কলকাতায় এসে পরবর্তীকালে ১৯২৩ খ্রিস্টাব্দে ব্রাহ্ম ট্রেনিং স্কুল থেকে প্রথম স্থান অধিকার করে সিনিয়ার ট্রেনিং পাশ করেন।লেডি অবলা বসু তাঁকে তাঁর প্রতিষ্ঠিত নারী শিক্ষা সমিতি পরিচালিত বিদ্যালয় সমূহে পরিদর্শিকার দায়িত্ব দেন। কিন্তু অসুস্থতার কারণে কিছু দিন পর পরিদর্শিকার কাজ ছেড়ে ব্রাহ্ম বালিকা বিদ্যালয়ে যোগ দেন। সেই সঙ্গে একটি কর্পোরেশন স্কুলের প্রধান শিক্ষিকা এবং ব্রাহ্ম ট্রেনিং স্কুলের সুপারিনটেন্ডন্ট এর কাজও করতেন। সেই সাথে মেয়েদের লাঠি-ছোরা খেলা,যুযুৎসু ইত্যাদি শেখানোর জন্য 'দীপালী সংঘ' প্রতিষ্ঠা করেন। বিপ্লবী পুলিন দাস এই সংঘে শেখাতেন। 
শ্যামমোহিনীর চেষ্টাতে ১৯২৬ খ্রিস্টাব্দে পাবনার এম.ই স্কুলটি হাই স্কুলে উন্নীত হয়। স্কুলটির খরচের অনেকখানি অংশ তিনি বহন করতেন।
১৯২৯ খ্রিস্টাব্দে স্কুলের কাজ ছেড়ে অসহযোগ আন্দোলনে যোগ দেন। মহিলা সমিতি গঠন করে চরকা,খদ্দর প্রচার বিলাতিদ্রব্য বর্জনে মহিলাদের উৎসাহিত করেন। এই সময়ে তিনি 'তিলক স্বরাজ' ফান্ডে নগদ ও অলঙ্কারে ২০ হাজার টাকা চাঁদা তুলে দেন। পাবনায় লবণ আইন অমান্য আন্দোলনের অংশ নেন।

তথ্যসূত্র
মৃত্যু
কলকাতায় পরবর্তী জীবনে
জন্ম ও প্রারম্ভিক জীবন