রাজশেখর বসুর সাহিত্যিক কর্মজীবন শুরু হয় ১৯২০-এর দশকে। ১৯২২ খ্রিষ্টাব্দে ‘পরশুরাম’ ছদ্মনামে তিনি একটি মাসিক পত্রিকায় 'শ্রীশ্রীসিদ্ধেশ্বরী লিমিটেড' নামে ব্যঙ্গ রচনা প্রকাশ করেন। সেখানে অনেকগুলো রসরচনামূলক গল্পগ্রন্থ রচনা প্রকাশ করেন, যা তাকে প্রভূত জনপ্রিয়তা প্রদান করেছিল। শনিবারের চিঠি পত্রিকাতেও তিনি নিয়মিত লিখেছেন। গল্পরচনা ছাড়াও স্বনামে প্রকাশিত "কালিদাসের মেঘদূত", "বাল্মীকি রামায়ণ" (সারানুবাদ), "কৃষ্ণদ্বৈপায়ন বেদব্যাসকৃত মহাভারত" (সারানুবাদ), "শ্রীমদ্‌ভগবদ্‌গীতা" ইত্যাদি ধ্রুপদি ভারতীয় সাহিত্যের অনুবাদগ্রন্থগুলিও ব্যাপক জনপ্রিয়তা অর্জন করে। 
১৯৩৭ খ্রিষ্টাব্দে প্রকাশিত হয় রাজশেখর বসু বিরচিত বাংলা অভিধান "চলন্তিকা"। এগুলি ছাড়াও "লঘুগুরু", "বিচিন্তা", "ভারতের খনিজ", "কুটির শিল্প" প্রভৃতি প্রবন্ধগ্রন্থও রচনা করেছিলেন তিনি। তার প্রকাশিত গ্রন্থের সংখ্যা মোট ২১টি। রাজশেখর বসুর সম্পূর্ণ গ্রন্থতালিকা নিচে প্রদত্ত হল:
সাহিত্যকর্ম
গ্রন্থপঞ্জী
সম্মাননা ও স্বীকৃতি
জীবনাবসান