১৯৫৩ সালে ট্রাইগভে লাই জাতিসংঘ মহাসচিব হিসেবে পদত্যাগ করেন। ফলে জাতিসংঘ নিরাপত্তা পরিষদ উক্ত পদের জন্য হামারশোল্ডের নাম সুপারিশ করে। আকস্মিকভাবে এ সিদ্ধান্ত গ্রহণের ফলে তিনি অত্যন্ত আশ্চর্য্যান্বিত হন। রাজনৈতিক দৃষ্টিভঙ্গী থেকে তিনি নিরপেক্ষভাবে মন্ত্রীত্ব লাভ করেন। ফলে, ৩১ মার্চ তিনি নিরাপত্তা পরিষদের ১১ সদস্যের মধ্যে ১০ সদস্যের ভোট পেয়ে নিরঙ্কুশভাবে সংখ্যাগরিষ্ঠতা অর্জনের মাধ্যমে নির্বাচিত হন। জাতিসংঘ সাধারণ পরিষদ ৭–১০ এপ্রিলের অধিবেশনে ৬০ ভোটের মধ্যে ৫৭ ভোট প্রদান করে তাকে নির্বাচিত করে। ১৯৫৭ সালে তিনি পুণরায় নির্বাচিত হয়েছিলেন।

হামারশোল্ড কর্মময় জীবনে তার নিজ দপ্তরে ৪,০০০ প্রশাসক নিয়োগ করেন এবং অধ্যাদেশ জারী করে তাদের দায়িত্ব সম্পর্কে বিস্তারিত রূপরেখা প্রণয়ন করেন। এছাড়াও তিনি সক্রিয়ভাবে জাতিসংঘের কার্যোপযোগী পরিবেশ বজায় রাখার স্বার্থে ক্ষুদ্রতম প্রকল্পগুলোয়ও সংশ্লিষ্টতা রেখেছিলেন নিজেকে। তার পরিকল্পনা এবং প্রত্যক্ষ নিয়ন্ত্রণে জাতিসংঘ সদর দফতরে 'মেডিটেশন রুম' বা ধ্যান কক্ষ সৃষ্টি করেন। কক্ষটি নীরবতায় পরিপূর্ণ যেখানে কর্মীরা নিজেকে সকল কাজ থেকে দূরে রেখে অমনোযোগী না হয়ে তাদের বিশ্বাস, ধর্মমত প্রতিস্থাপন কিংবা ধর্ম পালন করতে সক্ষম।

দায়িত্ব পালনকালীন সময়ে হামারশোল্ড ইসরায়েলের সাথে আরব বিশ্বের দেশগুলোর সম্পর্ক স্বাভাবিক রাখার আপ্রাণ চেষ্টা চালিয়েছিলেন। অন্যান্য উল্লেখযোগ্য বিষয়াবলীর মধ্যে ১৯৫৫ সালে ১৫ জন মার্কিন পাইলটের মুক্তির বিষয়ে চীন দেশ ভ্রমণে যান। তারা জাতিসংঘের জরুরি বাহিনীর পক্ষে কোরীয় যুদ্ধে মোতায়েন ছিল। এছাড়াও, তিনি ১৯৫৬ সালের সুয়েজ সমস্যায়ও অংশ নিয়েছিলেন। একই বছরে হলি সী বা ভ্যাটিকানে জাতিসংঘ বাহিনী প্রেরণের ফলে কিছু ইতিহাসবেত্তাদের কাছ থেকে প্রশংসাও কুড়ান তিনি।

১৯৬০ সালে সাবেক বেলজিয়ান কঙ্গো এবং পরবর্তীকালে নতুন স্বাধীন কঙ্গো গণপ্রজাতন্ত্র কঙ্গো সমস্যায় জাতিসংঘের সাহায্য সম্পর্কে প্রশ্ন তোলে এবং তাদের সাহায্য প্রত্যাখ্যান করে। হামারশোল্ড চারবার কঙ্গো ভ্রমণ করেন। তার চেষ্টা ছিল আফ্রিকায় উপনিবেশবাদে সোভিয়েত ইউনিয়নের হস্তক্ষেপ থেকে দূরে রাখা। জাতিসংঘ জরুরি বাহিনী কর্তৃক শান্তি বজায় রাখার স্বার্থে সেনা প্রেরণের সিদ্ধান্তের প্রেক্ষাপটে সেপ্টেম্বর, ১৯৬০ সালে সোভিয়েত সরকার তার সমালোচনা করে। তারা মহাসচিবের পদ থেকে তার পদত্যাগের দাবী উত্থাপন করেন এবং তিন জনের পরিচালনায় ভেটো হিসেবে খ্যাত ত্রয়কা'র মাধ্যমে মহাসচিব নির্বাচনের দাবী জানায়। এর উদ্দেশ্য ছিল প্রধানত তৎকালীন সোভিয়েত নেতা নিকিতা ক্রুশ্চেভের স্মৃতিচারণমূলক কথা -

হামারশোল্ড কাতাঙ্গা প্রদেশকে কঙ্গোর সাথে একীভূত করার জন্য সৈন্য প্রেরণে প্যাট্রিস লুমুম্বা'র অনুরোধ প্রত্যাখ্যান করেন। কারণ, লুমুম্বা সোভিয়েত সৈন্যদের সহায়তায় ক্ষমতায় আরোহণ করেছিলেন। তিনি ব্যক্তিগতভাবে লুমুম্বাকে অপছন্দ করতেন এবং ধারণা করতেন যে তাকে হয়তোবা দপ্তর থেকে সরিয়ে ফেলবেন।

প্রাথমিক জীবন
জাতিসংঘ মহাসচিব
কর্মজীবন
দেহাবসান