(全3巻、2006-2007)は、20世紀物理学の国内・国外の研究現場の様相を生き生きとかつ多面的に伝える、類のないものとなった。受けるなど、高評を得ているしだいである。この補巻は、『書簡集』全3巻刊行後に発見された書簡・文書・資料など490点から成る。「大サイクロトロン日誌」などサイクロトロン建設をめぐる一連の書簡・文書は、当時の日本の科学の最前線を鮮やかに映し出している。よるエネルギーの利用」(1943)や、「トルーマン声明」など広島・長崎への原爆投下と敗戦前後の「敵性情報」に関する文書、1945年8月9日から1946年3月にいたる「仁科芳雄のノート」などであろう。