帽子の国で出会ったキャッピーはクッパに捕まった妹のティアラを助けるためにクッパを追いかけます。共通の目的を持った2人がパートナーを組み、マリオはキャッピーの持つ帽子の能力を使えるようになります。多彩な帽子アクションと、敵に乗り移るキャプチャーという能力を駆使して世界を駆け巡ります。世界には様々な国があります。シュワシュワーナこれ以外にも世界は存在します。ステージの各地に隠されたパワームーンを集めることで、オデッセイ号がパワーアップし次の国へ行けるようになります。次の国へ行くために必要なパワームーンの数はオデッセイ号の前にある地球儀で確認することができ、その数は国によって決まっています。ステージには国に行くのに必要な数以上のパワームーンが存在し、探索要素の1つとなっています。パワームーンは見えているものだけでなく、隠されていたり、敵を倒すと手に入ることもあります。パワームーンが見つからないときはヒント鳥からてがかりを聞くことができます。ヒントキノピオにコインをあげて手助けしてもらったり、アミーボおじさんにアミーボを使ってマップ上にありかを記してもらうこともできます。