१९४७ ते १९५४ या काळात त्यांनी चित्रपटांमध्ये आणि चित्रपटांसाठी काम केले. वंदे मातरम्‌, दूधभात‘ आणि गुळाचा गणपती या चित्रपटांत त्यांनी अष्टपैलू कामगिरी केली. गूळाचा गणपती या चित्रपटांत कथा, पटकथा, काव्य, संगीत, भूमिका आणि दिग्दर्शन सर्वच पुलंचे होते.

भाग्यरेखा या मराठी चित्रपटात पुलंची भूमिका होती. 

१९४७सालच्या मो.ग. रांगणेकरांच्या कुबेर चित्रपटाला देशपांडे यांनी संगीत दिले आणि चित्रपटातील गाणी देखील गायले. वंदे मातरम्‌मध्ये देशपांडे व त्यांच्या पत्‍नी सुनीताबाई यांच्या प्रमुख भूमिका होत्या. यात पु.ल. देशपांडे गायक-नट होते. पु.ल.देशपांडे यांचा देवबाप्पा प्रसिद्ध झाला व त्यातील ’’नाच रे मोरा’’ हे गाणे अनेक दशके प्रसिद्धीत राहिले. पुढचे पाऊल या चित्रपटात त्यांनी "कृष्णा महारा"ची भूमिका केली.

जीवन
चित्रपटसृष्टीत पदार्पण
लेखक-अभिनेते-नाटककार म्हणून कारकिर्दीची सुरुवात
बालपण आणि शिक्षण