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1. IntroductionLes matériaux lithiques allochtones des sites préhistoriques constituent des indicateurs du mouvement des hommes et des matières premières qu’ils ont utilisées. L’obsidienne, que l’on rencontre parfois à des centaines, voire des milliers de kilomètres (Bird, 1991; Cauvin et Chataigner, 1998; Galipaud, 1998) de ses « sources » géologiques, compte parmi ces roches. Les recherches de « provenance » de ces obsidiennes ont débuté dans les années 1960 avec les articles fondateurs de Renfrew et collaborateurs sur les cultures néolithiques du bassin méditerranéen et des Proche et Moyen Orient (Cann et Renfrew, 1964; Renfrew et al., 1965, 1966, 1968). Pendant longtemps, ces travaux ont été menés en grande partie par des méthodes (partiellement) destructrices sur des déchets de taille, indépendamment des études de chaînes opératoires. Le plus souvent, le nombre de pièces analysées était relativement faible au regard du nombre de pièces collectées (voir par exemple Cauvin et al., 1998).On tend actuellement à intégrer les études de provenance dans la problématique plus générale des chaînes opératoires et de l’économie des matières premières. Il faut pour cela procéder à des études exhaustives de séries lithiques et donc, pour les recherches de provenance, pouvoir traiter de grands nombres d’objets, dont certains de manière non destructive (Pereira et al., 2001; Joyce et al., 2004; Carter et al., 2005, 2006; Lugliè et al., 2006). D’où une recherche de nouvelles méthodes de caractérisation, rapides, peu coûteuses, très peu ou strictement non destructives. Le but de cette contribution est d’en présenter brièvement l’état actuel (voir aussi Liritzis, 2003; Poupeau et al., 2006).2. L’obsidienneL’obsidienne compte parmi les roches volcaniques les plus « acides », c’est-à-dire les plus riches en silice (SiO2 &#62; 65 % en masse). Elle est aussi, avec moins de 5 % de cristaux en volume, l’une des plus « vitreuses ». Sous forme effusive, elle se présente en ségrégations litées ou en masse plus ou moins compactes dans des laves rhyolitiques. On la rencontre aussi parmi des produits d’origine pyroclastique, où elle apparaît essentiellement sous forme de nodules inclus au sein de nappes ignimbritiques (Hughes et Smith, 1993). Jusqu’à présent, les recherches de provenance des obsidiennes préhistoriques ont presque exclusivement reposé sur la spécificité de la composition chimique de chaque obsidienne-source (Cauvin et al., 1998; Shackley, 1998a). Bien que des variations intra-sources puissent parfois être importantes (Bellot-Gurlet et al., 2007), les différences entre sources sont en général suffisantes pour ne pas obérer les recherches de provenance. De plus, l’obsidienne étant une roche essentiellement vitreuse, ses caractéristiques physico-chimiques sont en principe semblables jusqu’à une échelle permettant des analyses « ponctuelles ». On connaît cependant de rares cas de convergences de composition élémentaire entre obsidiennes de sources relativement distantes au sein d’une même province volcanique (Bellot-Gurlet et al., 1999a), qui impliquent alors l’intervention d’autres moyens de discrimination, par l’âge de formation ou les propriétés physiques.3. Caractérisation par la géochimieAprès les premiers travaux réalisés notamment par spectrométrie d’émission optique (Cann et Renfrew, 1964; Renfrew et al., 1966, 1968), deux méthodes donnant accès à des éléments traces discriminants ont rapidement dominé les recherches de provenance. Il s’est agit, dès la fin des années 1960, des analyses élémentaires partiellement destructives par activation neutronique instrumentale (INAA) (Gordus et al., 1967; 1968, Aspinall et al., 1972; Glascock et al., 1998), puis par fluorescence de rayons-X (XRF) (Francaviglia, 1984), voire non destructives par XRF (Shackley, 1998b) (Tableau 1). Une troisième méthode, l’analyse par faisceau d’ions (PIXE), largement utilisée depuis près d’une trentaine d’années pour suivre la progression de l’obsidienne de la Nouvelle Zélande vers le Pacifique central (Ambrose et al., 1981; Summerhayes et al., 1998), n’a vu son champ d’action s’accroître que vers la fin des années 1990 en Amérique andine (Poupeau et al., 1996; Bellot-Gurlet et al., 1999b) et plus récemment en Méditerranée (Poupeau et al., 2000; Le Bourdonnec et al., 2005a; Lugliè et al., 2007) et au Proche Orient (Abbès et al., 2003; Carter et al., 2007).Tableau 1 : Méthodes de détermination de la composition élémentaire des obsidiennes couramment utilisées dans les recherches de provenance.Table 1: Methods of determination of obsidians elementary compositions in provenance studies.Dans certains cas toutefois, la seule détermination des teneurs en éléments majeurs peut se révéler déterminante. C’est ainsi que l’usage s’est répandu des analyses destructives par fluorescence-X en dispersion de longueur d’ondes avec une microsonde électronique (EMP-WDS) (Tykot, 1997, 2002; Le Bourdonnec et al., 2005b; Delerue, 2007). Il a aussi été montré que les analyses en dispersion d’énergie avec un microscope électronique à balayage (SEM-EDS), d’usage plus courant (Acquafredda et al., 1999), pouvaient représenter une alternative viable pour la Méditerranée occidentale (Acquafredda et al., 2006; Le Bourdonnec et al., 2006) et permettre un premier tri parmi les sources possibles dans les recherches de provenance au Proche Orient (Keller et Seifried, 1990; Delerue et al., 2007a).Dans les années 1990, l’arsenal des méthodes de détermination des compositions élémentaires a vu apparaître deux innovations. D’une part, il s’agit des méthodes utilisant un plasma inductif, sous différentes formes, qui en permettant un dosage rapide de nombreux éléments, tendent à remplacer l’activation neutronique. Sous forme partiellement destructive, il s’agit d’analyses par spectroscopie d’émission atomique (ICP-AES) (Kilikoglou et al., 1997; Abbès et al., 2001; Bressy et al., 2005; Carter et al., 2006) ou spectrométrie de masse (ICP-MS) (Tykot, 1997; Abbès et al., 2001; Bressy et al., 2005; Carter et al., 2006; Delerue et al., 2007b). Dans ces configurations, l’analyse est souvent pratiquée sur une centaine de milligrammes, bien que techniquement un prélèvement de l’ordre du mg soit suffisant. Il est possible aussi de pratiquer des mesures quasiment non destructives si le prélèvement sur l’échantillon est réalisé par ablation laser (LA-ICP-MS) (Gratuze, 1999; Gratuze et al., 2001; Tykot, 2002; Carter et al., 2006). Dans ce cas, la « cicatrice » sur la pièce analysée se réduit à un cratère d’un diamètre inférieur à une centaine de microns.4. Caractérisation par l’âge de formationL’âge de formation d’une obsidienne dans un édifice volcanique est atteignable par deux méthodes, les datations par traces de fission (fission track dating, FTD) ou par potassium-argon, dans sa déclinaison 39Ar/40Ar. La première s’applique à toutes les obsidiennes formées il y a au moins environ 1000 ans, pourvu qu’elles soient transparentes en faible épaisseur (&#60;0,5-1 mm), et dénuées d’artefacts observationnels (spurious tracks). Souvent discriminante, cette approche est d’application limitée parce qu’exigeante en matière (deux plaquettes de quelques mm2 chaque) et en temps d’acquisition de données (Poupeau et al., 1998). Elle a été très utilisée pour l’Amérique andine (Dorighel et al., 1998), la Méditerranée occidentale (Bigazzi et Radi, 1998) et les Proche et Moyen Orient (Bigazzi et al., 1998; Badalian et al., 2001). La datation par 39Ar/40Ar, elle aussi destructive, ne nécessite qu’un prélèvement de l’ordre de 50 mg, mais c’est une méthode coûteuse et nécessitant une instrumentation très spécifique, qui n’a d’ailleurs été utilisée qu’exceptionnellement, là où d’autres approches s’étaient avérées insuffisantes (Vogel et al., 2006). La caractérisation par l’âge de formation, pour efficace qu’elle puisse parfois être, doit ainsi être réservée aux seuls cas d’indétermination par d’autres moyens (Bellot-Gurlet et al., 1999a; Dorighel, 2000; Dorighel et al., en préparation).5. Caractérisation par les propriétés physiquesDepuis les années 1990, plusieurs approches proposées une vingtaine d’années auparavant ont été revisitées. C’est ainsi qu’il a d’abord été montré que, pour les obsidiennes de Méditerranée centrale et occidentale, la spectroscopie Mössbauer du 57Fe pouvait prendre le relais des méthodes géochimiques (Scorzelli et al., 2001). Cependant, la faible teneur en Fe des obsidiennes, de l’ordre du pour cent pour les variétés calco-alcalines et jusqu’à près de 10 % pour les peralcalines exige des durées de mesures (jusqu’à 70 heures) et une quantité de matière (de l’ordre de 250 mg) qui rendent cette méthode peu attractive pour des mesures de routine. Par contre, la résonance de spin électronique (ESR) et la magnétométrie SQUID, qui permettent aussi la distinction des sources d’obsidienne de Méditerranée, se révèlent nettement moins exigeantes en matière (Tableau 2) et permettent des mesures plus rapides (respectivement quelques minutes et quelques heures) (Duttine et al., 2003; Stewart et al., 2003; Cernicchiaro et al., 2005; Duttine, 2005) et d’Equateur (Duttine et al., 2007). Il pourrait en être de même avec la spectroscopie InfraRouge en Méditerranée occidentale, comme le suggèrent quelques données préliminaires (Le Bourdonnec, 2003; Le Bourdonnec et al., 2003).Tableau 2 : Méthodes de caractérisation des obsidiennes par leurs propriétés physiques.Table 2: Methods of obsidian characterization from their physical properties.Alors que les méthodes précédentes nécessitaient un prélèvement, bien que parfois minime, sur les échantillons à traiter, la microspectroscopie Raman permet une caractérisation strictement non-destructive, à la fois de la minéralogie des obsidiennes et de la structure de la trame silicatée de sa phase vitreuse (Milleville et al., 2003). Un premier travail sur des obsidiennes méditerranéennes a montré de réelles potentialités pour cette méthode (Bellot-Gurlet et al., 2004), dont les applications pourraient cependant n’être limitées qu’à des cas particuliers en raison de durées de mesure encore très longues, de l’ordre de quelques heures.6. Conclusion : vers des stratégies analytiques différenciées?C’est donc de près d’une vingtaine de méthodes dont on dispose actuellement pour les études de provenance d’obsidiennes, de performance, de coûts analytiques et d’accessibilité divers. Selon les circonstances, région et fenêtre temporelle étudiées, possibilité ou non de procéder à des analyses partiellement destructives, telle méthode, ou telle combinaison de méthodes discriminantes pourrai(ent)t préférentiellement être adoptée(s), en fonction des problématiques archéologiques, des coûts induits, des temps d’appareils disponibles, etc., en particulier en ce qui concerne les signatures géochimiques.Ainsi, pour le Mésolithique et le Néolithique de Méditerranée centrale et occidentale, bien qu’il ait été montré que des études de provenance peu destructives soient réalisables par ICP-MS (Tykot, 1997) voire LA-ICP-MS (Barca et al., 2007), il est beaucoup plus économique de les mener par une combinaison entre détermination visuelle et EMP-WDS (Tykot, 1997; Le Bourdonnec et al., 2005b) ou mieux, détermination visuelle et SEM-EDS (Le Bourdonnec et al., 2006). Si par contre l’intégrité des échantillons doit être intégralement respectée, c’est un couplage détermination visuelle/PIXE (Lugliè et al., 2006, 2007) ou détermination visuelle/XRF (Tykot et Ammerman, 1997) qui prendra l’avantage, voire éventuellement une association détermination visuelle/SEM-EDS, cette dernière combinaison demandant toutefois encore à être testée. De même, en Méditerranée orientale, alors que la distinction entre les deux sources d’obsidienne de Melos était basée sur de faibles mais significatives différences de teneur en scandium obtenues par INAA (Kilikoglou et al., 1997; Carter et Kilikoglou, 2007), les analyses par XRF non-destructives les séparent maintenant aisément par les teneurs en Ti et Sr (Liritzis, 2007). Il en est de même avec la résonance de spin électronique (Duttine et al., 2003; Duttine, 2005; Duttine, Villeneuve et Poupeau, en préparation), ces deux alternatives étant à la fois plus rapides et plus économiques que l’activation neutronique. Dans les Proche et Moyen Orient de l’Epipaléolithique et du Néolithique acéramique, si le SEM-EDS peut incontestablement apporter des données sur des régions-sources de provenance, voire sur quelques déterminations de sources, il doit impérativement être complété par des approches plus performantes, comme le PIXE ou l’ICP-MS (Delerue, 2007, Delerue et al., en préparation). C’est encore plus vrai à partir du VIIe millénaire avant notre ère, où les échanges s’intensifient et se diversifient. Les mesures par INAA, plus longues, plus lourdes, tendent à tomber en déshérence.Si l’avenir des caractérisations par l’âge de formation des obsidiennes parait bien réservé aux cas insolubles par d’autres moyens (Bellot-Gurlet et al., 1999a; Vogel et al., 2006), celui des identifications de sources par les propriétés physiques est encore indéterminé. Bien que les mesures de résonance de spin électronique, de magnétisme, ou en spectroscopie InfraRouge soient rapides et ne nécessitent que très peu de matière, on manque encore de recul pour évaluer leur utilité réelle, malgré des premiers tests positifs, en particulier dans la mesure où l’état physique d’une obsidienne est susceptible de varier au sein d’une coulée, en fonction de l’histoire thermodynamique locale du magma qui lui a donné naissance. Spectroscopie Mössbauer et microspectroscopie Raman verraient de toute façon leurs champs d’action très réduits, par l’exigence en matière (Mössbauer) et/ou en temps de mesure (Mössbauer, Raman).La géochimie isotopique, non mentionnée jusqu’ici, est aussi un moyen puissant de discrimination entre obsidiennes de différentes sources. Cependant, malgré un essai positif réalisé par Gale (1981) avec le rapport 87Sr/86Sr, ce type de caractérisation avait été par la suite délaissé pour les études de provenance, au profit de méthodes plus accessibles. Le développement des techniques ICP-MS et LA-ICP-MS pourrait cependant permettre bientôt un retour de cette approche.Jusqu’ici, il n’a été question que d’objets analysés en laboratoire. Mais pour des raisons diverses (taille, fragilité, préciosité, etc.), il ne peut toujours en être ainsi, et c’est alors à l’expérimentateur à se déplacer jusqu’au musée, au site archéologique, etc., avec son appareillage. Dans un futur proche, ce sont donc les mesures effectuées in situ qui pourraient être privilégiées, comme en témoignent, pour les mesures par EDXRF, de premiers tests effectués avec des systèmes portables (cf. Carter et Shackley, 2007; Craig et al., 2007; Liritzis, 2007; Lopes et al., 2007).