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Maïlys RichardPost-doctorante AMI - CRFJ (Centre de Recherche Français à Jérusalem).Affiliation actuelle : Laboratoire des Sciences du Climat et de l’Environnement, LSCE/IPSL, UMR CEA-CNRS-UVSQ 8212, CEA Saclay, Site de l'Orme des Merisiers, Chemin de Saint Aubin - RD 128, F-91191 Gif-sur-Yvette Cedex - Francemailys.richard@yahoo.fr IntroductionL’étude de notre passé et de l’évolution de notre espèce requiert l’établissement d’un cadre chronologique fiable. Les méthodes de datation dites « absolues », telles le radiocarbone (ou « carbone 14 »), sont largement appliquées car elles permettent de déterminer la succession des évènements et contribue ainsi à reconstituer l’histoire d’un site archéologique. Reposant sur des phénomènes physico-chimiques, elles se différencient des méthodes de datation dites « relatives » qui sont, quant à elles, fondées principalement sur l’observation et la comparaison : citons par exemple la typologie, la classification des outils lithiques selon leurs caractéristiques (morphologiques, techniques…) ou bien la biochronologie, l’évolution biologique des faunes (fondée sur l’étude des fossiles).Les méthodes de datation absolues peuvent être réparties en deux groupes, selon les principes qui les régissent : d’un côté, les méthodes reposant sur le phénomène de désintégration radioactive, comme le radiocarbone ou l’uranium-thorium, et pour lesquelles on mesure des rapports isotopiques d’où leur appellation de « méthodes isotopiques », et celles basées sur la quantification des dommages créés dans la matière cristalline par les rayonnements ionisants, comme les méthodes de la luminescence ou de la résonance de spin électronique, communément appelées « méthodes paléodosimétriques ».Le premier groupe repose sur la mesure d’éléments chimiques contenus dans le matériau à dater : l’élément « père », radioactif, qui donne naissance à l’élément « fils » en se désintégrant à un rythme connu (lié à sa période de désintégration). Cette période correspond au temps nécessaire pour que la moitié des atomes radioactifs initialement présents dans le matériau se désintègrent. Dans le cas du carbone 14, c’est ainsi la quantité d’atomes s’étant désintégrés qui permet de calculer l’âge du matériau ; dans celui de la méthode uranium-thorium, c’est la quantité de thorium formé par désintégration de l’uranium qui permet d’estimer l’âge.Le second groupe exploite quant à lui un phénomène qui est en réalité une conséquence de la radioactivité : les désintégrations radioactives sont accompagnées par l’émission d’énergie sous la forme de divers rayonnements (particules chargées, ou rayons X ou gamma). Ces rayonnements vont ioniser les atomes constituant la matière, libérant ainsi des électrons qui peuvent alors être piégés dans les défauts de la structure cristalline. Ce phénomène étant fonction de la radioactivité au sein du site archéologique et du temps écoulé, il peut être exploité à des fins de datation. Pour des sites plus anciens que 50 000 ans, se situant au-delà de la limite d’applicabilité du radiocarbone, les méthodes paléodosimétriques sont particulièrement intéressantes : elles permettent, d’une part, de dater le contexte sédimentaire car elles s’appliquent aux grains quartz (méthode de la luminescence stimulée optiquement – OSL)  ou aux feldspaths (méthode de la luminescence stimulée par infrarouge – IRSL)  présents dans les sédiments (Aitken, 1998), et d’autre part, certains objets archéologiques comme les dents et ossements fossiles (méthode de la résonance de spin électronique appliquée à l’hydroxyapatite (Ikeya, 1993)), ou les silex chauffés (méthode de la thermoluminescence (Aitken, 1985)).  Les méthodes paléodosimétriquesNombre d’isotopes d’un élément chimique, qui se différencient par leur nombre de neutrons dans le noyau, sont radioactifs. Citons par exemple le potassium (K)  qui possède trois isotopes naturels : le 39K et le 41K, stables, et le 40K qui est radioactif. Il se désintègre en calcium 40 ou argon 40 en émettant un électron qui est très énergétique (appelé aussi rayonnement beta). Les désintégrations radioactives sont donc accompagnées par l’émission d’énergie, pouvant prendre la forme d’un noyau d’hélium (rayonnement alpha), d’un électron (rayonnement beta) ou d’un photon (rayonnement gamma), ce dernier étant émis lors de la désexcitation du noyau. Enfin, une autre source de rayonnements ionisants correspond aux rayonnements cosmiques qui résultent de la collision entre des particules cosmiques (trouvant leur origine dans l’espace, principalement des protons et des noyaux d’hélium issus majoritairement du soleil) et les atomes présents dans l’atmosphère.Dans la nature, certains minéraux ont la capacité d’emmagasiner l’énergie libérée au sein du cristal par les diverses particules ionisantes. Cette énergie, rapportée à la masse de l’échantillon, constitue une « dose » de radiation ; ces minéraux se comportent donc en « dosimètres » naturels car la dose accumulée peut être lue. En contexte archéologique, les grains  quartz et de feldspath, les silex ou encore l’hydroxyapatite de l’émail dentaire constituent de tels dosimètres (Fig. 1). Ces minéraux présentent donc un grand intérêt pour la datation d’un site préhistorique : en effet, si l’on réussit à déterminer la dose totale de rayonnements ionisants qu’ils ont absorbée durant leur enfouissement, autrement dit, la quantité de dose stockée, et que cette « paléodose » est comparée à celle reçue dans un laps de temps donné, que l’on nomme la « dose annuelle », alors l’âge du matériau peut être simplement déterminé (Age = Paléodose / Dose annuelle).Figure 1. Représentation schématique des rayonnements alpha, beta, gamma et cosmique reçus par un grain de quartz (gauche) et une dent (droite) dans des dépôts sédimentaires (extrait de Despriée et al. (2012)).D’un point de vue physique, l’ionisation des matériaux durant leur enfouissement va entrainer le piégeage d’électrons dans des défauts structurels du minéral. Ces pièges à électrons se remplissent donc en fonction de la radioactivité ambiante (l’intensité de la dose de rayonnement émise) et du temps écoulé.Avec les méthodes de la luminescence, la détermination de la paléodose requiert la libération de ces électrons, ce qui est réalisé soit en les stimulant avec une source lumineuse (pour les quartz et les feldspaths), soit en chauffant le matériau (pour les silex). Pour des raisons de conservation de l’énergie, la libération de ces électrons et leur recombinaison avec des centres luminogènes, sera accompagnée de l’émission de photons : l’intensité lumineuse ainsi émise sera alors fonction de la dose absorbée (phénomène de la luminescence). Pour les quartz, on stimule l’échantillon avec de la lumière dans le domaine visible (bleue ou verte), d’où la dénomination « luminescence stimulée optiquement, optically stimulated luminescence, OSL », alors que l’on utilise un rayonnement infrarouge pour les feldspaths (luminescence stimulée par infrarouge, infrared stimulated luminescence, IRSL).Avec la méthode de la résonance de spin électronique (elecron spin resonance, ESR en anglais, appelée également résonance paramagnétique électronique), la paléodose de l’hydroxyapatite, mesurée le plus souvent dans l’émail des dents fossiles, est déterminée en positionnant l’échantillon dans un champ magnétique externe et en stimulant, sans les libérer, les électrons piégés avec une micro-onde (phénomène de la résonance de spin électronique). Le taux d’absorption de cette micro-onde étant proportionnel aux nombres d’électrons piégés, il devient possible d’estimer leur nombre.Toutes ces méthodes apportent des repères chronologiques importants, mais elles ne sont pas pour autant dénuées de défauts. Par exemple, pour la datation des sédiments, il est fondamental que les grains de quartz ou de feldspath, aient subi un blanchiment c’est-à-dire qu’ils aient été exposés suffisamment longtemps à la lumière naturelle pour que la dose géologique (la dose absorbée avant leur dépôt dans le site archéologique) ait été effacée. Le blanchiment incomplet des sédiments avant leur dépôt est en effet le facteur principal limitant l’application de ces méthodes. Pour les outils en silex taillés, ils peuvent être datés par thermoluminescence uniquement s’ils ont subi, au moment de leur fabrication, un traitement thermique suffisamment intense pour effacer la dose géologique. Les analyses par thermoluminescence permettent de vérifier cet état, et dans ce cas, la paléodose est mesurée à l’aide d’un lecteur TL/OSL, équipé d’une plaque chauffante. Le même lecteur équipé de diodes (bleues, vertes et infrarouge) permet de stimuler les grains de quartz et de feldspath.  La lumière émise par l’une ou l’autre de ces stimulations est alors détectée par un photomultiplicateur (Fig. 2). En comparant ce signal à celui induit par une dose de radiation connue (délivrée au laboratoire à l’aide d’une source artificielle), il est possible d’en déduire la paléodose.Figure 2. Lecteurs OSL, laboratoire de luminescence, Geological Survey of Israel, Jérusalem. Photo : G. Faerstein.Pour l’émail dentaire, la paléodose est mesurée à l’aide d’un spectromètre de résonance de spin électronique. L’instrument est équipé de deux électro-aimants qui vont créer un champ magnétique externe et d’un générateur de micro-ondes, afin de mesurer les concentrations en électrons piégés dans les défauts de l’hydroxyapatite (Fig. 3).Figure 3. Spectromètre de résonance de spin électronique, Department of Chemical Research Support, Weizmann Institute of Science. Photo : R. Carmieli.Afin de calculer l’âge d’un échantillon, la paléodose doit être divisée par la dose annuelle. Cette dernière requiert une série de mesures, à la fois sur le terrain et en laboratoire. Elle correspond à la somme des doses induites par les rayonnements cosmiques qui, comme on l’a vu, sont externes au gisement, et par les rayonnements alpha, beta et gamma émis dans l’environnement proche de l’échantillon à dater (Fig. 1). Pour les dents, les feldspaths et les silex, il convient de prendre également en compte les doses issues des radioéléments présents au sein même de l’échantillon. Il s’agit donc de mesurer la teneur en radioéléments (principalement le potassium, l’uranium et le thorium) dans le sédiment et, s’il y a lieu, dans l’échantillon.Les rayonnements gamma ont un pouvoir pénétrant d’environ 30 cm dans un milieu siliceux. La dose gamma peut donc être mesurée directement sur le site, à partir, par exemple, d’un spectromètre gamma portable préalablement calibré pour la détection des rayonnements gamma (Fig. 4). Les rayonnements beta et alpha ont un pouvoir pénétrant de 2-3 mm et 20-30 µm, respectivement. Pour déterminer leur contribution, on mesure en laboratoire les teneurs en radioéléments de l’échantillon (ce qui se fait généralement en utilisant une technique de spectrométrie gamma à haute résolution). Pour les dents, la dose annuelle doit également prendre en compte l’incorporation d’uranium dans les tissus dentaires, dont la teneur peut être mesurée par spectrométrie de masse. Pour les feldspaths, qui contiennent généralement du potassium, dont la teneur est généralement mesurée par microscopie électronique à balayage couplée à une sonde SDE (spectrométrie par dispersion en énergie). Quant aux silex, leurs teneurs en radioéléments peuvent être déterminées par activation neutronique ou par spectrométrie de masse. Enfin, des facteurs de conversion permettent de calculer la dose annuelle à partir des teneurs mesurées.Fig. 4. Mesure de la dose environnementale in situ à l’aide d’un spectromètre gamma portable. La recherche en chronologie au Geological Survey of Israel et au Weizmann Institute of Science            Les méthodes de datation paléodosimétriques ont grandement contribué à établir la chronologie des occupations humaines du Paléolithique, en particulier au Levant. En Israël, la recherche en chronologie est principalement axée sur les méthodes de la luminescence et des séries de l’uranium au Geological Survey of Israel (GSI), à Jérusalem, et du radiocarbone et de la dendrochronologie au Weizmann Institute of Science (WIS), à Rehovot.Dans le cadre de mon projet de recherche, j’ai été accueillie au CRFJ grâce à la bourse d’aide à la mobilité internationale (AMI) afin de travailler sur la méthode de la luminescence stimulée optiquement thermiquement transférée (« thermally transferred-optically stimulated luminescence », TT-OSL), en collaboration avec le GSI, et sur la résonance de spin électronique et la caractérisation des échantillons datables, en collaboration avec le WIS.A Jérusalem, le laboratoire de luminescence du Geological Suvey of Israel (GSI), dirigé par le Dr. Naomi Porat, a contribué, depuis sa création en 1994, au développement de la méthode de la luminescence stimulée optiquement et à son application dans les domaines de la géologie à l’archéologie, en Israël et à l’international.A Rehovot, le Kimmel Center for Archaeological Science, dirigé par le Prof. Elisabetta Boaretto, est notamment connu pour ses travaux de datation par le radiocarbone et par dendrochronologie (méthode de datation basée sur l’étude des anneaux de croissance des troncs d’arbres). Il est également une figure majeure de la « micro-archéologie », c’est-à-dire l’étude du registre archéologique au niveau microscopique. La micro-archéologie implique l’emploi de méthodes de microscopie et de caractérisation, en laboratoire et sur le terrain, comme par exemple la spectroscopie infrarouge à transformée de Fourier (IRTF) (Fig. 5). Il existe également, au WIS, un laboratoire de résonance de spin électronique, dirigé par le Dr. Raanan Carmieli (Department of Chemical Research Support).Fig. 5. Installation d’un spectromètre infrarouge sur le terrain. Photo : M. Toffolo.              Entre septembre et octobre 2019, j’ai intégré le GSI afin de travailler sur la luminescence stimulée optiquement thermiquement transférée. Permettant de prendre le relais de l’OSL conventionnelle (&#62; 150-200 ka) appliquée aux grains de quartz, cette méthode est fondée sur le transfert de charges provenant de pièges profonds vers les pièges OSL, suite à un traitement thermique. J’ai eu la chance de pouvoir l’appliquer à une séquence archéologique de l’Earlier Stone Age, sur le site de Bestwood 1 (Afrique du Sud). L’étude de ce site avait deux objectifs : d’une part, l’apprentissage de la TT-OSL, et d’autre part, de tester cette méthode sur des dépôts sableux bioturbés. En effet, l’activité des termites et des fourmis ayant entrainé des perturbations post-dépositionnelles (« bioturbation »), les grains de quartz ont pu subir un blanchiment ultérieur et complémentaire de celui induit lors du dépôt initial, d’où une probable sous-estimation des âges. Dans ce cas précis, l’application de la TT-OSL couplée à la mesure en grains individuels, permet à la fois de dater des dépôts plus anciens que 150 ka et de sélectionner les grains dont le signal TT-OSL est préservé (Fig. 6). En effet, à la différence du signal OSL conventionnel, le signal TT-OSL est plus difficile à blanchir. En mesurant ce signal grain par grain, notre objectif était d’isoler la composante la plus ancienne, celle qui était contemporaine du moment du dépôt, et ainsi rejeter les grains ayant été transportés et exposés à la lumière suite aux bioturbations.Figure 6. Signal TT-OSL d’un grain de quartz du site de Bestwood 1 (Afrique du Sud). M’intéressant également à la caractérisation des échantillons datables et à leur contexte sédimentaire, j’ai effectué un séjour d’un mois au WIS en novembre 2019. L’objectif principal était de mettre en pratique des outils permettant d’évaluer leur état de préservation, et aussi de mettre en évidence l’impact potentiel de la diagénèse sur la détermination de l’âge. Le terme « diagénèse » regroupe l’ensemble des processus physico-chimiques qui peuvent altérer un échantillon durant son enfouissement. Ces processus peuvent notamment biaiser les signaux que l’on mesure aujourd’hui, tout comme modifier la teneur en radioéléments. Par exemple, la spectroscopie infrarouge à transformée de Fourier a été employée sur des sédiments en cours de datation par OSL par N. Porat provenant du site de Tinshemet (Paléolithique moyen, Israël) afin de caractériser des échantillons hétérogènes sur le plan dosimétrique (due à une variabilité des teneurs en radioéléments) (Fig. 7). En effet, la dose annuelle dépend, comme on l’a vu précédemment, de la teneur en radioéléments, qui elle-même dépend des minéraux présents dans le sédiment. Elle peut ainsi varier dans l’espace selon la distribution minérale, et notamment la présence de minéraux authigènes (précipitation secondaire de minéraux durant la diagénèse). On peut alors se baser sur la composition minérale des sédiments pour évaluer l’état de préservation d’un site. Applicable également sur les fossiles, la spectroscopie infrarouge permet d’évaluer l’état de préservation d’une dent fossile, en amont des datations par résonance de spin électronique ou bien par radiocarbone. Il est ainsi possible de coupler les analyses permettant de caractériser l’état de préservation de l’émail avec celle permettant de le dater. De plus, l’accès au spectromètre de résonance de spin électronique du Department of Chemical Research Support du WIS (Fig. 3) a permis d’effectuer des tests préliminaires sur de l’émail dentaire provenant du site de Lovedale (Middle Stone Age, Afrique du Sud). Figure 7. Exemple d’un spectre IRTF d’un échantillon de sédiment prélevé dans le site de Tinshemet, caractérisé par la présence d’argile (bande à 1036 cm-1) et de calcite (bande à 1429 cm-1).  ConclusionEn Israël, l’application des méthodes paléodosimétriques a joué un rôle-clef dans l’établissement du cadre chronologique des occupations humaines, en particulier pour des sites du Paléolithique inférieur et moyen. Par exemple, les travaux de datation par thermoluminescence sur silex chauffés ont démontré, par la contemporanéité des âges obtenus, qu’il n’y avait pas de filiation directe entre les Néandertaliens et les Hommes modernes (Valladas et al., 1991). Cette méthode a également permis d’établir la chronologie des industries du Paléolithique inférieur et moyen, en partie grâce à la datation de la séquence de Tabun, dans le Mont Carmel (Mercier et al., 2000). Récemment, l’application de plusieurs méthodes dans la Grotte de Misliya (la résonance de spin électronique, la thermoluminescence et les séries de l’uranium) a permis de montrer que  l’occupation de ce gisement par des Hommes de morphologie moderne était parmi les plus anciennes connues hors d’Afrique, aux alentours de 194-177 ka (Hershkovitz et al., 2018). L’application conjointe des méthodes de datation, en particulier pour des périodes se trouvant au-delà de la gamme d’applicabilité du radiocarbone, est donc fondamentale pour reconstruire le cadre temporel des populations humaines. Elles offrent la possibilité de dater à la fois les dépôts sédimentaires (par luminescence stimulée optiquement sur quartz et par infrarouge sur feldspath), la mort de l’animal (par résonance de spin électronique sur émail dentaire) et la chauffe du silex pour le façonnage d’outils (par thermoluminescence sur silex chauffé). Leur application conjointe au sein d’un site est donc essentielle pour mieux contraindre la chronologie de l’histoire évolutive de notre espèce. RéférencesAitken, M.J., 1985. Thermoluminescence dating, Academic Press, Orlando.Aitken, M.J., 1998. An Introduction to Optical Dating, Oxford Science Publications, Oxford.Despriée, J., Voinchet, P., Tissoux, H., Bahain, J.J., Falgueres, C., Courcimault, G., 2012. Géochronologie et Préhistoire des formations fluviatiles fossiles en Région Centre, Archea, Tours.Hershkovitz, I., Weber, G.W., Quam, R., Duval, M., Grün, R., Kinsley, L., Ayalon, A., Bar-Matthews, M., Valladas, H., Mercier, N., Arsuaga, J.L., Martinón-Torres, M., Bermúdez de Castro, J.M., Fornai, C., Martín-Francés, L., Sarig, R., May, H., Krenn, V.A., Slon, V., Rodríguez, L., García, R., Lorenzo, C., Carretero, J.M., Frumkin, A., Shahack-Gross, R., Bar-Yosef Mayer, D.E., Cui, Y., Wu, X., Peled, N., Groman-Yaroslavski, I., Weissbrod, L., Yeshurun, R., Tsatskin, A., Zaidner, Y., Weinstein-Evron, M., 2018. The earliest modern humans outside Africa, Science 359, 456-459.Ikeya, M., 1993. New applications of Electron Spin Resonance, World Scientific Publishing, Singapour.Mercier, N., Valladas, H., Froget, L., Joron, J.-L., Ronen, A., 2000. Datation par thermoluminescence de la base du gisement paléolithique de Tabun (mont Carmel, Israël), Comptes Rendus de l'Académie des Sciences - Series IIA - Earth and Planetary Science 330, 731-738.Valladas, H., Valladas, G., Bar-Yosef, O., Vandermeersch, B., 1991. Thermoluminescence dating of Neanderthal and early modern humans in the Near East, Endeavour 15, 115-119.  