नागभूषण नवकुमार आणि लच्छूमहाराज यांच्याकडून नृत्य, तर पं. सदाशिवराव अमृतफुले, चम्मनखाँ आणि गणपतराव देवासकर यांच्याकडून सुशीलादेवी हिंदुस्तानी गायकी शिकल्या होत्या. कलेच्या आवडीमुळे त्यांनी कुटुंबीयांचा विरोध पत्करून चित्रपटक्षेत्रात उतरण्याचा निर्णय घेतला आणि इ.स. १९४० सालातल्या लपंडाव चित्रपटाद्वारे चित्रपटसृष्टीत पदार्पण केले. इ.स. १९४१ सालच्या "सिकंदर" या चित्रपटाने त्यां हिंदी चित्रपटात आल्या. पुढील काळात त्यांनी "वसंतसेना", "बाईलवेडा", "पायाची दासी" इत्यादी मराठी चित्रपटांतून, तसेच "आँखमिचौली", "महाकवी कालिदास", "हातिमताई", "शरबती आँखे", "परबत पे अपना डेरा" इत्यादी हिंदी चित्रपटांतून अभिनय केला.

पांडुरंग सदाशिव साने यांनी लिहिलेल्या "श्यामची आई"वर प्र.के. अत्र्यांनी श्यामची आई चित्रपट बनवला. त्यात श्यामच्या आईची मुख्य व्यक्तिरेखा वनमालाबाईंनी साकारली. हा चित्रपट आणि त्यातील त्यांनी रंगवलेली आईची व्यक्तिरेखा प्रचंड लोकप्रिय ठरली. या भूमिकेसाठी त्यांना इ.स. १९५३ सालचा भारतातील सर्वोत्कृष्ट अभिनेत्रीचा राष्ट्रपती पुरस्कार लाभला.

चित्रपटांशिवाय वनमालाबाईंनी मराठी नाटकांतूनही पात्रे रंगवली. त्यांनी रंगवलेल्या "संगीत संशयकल्लोळ" नाटकातील कृत्तिका, तसेच "लग्नाची बेडी" नाटकातील रश्मी या भूमिका विशेष गाजल्या.

हे सुद्धा वाचा
पुरस्कार व मानसन्मान
आत्मचरित्र
अभिनयक्षेत्रातील कारकीर्द