মদনমোহন তর্কালঙ্কার বাংলা ভাষায় শিক্ষা বিস্তারের জন্য যথেষ্ট শ্রম ব্যয় করেন। তাঁর রচিত "শিশুশিক্ষা" গ্রন্থটি ঈশ্বরচন্দ্র কর্তৃক রচিত "বর্ণপরিচয়" গ্রন্থটিরও পূর্বে প্রকাশিত। তিনি 'শিশুশিক্ষা' পুস্তকটির 'প্রথম ভাগ' ১৮৪৯ সালে এবং 'দ্বিতীয় ভাগে' ১৮৫০ সালে প্রকাশ করেন। পরবর্তীতে পুস্তকটির 'তৃতীয় ভাগ' এবং 'বোধোদয়' শিরোনামে 'চতুর্থ ভাগ' প্রকাশিত হয়। 'বাসব দত্তা' ও 'রসতরঙ্গিনী' নামে তাঁর দুটি গ্রন্থ ছাত্রাবস্থায় রচিত হয়।
তাঁর রচিত 'আমার পণ' কবিতাটি বাংলাদেশে দ্বিতীয় শ্রেণির শিক্ষার্থীদের বাংলা পাঠ্যবইয়ের অন্যতম একটি পদ্য এবং শিশু মানস গঠনের জন্য চমৎকার দিক-নির্দেশনা হিসেবে বিবেচিত। তাঁর বিখ্যাত কিছু পংক্তির মধ্যে রয়েছে: ‘পাখী সব করে রব, রাতি পোহাইল’; ‘সকালে উঠিয়া আমি মনে মনে বলি, সারা দিন আমি যেন ভালো হয়ে চলি’; ‘লেখাপড়া করে যে/ গাড়ি ঘোড়া চড়ে সে’

তিনি ১৪টি সংস্কৃত বই সম্পাদনা করেন।
তাঁর উল্লেখযোগ্য গ্রন্থসমূহের মধ্যে রয়েছে:

মৃত্যু
সমাজ সংস্কারক
শিক্ষা জীবন
প্রণীত গ্রন্থাবলী