১৯৬২ সালে নির্দলীয় ও সর্বকনিষ্ঠ সদস্য হিসেবে তদানীন্তন পূর্ব পাকিস্তান সংসদে রাজশাহী থেকে তিনি নির্বাচিত হন এবং নির্বাচনের পর তাকে কৃষি, বন, মৎস ও পশুসম্পদ বিভাগের পার্লামেন্টারী সেক্রেটারীর দায়িত্ব প্রদান করা হয়। ১৯৬৫ সালে তিনি রাজশাহী সদর থেকে পুনরায় তদানীন্তন পূর্ব পাকিস্তানের সংসদ সদস্য নির্বাচিত হন এবং পুনরায় কৃষি, বন, মৎস ও পশুসম্পদ বিভাগের পার্লামেন্টারী সেক্রেটারীর দায়িত্ব ১৯৬৯ সাল পর্যন্ত পালন করেন। ঐ সময় একজন দক্ষ পার্লামেন্টারিয়ান হিসেবে তিনি পরিচিতি লাভ করেন। ১৯৬৬-৬৭ সালের বাজেট অধিবেশনে তিনি যে সুচিন্তিত ভাষণ দেন-তাতে এ কথা স্পষ্ট হয়ে যায় যে, কৃষি ও কৃষকদের উন্নয়ন ব্যতীত কোন অর্থনৈতিক উন্নয়ন সম্ভব নয়। এর ফলে তৎকালীন কেন্দ্রীয় সরকার জনাব মাহতাব উদ্দীন সরকারের নেতৃত্বে একটি উচ্চ পর্যায়ের কমিটি গঠন করেন যা পরবর্তীতে " অধিক খাদ্য ফলাও" অভিযানে পরিণত হয়।

এই সংসদেই তিনি যমুনা নদীর উপরে একটি সেতু নির্মাণের গুরুত্ব তুলে ধরেন। তিনি উল্লেখ করেন যে, এই সেতু নির্মাণের ফলে নদীর উভয় পার্শ্বের জনগণের চলাচল এ মালামাল পরিবহন সহজ, সুলভ ও দ্রুততর হবে।

মুহাম্মদ আয়েন উদ-দীন ১৯৮৬ সালে বাংলাদেশের নির্বাচনী এলাকা ৫৪ (রাজশাহী-৪) থেকে স্বাধীন বাংলাদেশের জাতীয় সংসদ সদস্য নির্বাচিত হন এবং সংসদে মুসলিমলীগ সংসদীয় দলনেতা হিসেবে তার দায়িত্ব কৃতিত্বের সাথে পালন করেন। স্বল্প সময়ে জাতীয় সংসদে বিভিন্ন গুরুত্বপূর্ণ বিষয়ের উপর- যার মধ্যে ছিল নির্বাহী বিভাগ থেকে বিচার বিভাগ পৃথকীকরণ - তার নীতি নির্ধারনী বক্তব্য সুধিমহলে ব্যাপক প্রশংসা লাখ করেন এবং একজন অভিজ্ঞ পার্লামেন্টারিয়ান হিসেবে তার দক্ষতা আবার প্রমাণিত হয়।

পারিবারিক জীবন
শিক্ষানুরাগী
সমাজকর্ম
জাতীয় সংসদ নির্বাচন