প্রথমদিকে রাজ্জাক তৎকালীন পাকিস্তান টেলিভিশনে "ঘরোয়া" নামের ধারাবাহিক নাটকে অভিনয় করে দর্শকদের কাছে জনপ্রিয়তা পান। ষাটের দশকের মাঝামাঝি সময়ে তিনি সালাউদ্দিন প্রোডাকশন্সের "১৩ নম্বর ফেকু ওস্তাগার লেন" এবং "কার বউ", "ডাক বাবু", "আখেরী স্টেশন"-সহ আরও বেশ কয়েকটি চলচ্চিত্রে ছোট চরিত্রে অভিনয় করেন।

১৯৬৬ সালে জহির রায়হান পরিচালিত "বেহুলা" চলচ্চিত্রে সুচন্দার বিপরীতে কেন্দ্রীয় চরিত্রে অভিনয় করেন। এতে লখিন্দর চরিত্রে অভিনয়ের মাধ্যমে তিনি চলচ্চিত্রে অভিনেতা হিসেবে পরিচিতি লাভ করেন। পৌরাণিক কাহিনীধর্মী এই চলচ্চিত্রটি বাংলাদেশের চলচ্চিত্রে একটি মাইলফলক হয়ে আছে। এই ছবির সফলতার পরে জহির রায়হান রাজ্জাক-সুচন্দাকে নিয়ে নির্মাণ করেন "আনোয়ারা" (১৯৬৭) এবং "সুয়োরাণী দুয়োরাণী" (১৯৬৮)। সাহিত্যিক মোহাম্মদ নজিবর রহমান রচিত আনোয়ারা উপন্যাস অবলম্বনে নির্মিত "আনোয়ারা" চলচ্চিত্রটিতে তিনি আনোয়ারা চরিত্রের স্বামীর ভূমিকায় অভিনয় করেন। লোককাহিনীধর্মী "সুয়োরাণী দুয়োরাণী" ছবিতে তাকে রাখালের সঙ্গে বন্ধুত্ব পাতানো এক শাহজাদার চরিত্রে দেখা যায়। ১৯৬৭ সালে তিনি সুজাতার বিপরীতে আমজাদ হোসেন ও নুরুল হক বাচ্চু পরিচালিত "আগুন নিয়ে খেলা" এবং ম. হামিদ পরিচালিত "অপরাজেয়" ছবিতে। এই সময়ে সুচন্দার বিপরীতে তিনি আমজাদ হোসেন পরিচালিত "জুলেখা" (১৯৬৭) ও "সংসার" (১৯৬৮), রহিম নেওয়াজ ও নূরুল হক পরিচালিত "দুই ভাই" (১৯৬৮), নুরুল হক বাচ্চু পরিচালিত "কুচবরণ কন্যা" (১৯৬৮), রহিম নেওয়াজ পরিচালিত "মনের মত বউ" (১৯৬৯) এবং আমির হোসেন পরিচালিত রোম্যান্টিকধর্মী "যে আগুনে পুড়ি" (১৯৭০) চলচ্চিত্রে অভিনয় করেন।

রাজ্জাক ১৯৬৮ সালে সুভাষ দত্ত পরিচালিত "আবির্ভাব" চলচ্চিত্রের মাধ্যমে জুটি গড়েন কবরীর সাথে। এই জুটিকে একই বছর দেখা যায় আব্দুল জব্বার খানের "বাঁশরী" ছবিতে। এছাড়া তিনি মোহসীন পরিচালিত "গৌরী" ছবিতে অভিনয় করেন। পরের বছর তিনি নারায়ণ ঘোষ মিতার রোম্যান্টিকধর্মী "নীল আকাশের নিচে" ছবিতে মামুন চরিত্রে অভিনয় করেন। এতে তার বিপরীতে ছিলেন কবরী এবং এই ছবি দিয়ে রাজ্জাক-কবরী জুটি ব্যাপক জনপ্রিয়তা লাভ করে। একই বছর তাদের কাজী জহিরের বিয়োগাত্মক "ময়নামতি" (১৯৬৯) চলচ্চিত্রে দেখা যায়।

সাফল্য ও পুরস্কারপ্রাপ্তি (১৯৭৬-১৯৮৮)
চলচ্চিত্রে আগমন (১৯৬৬-১৯৬৯)
প্রতিষ্ঠা লাভ (১৯৭০-১৯৭৫)
অভিনয় জীবন