも、アルキル基、アルコキシル基、アリール基であることが好ましい。前記アルキル基としては、炭素数1〜5の直鎖状若しくは分岐状のアルキル基が挙げられる。具体的には、メチル基、エチル基、プロピル基、ブチル基等が挙げられる。これらのアルキル基における1又は2以上の水素原子は、フッ素原子等に置換されていてもよい。前記アルコキシル基としては、炭素数1〜10の直鎖状若しくは分岐状のアルコキシル基が挙げられる。具体的には、メトキシ基、エトキシ基、n−プロポキシ基、i−プロポキシ基、n−ブトキシ基、2−メチルプロポキシ基、1−メチルプロポキシ基、t−ブトキシ基、n−ペンチルオキシ基、ネオペンチルオキシ基、n−ヘキシルオキシ基、n−ヘプチルオキシ基、n−オクチルオキシ基、2−エチルヘキシルオキシ基、n−ノニルオキシ基、n−デシルオキシ基等が挙げられる。前記アリール基としては、フェニル基、ナフチル基、メチルフェニル基、ベンジル基、フェネチル基、エチルフェニル基、クロロフェニル基、ブロモフェニル基、フルオロフェニル基等が挙げられる。これらのなかでも、フェニル基が好ましい。前記アルケニル基としては、ビニル基、1−プロペニル基、2−プロペニル基(アリル基)、3−ブテニル基、3−ペンテニル基、3−ヘキセニル基等が挙げられる。R4が複数存在する場合(即ち、前記mが2〜20の整数である場合)、複数のR4は、それぞれ、同一であってもよいし、異なっていてもよい。前記一般式(ii)のR4におけるアリーレン基としては、例えば、炭素数6〜10のアリーレン基が好ましい。具体的には、例えば、フェニレン基、ナフチレン基、メチルフェニレン、エチルフェニレン、クロロフェニレン基、ブロモフェニレン基、フルオロフェニレン基等が挙げられる。炭素数2〜10のアルキレン基としては、例えば、エチレン基、プロピレン基、ブチレン基等が挙げられる。前記一般式(ii)におけるbは、1〜3の整数であり、好ましくは1又は2である。mは、1〜20の整数であり、好ましくは5〜15、更に好ましくは5〜10である。【0050】1,2−ビス(トリメトキシシリル)ベンゼン、1,2−ビス(トリエトキシシリル)ベンゼン、1,2−ビス(トリ−n−プロポキシシリル)ベンゼン、1,2−ビス(トリ−イソプロポキシシリル)ベンゼン、1,2−ビス(トリ−n−ブトキシシリル)ベンゼン、1,2−ビス(トリ−sec−ブトキシシリル)ベンゼン、1,2−ビス(トリ−tert−ブトキシシリル)ベンゼン、1,3−ビス(トリメトキシシリル)ベンゼン、1,3−ビス(トリエトキシシリル)ベンゼン、1,3−ビス(トリ−n−プロポキシシリル)ベンゼン、1,3−ビス(トリ−イソプロポキシシリル)ベンゼン、1,3−ビス(トリ−n−ブトキシシリル)ベンゼン、1,3−ビス(トリ−sec−ブトキシシリル)ベンゼン、1,3−ビス(トリ−tert−ブトキシシリル)ベンゼン、1,4−ビス(トリメトキシシリル)ベンゼン、1,4−ビス(トリエトキシシリル)ベンゼン、1,4−ビス(トリ−n−プロポキシシリル)ベンゼン、1,4−ビス(トリ−イソプロポキシシリル)ベンゼン、1,4−ビス(トリ−n−ブトキシシリル)ベンゼン、1,4−ビス(トリ−sec−ブトキシシリル)ベンゼン、1,4−ビス(トリ−tert−ブトキシシリル)ベンゼン等が挙げられる。ポリジメトキシメチルカルボシラン、ポリジエトキシメチルカルボシラン等のポリカルボシラン等が挙げられる。【0052】これらの化合物のなかでも、ヘキサメトキシジシラン、ヘキサエトキシジシラン、1,1,2,2−テトラメトキシ−1,2−ジメチルジシラン、1,1,2,2−テトラエトキシ−1,2−ジメチルジシラン、1,1,2,2−テトラメトキシ−1,2−ジフェニルジシラン、1,2−ジメトキシ−1,1,2,2−テトラメチルジシラン、1,2−ジエトキシ−1,1,2,2−テトラメチルジシラン、1,2−ジメトキシ−1,1,2,2−テトラフェニルジシラン、1,2−ジエトキシ−1,1,2,2−テトラフェニルジシラン、ビス(トリメトキシシリル)メタン、ビス(トリエトキシシリル)メタン、1,2−ビス(トリメトキシシリル)エタン、1,2−ビス(トリエトキシシリル)エタン、1−(ジメトキシメチルシリル)−1−(トリメトキシシリル)メタン、1−(ジエトキシメチルシリル)−1−(トリエトキシシリル)メタン、1−(ジメトキシメチルシリル)−2−(トリメトキシシリル)エタン、1−(ジエトキシメチルシリル)−2−(トリエトキシシリル)エタン、ビス(ジメトキシメチルシリル)メタン、ビス(ジエトキシメチルシリル)メタン、1,2−ビス(ジメトキシメチルシリル)エタン、1,2−ビス(ジエトキシメチルシリル)エタン、ビス(ジメチルメトキシシリル)メタン、ビス(ジメチルエトキシシリル)メタン、1,2−ビス(ジメチルメトキシシリル)エタン、1,2−ビス(ジメチルエトキシシリル)エタン、1−(ジメトキシメチルシリル)−1−(トリメチルシリル)メタン、1−(ジエトキシメチルシリル)−1−(トリメチルシリル)メタン、1−(ジメトキシメチルシリル)−2−(トリメチルシリル)エタン、1−(ジエトキシメチルシリル)−2−(トリメチルシリル)エタン、1,2−ビス(トリメトキシシリル)ベンゼン、1,2−ビス(トリエトキシシリル)ベンゼン、1,3−ビス(トリメトキシシリル)ベンゼン、1,3−ビス(トリエトキシシリル)ベンゼン、1,4−ビス(トリメトキシシリル)ベンゼン、1,4−ビス(トリエトキシシリル)ベンゼン、ポリジメトキシメチルカルボシラン、ポリジエトキシメチルカルボシラン等が好ましい。化合物(ii)は、1種単独で用いてもよいし、2種以上を組み合わせて用いてもよい。ポリシロキサン(A)は、本発明における絶縁パターン形成材料に1種のみ含有されていてもよいし、2種以上含有されていてもよい。ポリシロキサン(A)の分子量は、サイズ排除クロマトグラフィによるポリスチレン換算の重量平均分子量が、好ましくは2,000〜100,000、より好ましくは2,000〜50,000、特に好ましくは2,000〜30,000である。本明細書におけるポリシロキサン(A)の分子量は、東ソー社製のGPCカラム(商品名「G2000HXL」2本、商品名「G3000HXL」1本、商品名「G4000HXL」1本)を使用し、流量:1.0mL/分、溶出溶媒:テトラヒドロフラン、カラム温度:40°Cの分析条件で、単分散ポリスチレンを標準とするゲルパーミエーションクロマトグラフィ(GPC)により測定した。【0055】(2)溶剤(B)溶剤(B)は、ポリシロキサン(A)を溶解可能であり、基板上に予め形成された有機パターンを溶解しない有機溶剤であり、化合物(3)を含有する。化合物(3)は、炭素数4〜10のアルキルアルコール(上記式(3)のR"が水素原子のもの)又はアルキルエーテル(上記式(3)のR"がアルキル基のもの)である。上記式(3)におけるR’とR"の炭素数の合計が4〜10であり、好ましくは4〜8である。化合物(3)の具体例として、アルキルアルコールとしては、1−ブタノール、2−ブタノール、2−メチル−1−プロパノール、2−メチル−2−プロパノール、1−ペンタノール、2−ペンタノール、3−ペンタノール、2−エチル−1−ブタノール、2,4−ジメチル−3−ペンタノール4−メチル−2−ペンタノール、3−メチル−2−ペンタノールなどが挙げられ、好ましいものとして、1−ブタノール、2−ブタノール、4−メチル−2−ペンタノール、3−メチル−2−ペンタノール及び2−メチル−2−プロパノールが挙げられる。アルキルエーテルとしては、ジプロピルエーテル、ジイソプロピルエーテル、ブチルメチルエーテル、ブチルエチルエーテル、ブチルプロピルエーテル、イソアミルエーテル、ジブチルエーテル、ジイソブチルエーテル、tert−ブチル−メチルエーテル、tert−ブチルエチルエーテル、tert−ブチルプロピルエーテル、ジ−tert−ブチルエーテル、ジペンチルエーテル、イソアミルエーテルなどが挙げられ、好ましいものとして、イソアミルエーテル及びジブチルエーテルが挙げられる。化合物(3)は、単独で用いても2種以上を混合して用いてもよい。溶剤(B)は、化合物(3)と他の溶剤との混合溶剤であってもよい。ケトン類、エステル類、フッ素系溶剤、水等を挙げることができる。化合物(3)以外の1価アルコール類としては、メタノール、エタノール、n−プロパノール、iso−プロパノール、フェノール、シクロヘキサノール、メチルシクロヘキサノール、3,3,5−トリメチルシクロヘキサノール、ベンジルアルコール、フェニルメチルカルビノール、ジアセトンアルコール、クレゾール等を挙げることができる。多価アルコール類としては、エチレングリコール、プロピレングリコール等を挙げることができる。多価アルコールのアルキルエーテル類としては、エチレングリコールモノメチルエーテル、エチレングリコールモノエチルエーテル、エチレングリコールジメチルエーテル、エチレングリコールジエチルエーテル、ジエチレングリコールモノメチルエーテル、ジエチレングリコールモノエチルエーテル、ジエチレングリコールジメチルエーテル、ジエチレングリコールジエチルエーテル、ジエチレングリコールエチルメチルエーテル、プロピレングリコールモノメチルエーテル、プロピレングリコールモノエチルエーテル、プロピレングリコールモノプロピルエーテル等を挙げることができる。多価アルコールのアルキルエーテルアセテート類としては、エチレングリコールエチルエーテルアセテート、ジエチレングリコールエチルエーテルアセテート、プロピレングリコールエチルエーテルアセテート、プロピレングリコールモノメチルエーテルアセテート等を挙げることができる。化合物(3)以外のエーテル類としては、ジブチルエーテルシクロペンチルメチルエーテル、シクロヘキシルメチルエーテル、シクロペンチルエチルエーテル、シクロヘキシルエチルエーテル、シクロペンチルプロピルエーテル、シクロペンチル−2−プロピルエーテル、シクロヘキシルプロピルエーテル、シクロヘキシル−2−プロピルエーテル、シクロペンチルブチルエーテル、シクロペンチル−tert−ブチルエーテル、シクロヘキシルブチルエーテル、シクロヘキシル−tert−ブチルエーテル等を挙げることができる。環状エーテル類としては、テトラヒドロフラン、ジオキサン等を挙げることができる。しては、ベンゼン、トルエン、キシレン等を挙げることができる。ケトン類としては、アセトン、メチルエチルケトン、メチルイソブチルケトン、シクロヘキサノン、4−ヒドロキシ−4−メチル−2−ペンタノン、ジアセトンアルコール等を挙げることができる。エステル類としては、酢酸エチル、酢酸ブチル、2−ヒドロキシプロピオン酸エチル、2−ヒドロキシ−2−メチルプロピオン酸メチル、2−ヒドロキシ−2−メチルプロピオン酸エチル、エトキシ酢酸エチル、ヒドロキシ酢酸エチル、2−ヒドロキシ−3−メチルブタン酸メチル、3−メトキシプロピオン酸メチル、3−メトキシプロピオン酸エチル、3−エトキシプロピオン酸エチル、3−エトキシプロピオン酸メチルを挙げることができる。フッ素系溶剤としては、例えばパーフルオロヘキサン、パーフルオロヘプタン等のパーフルオロアルカン又はパーフルオロシクロアルカン、これらの一部に二重結合の残ったパーフルオロアルケン、さらにはパーフルオロテトラヒドロフラン、パーフルオロ(2−ブチルテトラヒドロフラン)等のパーフルオロ環状エーテル、パーフルオロトリブチルアミン、パーフルオロテトラペンチルアミン、パーフルオロテトラヘキシルアミン等のフッ素系溶剤を挙げることが出来る。絶縁パターン形成材料には、水が含まれていてもよい。【0058】なお、混合できる溶剤の割合は、混合溶剤全量に対して70質量%以下であることが好ましく、更に60質量%以下が好ましい。70質量%以上その他の溶剤を混合すると、レジストとのミキシングの問題が生じて好ましくない。他の添加剤を含有させることができる。本発明の絶縁パターン形成材料を調製する方法は特に限定されないが、例えば、まず、加水分解性シラン化合物を、有機溶媒中において、水及び触媒の存在下に加水分解及び/又は縮合させることでポリシロキサン(A)を得る。具体的には、化合物(1)、化合物(2)及び必要に応じて化合物(ii)を有機溶媒中に溶解し、この溶液中に水を断続的に或いは連続的に添加し、通常0〜100°Cの温度下において加水分解及び/又は縮合させて、ポリシロキサン(A)を得る。この際、触媒は、予め有機溶媒中に溶解又は分散させておいてもよく、添加される水中に溶解又は分散させておいてもよい。この際、全加水分解性シラン化合物における化合物(1)の割合は、好ましくは1〜99モル%、より好ましくは10〜95モル%、特に好ましくは20〜90モル%である。化合物(2)の割合は、好ましくは1〜99モル%、より好ましくは5〜90モル%、特に好ましくは10〜80モル%である。化合物(1)及び(2)が上記の割合で用いられることにより、フッ素系ガスを用いたドライエッチングによるレジスト膜表面を露出するための平坦化加工が容易でありながら、ドライエッチング耐性に優れ、かつ保存安定性に優れた組成物を得ることができる。化合物(ii)の割合は、好ましくは0〜50モル%である。得られたポリシロキサン(A)と、溶剤(B)と、必要に応じて前記他の添加剤とを混合することにより、本発明の絶縁パターン形成材料を調製することができる。この際、ポリシロキサン(A)の固形分濃度は適宜調整することができるが、例えば、1〜30質量%、特に1〜20質量%とすることができる。ポリシロキサン(A)を合成する際に用いられる有機溶媒としては、この種の用途に使用される溶媒であれば特に限定されない。溶剤(B)と同様のものを挙げることができる。