વર્ધાના સેવાગ્રામ ખાતે ગાંધીજીના આશ્રમમાં આઠ વર્ષ સુધી રહ્યા તે પહેલાં તેમણે ઉદયપુરની એક શાળામાં થોડા સમય માટે કામ કર્યું. અહીં તેઓ ગાંધીજીના "નવી તાલીમ" (બુનિયાદી શિક્ષણ)ના વિચારમાં ઊંડો રસ લેતા અને સેવાગ્રામમાં મહિલા સશક્તિકરણ અને પર્યાવરણની સુરક્ષા માટે કામ કરતા હતા. ગાંધીજીએ જ તેમને "સરલાબહેન" નામ આપ્યું હતુ. તાપમાન અને મલેરિયાથી ત્રસ્ત થઈને તેમણે ગાંધીજીની અનુમતિથી ૧૯૪૦માં સંયુક્ત પ્રાંતના અલ્મોડા જિલ્લાના કોસાની ખાતે સ્વાસ્થ્યવર્ધક વાતાવરણમાં ચાલ્યા ગયા. અહીં તેમણે પોતાનું ઘર બનાવ્યું, આશ્રમ સ્થાપ્યો તથા કુમાઉની પર્વતીય વિસ્તારની મહિલાઓને સશક્ત બનાવવાનું કામ કર્યું. 

કુમાઉમાં સરલાબહેન પોતાને ભારતીય સ્વતંત્રતા ચળવળ સાથે જોડવાનું ચાલુ રાખ્યું. ૧૯૪૨માં, ગાંધીની અધ્યક્ષતામાં ભારતીય રાષ્ટ્રીય કોંગ્રેસ દ્વારા શરૂ કરાયેલા ભારત છોડો આંદોલનના જવાબમાં તેમણે કુમાઉ જિલ્લામાં આંદોલનને સંગઠિત કરવાની જવાબદારી ઉપાડી આગેવાની લીધી. રાજકીય કેદીઓના પરિવારો સુધી પહોંચવા માટે તેમણે આ ક્ષેત્રમાં મોટા પ્રમાણમાં પ્રવાસ કર્યો. આ બદલ તેમને જેલમાં ધકેલી દેવામાં આવ્યા. નજરકેદના આદેશોનું ઉલ્લંઘન કરવા બદલ ભારત છોડો આંદોલન દરમિયાન તેમણે બે વાર જેલવાસ ભોગવ્યો અને લગભગ બે વર્ષ સુધી અલ્મોડા અને લખનૌ જેલમાં સમય વિતાવ્યો.

પ્રારંભિક જીવન
સક્રિયતા
અવસાન
ગાંધીજી સાથે