少年期のシラードは知的に早熟で発明に熱中したが、ひどく不器用で、ピアノを習っても音の強弱の違いが遂に理解できず止めてしまった[99]。学者となってからも、突飛なアイデアを出すことに情熱を傾けるものの、手を動かす地道な作業が必要となるとあからさまに興味を失い、実験にいそしんでいたフェルミを怒らせることもあった。子供の頃から過剰に心配性でもあり、血や暴力や激しい運動も苦手であった。子供の頃彼の妹が外で遊んでいるうちに引っかき傷を作ると、あわてふためいて室内に運び入れた後で気絶してしまったという[100]。社会的活動に奔走する一方で、シラードの私生活はしばしば修羅場となった。生涯の多くの時期、安定した地位に付くことはなかったため、最晩年まで経済状態は度々危機に瀕した。家庭を持つことにも関心がなく、ブダペスト時代からの恋人には、自分は働き蜂であってオス蜂ではないとして結婚を断っている[101]。正式に結婚したが、友人にさえそのことを秘密にした。実際、13年の短い結婚生活も最後の3年を除いては夫婦別々の生活を営んだ。おける先導性に限らず、戦後のさまざまな活動でもシラードは積極性を失わなかったが、その自由奔放で、ひと時もじっとして居られない短気で自己中心的な性格は、それらを現実のものへと押し出す強力な力となるとともに、ときに軋轢を生み出しもした。したシラードへの評価は人により、また同一人物の中でも大きく分かれることになった。H・G・ウェルズと出版権を交渉し開かれた策略家となった31歳までのどこかで、彼自身の『開かれた策略』を抱いた」のだろうとする。彼の抱いたその世界を救うという目的のためには、シラードは他者への辛辣さもいとわなかった。C・P・スノーはシラードについて「強烈な自我と無敵の自己中心性をもち、よい結果をもたらす目的のためには、その個性の力を仲間たちに向け前面に押し出した。その意味で彼は縮図だがアインシュタインとの家族的類似性を持っていた」とする[104]。シラードとの間に数々の軋轢があったマンハッタン計画の指揮官グローヴズは「どんな雇い主であれ、あんなタイプの男は厄介者としてクビにしただろう」と戦後述べ、大統領に掛け合おうとするシラードの厚かましさを人種的理由で説明した[105]。その著作のみでシラードを知る人々には、しばしば科学者の良心を代表する人物のようにもみなされた。ソ連の研究所で核兵器の開発に携わっていた科学者らにも読まれ、シラードは「人類を導く良心の権化」だとみなされていたという。研究所の仲間に配り、その内容が提起する道徳的問題を互いに議論した[106]。化学者藤永茂は、ときにこうして持ち上げられるシラードが原爆開発の物語を「劇化するための便利」な道具立てで、なおかつ著者の無罪証明として利用されているのであり、ウィグナーの挙げたシラードの尊大な性格を引用してシラードは「堕ちた偶像」なのだとする。戦後の活動に触れて「核爆弾、『ヒロシマ』を絶対悪として直ちに退けるかわりに、核抑止という政治的イデオロギーのもとで、核爆弾と共に生きることを我々に強いてきた責任をレオ・シラードは背負わなければな」らないと手厳しく批判している[107]。ユージン・ラビノウィッチは、相次いで亡くなったジェームズ・フランクとシラードへの追悼文の中で、両者を対比させながら彼の独特の気質を次のように表している。「レオ・シラードは〔フランクと〕まったく異なる人で、彼に同居する独特の組み合わせを言い表すのはずっと難しい。孤独な思索者かつ政治的アジテーターであり、徹底した人道主義者である一方、ときに傲慢であり、一見すると言葉とアイデアにあふれた皮肉屋であった。フランクはすべてが一貫しており、シラードは矛盾に満ちていた。フランクは正しく慎み深いことで偉大であり、シラードはどんな誤った慎みをも持たないことで偉大であった。実戦使用に反対する政府へのアピールの方法について、年長のフランクは手続きに則り陸軍長官へ提出するほうが有効だとし、シラードはそれらを迂回し直接大統領へ訴えるべきだとして両者が対立した。ラビノウィッチはこのときの会話を引用している。