ચિતરંજનદાસ અનુશીલન સમિતિની પ્રવૃત્તિઓ સાથે સક્રિય રીતે સંકળાયેલા હતા. ૧૯૧૯–૧૯૨૨ના અસહયોગ આંદોલન દરમિયાન તેઓ બંગાળના અગ્રણી નેતા હતા. તેમણે બ્રિટીશ કાપડ પર પ્રતિબંધ મૂકવાની સાથે વિદેશી કપડાંની હોળી કરી ખાદીના કપડાં પહેરવાની શરૂઆત કરી. તેમણે "ફોરવર્ડ" નામનું દૈનિક ચાલું કર્યું જેને બાદમાં બ્રિટીશ શાસન વિરુદ્ધની લડત માટે "લિબર્ટી" નામ અપાયું. કલકત્તા નગર નિગમની સ્થાપના થતાં તેઓ તેના પ્રથમ મેયર બન્યા. તેઓ સ્વાતંત્ર્ય પ્રાપ્તિ માટે અહિંસા અને સંવૈધાનિક પદ્ધતિમાં વિશ્વાસ ધરાવતા હતા તથા હિંદુ–મુસ્લિમ એકતા, સહયોગ અને સાંપ્રદાયિક સદ્‌ભાવની તરફેણ કરતા હતા. મહાત્મા ગાંધીના જૂથના "નો કાઉન્સિલ એન્ટ્રી" ઠરાવને અનુમોદન ન મળતાં તેમણે ભારતીય રાષ્ટ્રીય કોંગ્રેસ<nowiki>ના</nowiki> ગયા ખાતેના અધિવેશનમાં અધ્યક્ષપદેથી રાજીનામું આપી દીધું. ૧૯૨૩માં તેમણે મોતીલાલ નહેરૂ તથા હુસૈન શહીદ સુહરાવર્દીના સહયોગથી સ્વરાજ પાર્ટીની સ્થાપના કરી.
રાષ્ટ્રીય નેતા
વકીલાત
કારકિર્દી
અવસાન