১৯৫৪ সালে নাগিন চলচ্চিত্রে সফলতা লাভের পর বৈজয়ন্তীমালা নিজেকে বলিউডের অন্যতম শীর্ষস্থানীয় অভিনেত্রী হিসেবে গড়ে তোলেন। পাশাপাশি তামিল ও তেলুগু চলচ্চিত্রেও সফলতা পান। বাণিজ্যিকধর্মী চলচ্চিত্রে সফলতা লাভের পর দেবদাস চলচ্চিত্রে চন্দ্রমুখীর ভূমিকায় অবতীর্ণ হন। তার প্রথম নাটকীয় চরিত্রের জন্য ৪র্থ ফিল্মফেয়ার পুরস্কারের প্রথম সেরা সহ-অভিনেত্রী হিসেবে মনোনীত হন। কিন্তু তিনি ঐ পুরস্কার নিতে অনীহা প্রকাশ করেন। তার মতে তিনি কোন সহকারীর ভূমিকায় অভিনয় করেননি। ফলশ্রুতিতে প্রথম ব্যক্তি হিসেবে ফিল্মফেয়ার পুরস্কার প্রত্যাখ্যান করেন তিনি। এ ঘটনার পর নিউ দিল্লি, নয়া দৌড় ও আশা'র ন্যায় একগুচ্ছ ব্লকব্লাস্টার চলচ্চিত্রে অংশগ্রহণ করেন। তন্মধ্যে ১৯৫৮ সালে খ্যাতির তুঙ্গে পৌঁছেন। সাধনা ও মধুমতী এ দুইটি ছবি ব্যাপকভাবে আলোচনায় স্থান পায় ও বাণিজ্যিকভাবে সফলতা লাভ করে। এ দুটি চলচ্চিত্রই ফিল্মফেয়ার সেরা অভিনেত্রী পুরস্কার বিভাগের জন্য মনোনীত হয়েছিল। তন্মধ্যে প্রথমটি পুরস্কার পায়।

এ সময়েই তিনি তামিল চলচ্চিত্রে ফিরে আসেন। ভঞ্জিকোত্তাই বলিবান, ইরুম্বু থিরাই, ভগবৎ থিরুদান ও থেন নীলাভুর ন্যায় বাণিজ্যিকধর্মী চলচ্চিত্রে সাফল্য লাভ করেন। ১৯৬১ সালে দিলীপ কুমারের গঙ্গা যমুনায় ভোজপুরী সংলাপ সমালোচকদের কাছে অদ্যাবধি সেরা হিসেবে মনে করে থাকেন। এ চলচ্চিত্রের মাধ্যমে তিনি তার দ্বিতীয় ফিল্মফেয়ার সেরা অভিনেত্রীর পুরস্কার লাভ করেন। ১৯৬২ সালের শুরু থেকে অভিনীত চলচ্চিত্রসমূহ গড়পড়তা অথবা দূর্বলমানের ছিল। কিন্তু ১৯৬৪ সালে সঙ্গম চলচ্চিত্রের মাধ্যমে তিনি পুণরায় স্বর্ণশিখরে পৌঁছেন। এক আধুনিক ভারতীয় মেয়ে হিসেবে স্বল্পবসন ও সুইমস্যুট পরিধান করে পর্দায় নিজেকে উপস্থাপন করেন। সঙ্গমে রাধা চরিত্রে অনবদ্য অভিনয়ের কারণে ১২শ ফিল্মফেয়ার পুরস্কারে সেরা অভিনেত্রীর মর্যাদা লাভ করেন। পরবর্তীতে তিনি আম্রপালির বৈশালীর নাগ্রাবাদুর জীবনীকে ঘিরে রচিত ঐতিহাসিক নাটক আম্রপালির চলচ্চিত্রায়ণে অভিনয় করেন। বৈশ্বিকভাবে ব্যাপক সহায়তা পেলেও বক্স অফিসে ব্যর্থ হয়। এরফলে বৈজয়ন্তীমালা ব্যাপকভাবে নিরাশ হন ও চলচ্চিত্রের প্রতি আগ্রহ হারিয়ে ফেলেন। এতে তিনি চলচ্চিত্র জীবনের ইতি ঘটানোর সিদ্ধান্ত নেন। চলচ্চিত্র জীবনের শেষদিকে তার প্রায় সবগুলো চলচ্চিত্রেই বাণিজ্যিকভাবে সফলতা লাভ করেতে দেখা যায়। সুরজ, জুয়েল থিফ ও প্রিন্সের পাশাপাশি হাটে বাজারে ও সংঘর্ষ ছবিও কিছুটা আলোচিত হয়। এ সকল চলচ্চিত্রের অধিকাংশই চলচ্চিত্র জীবন ত্যাগ করার পর মুক্তি পেয়েছিল।

অভিনয় জীবন
প্রারম্ভিক জীবন
ব্যক্তিগত জীবন
রাজনৈতিক জীবন