पुढे ते आचार्य विनोबा भाव्यांच्या भूदान चळवळीत सहभागी झाले. त्यांनी तमिळनाडू व केरळ या राज्यांत पदयात्रा काढली.
त्यांची वृत्ती आध्यात्मिक होती. ज्ञानेश्वरी, गीता, उपनिषदे यांचा सखोल व्यासंग त्यांनी केला होता. विनोबांच्या सर्व सेवासंघात असताना १९६२च्या चीनच्या भारतावरील आक्रमणानंतर शंकररावांनी काही सहकाऱ्यांसोबत पेकिंगची पदयात्रा काढली. पण पूर्व पाकिस्तान व ब्रह्मदेश या देशांनी त्यांना प्रवेश नाकारला. चीनला जाता न आल्याने निरुपायाने त्यांनी हिमालयाच्या पायथ्याशीच पायी दीर्घ प्रवास केला. या प्रवासामुळे त्यांची प्रकृती ढासळली, ती अखेरपर्यंत सुधारली नाही.
संयुक्त महाराष्ट्राच्या चळवळीत त्यांनी अग्रभागी रहाण्याचा प्रयत्न केला, पण ते काँग्रेस श्रेष्ठींची संयुक्त महाराष्ट्र न देण्याची कारणे महाराष्ट्रातील जनतेला पटवून देऊ शकले नाहीत. संयुक्त महाराष्ट्राच्या चळवळीस हिंसक स्वरूप येईल असे वाटू लागल्यावर शंकरराव देवांनी उरुळी कांचन येथे ३० दिवसाचे उपोषण केले.

शिक्षण
शेवटची निवडणूक आणि राजकारण निवृत्ती
निवृत्तीनंतर
गौरव