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1. IntroductionLe site de Castel di Guido est un site de plein air. Il se situe en Italie, à environ 20 km de Rome à une altitude de 71 m ASL (Fig. 1) où de nombreux sites du Paléolithique inférieur ont été découverts (Arnoldus-Huyzendveld et al., 2001). À Castel di Guido, les vestiges ont été mis au jour au cours de fouilles de sauvetage entre 1980 et 1990. La stratigraphie du site est complexe. Selon Radmilli et Boschian (1996), les sédiments sont constitués de dépôts fluviatiles, lacustres, sablonneux et volcaniques avec un remaniement important (Fig. 2). La position stratigraphique de Castel di Guido a été déterminée à partir de corrélations avec de nombreuses séquences de la région. Le site est caractérisé par la présence d’une industrie acheuléenne du Paléolithique inférieur associée à de nombreux restes fauniques (Radmilli et Boschian, 1996). Des outils taillés tels que des choppers, des chopping-tools et des bifaces ont été en partie réalisés avec des os de grands mammifères. Des restes humains d’Anténéandertaliens dont deux fémurs, un occipital, un fragment de maxillaire, un fragment de pariétal, un os temporal ont également été découverts et décrits (Radmilli et Boschian, 1996 ; Manzi et al., 2001).Figure 1 : Localisation géographique du site de Castel di Guido d’après la carte de Karner et al. (2001) modifiée.Figure 1: Geographic situation of Castel di Guido site after the Karner et al. (2001)’s map with modifications.Figure 2 : Coupe stratigraphique du site de Castel di Guido.Figure 2: Stratigraphic section of Castel di Guido site.Les principales espèces fauniques découvertes dans la paléosurface, unités 4 et 5 du site, sont Bos primigenius, Elephas antiquus, Equus caballus, Cervus elaphus. Caloi et al. (1998) ont suggéré que cette association faunique correspond à l’unité faunique de Torre in Pietra, attribuée au stade isotopique marin (MIS) 9 (301-334 ka, Bassinot et al., 1994). Les unités 4 et 5 ont succédé aux productions explosives du volcan Sabatino appelées : « Tufo rosso a scorie nere » (TRSN). Les données de la méthode K-Ar appliquée à des minéraux volcaniques de TRSN situe l’évènement éruptif à 442 ± 7 ka (Evernden et Curtis, 1965 ; Fornaseri, 1985) et plus récemment à 449 ± 1 ka par la méthode Ar/Ar (Karner et al., 2001). Ainsi, cette unité volcanique peut être corrélée au stade 12 (Bassinot et al., 1994). Ce travail propose de présenter les résultats de datation U-Th/ESR de dents d’aurochs (Bos primigenius) des unités 4 et 5.2. Matériel et méthodesLes échantillons dentaires et osseux ont été prélevés sur des mâchoires d’aurochs (Fig. 3). L’émail, la dentine, le cément et l’os ont été séparés à l’aide d’une fraiseuse de dentiste puis mis en poudre dans un mortier en agate. Les fractions à 100-200 μm d’émail des cinq dents d’aurochs (cast11479 de l’unité 5 et cast405, cast3436, cast6155, cast7599 de l’unité 4) ont été récupérées pour la datation ESR. Les âges U-Th des échantillons d'os, de dentine, d'émail et de cément ont été déterminés par spectrométrie alpha et publiés par ailleurs (Michel et al., 2001). Parmi les cinq dents analysées par ESR, quatre dents ont été analysées par le CRPG (Nancy) afin de déterminer les teneurs en Ca, P, CO3 et F. Figure 3 : Mandibule d’aurochs préparée pour la datation U-Th et ESR.Figure 3: Aurochs mandible prepared for the U-Th and ESR dating.Les âges ESR ont été calculés à partir de l’équation d’âge (Grün, 1989) ci-dessous à l’aide du programme ESR de Grün : ESR-DATA (Grün, 2006a).avec De la dose équivalente (Gy), D(t) la dose annuelle (Gy/an), t l’âge de l’échantillon (ans).En effet, le principe de la méthode ESR (résonance de spin électronique) a été décrit dans la littérature (Grün, 1989 ; Rink, 1997 ; Grün, 2006b). Il repose sur le fait que les rayons α, β, γ émis par les éléments radioactifs naturels (U, Th, K) ainsi que les rayons cosmiques créent des radicaux dans le minéral apatite, constituant prédominant des restes dentaires. L’émail dentaire contient 98 % d’hydroxyapatite carbonatée (Elliot, 1997).Les âges ESR ont été calculés à partir de la détermination de la dose équivalente De obtenue par la méthode des doses ajoutées et de la dose annuelle D(t) déterminée à partir de la radioactivité environnementale obtenue par spectrométrie alpha et gamma.La méthode des doses ajoutées consiste à irradier artificiellement l’échantillon à des doses de plus en plus élevées, de mesurer le signal ESR correspondant et de tracer la courbe de croissance du signal. Pour ce faire, chaque échantillon en poudre a été divisé en 10 aliquotes irradiées à des doses croissantes de 0, 100, 200, 400, 800, 1 500, 2 200, 3 000, 4 500, 6 000 Gy par une source gamma de cobalt-60 calibrée (Fig. 4). Après irradiation, les échantillons ont été stockés un mois avant la mesure par spectrométrie ESR afin d’éliminer les pics parasites. Le signal ESR mesuré provient du spectre d’absorption de l’énergie fournie par une source micro-onde électromagnétique, en fonction du champ magnétique appliqué perpendiculairement à la micro-onde dans des conditions de résonance (Dolo et al., 2005). Les mesures ont été réalisées à l’aide d’un spectromètre EMX Brucker (X-Band : 9,77 GHz). Les conditions de mesure sont les suivantes : 3490 ± 50 G, température ambiante, puissance de micro-onde = 10 mW, fréquence de modulation = 100 kHz, amplitude de modulation = 1 G, constante de temps = 0,33 s, temps de balayage = 2,8 mn. Le signal ESR mesuré est un signal composite à g⊥ = 2,0018, g// = 1,9970. D’après la littérature, le signal serait la résultante de la présence de plusieurs radicaux paramagnétiques :et d’un méthyle organique (Callens et al., 1989 ; Ikeya, 1993 ; Vanhaelewyn et al., 2000). La hauteur du signal H1-B1 (peak-to-peak) à g = 2,0018 est mesurée pour chaque échantillon (Grün, 2000). Les hauteurs du signal ESR ont alors été reportées sur un graphique en fonction de la dose d’irradiation. La fonction exponentielle suivante I = I∞(1-e(-μ(Dγ+De)) a été ajustée, et la dose équivalente De obtenue par extrapolation à D =0 (Fig. 4).Figure 4 : Courbe de croissance du signal ESR T1-B1 à g =2,0018 et détermination de la dose équivalente.Figure 4: Growth curve of the ESR signal T1-B1 at g =2.0018 and determination of the equivalent dose.La dose annuelle (D(t)) comprend la dose externe (dext) et la dose interne (dint). La dose externe correspond en partie à la dose émise par l’environnement sédimentaire encaissant (dsed). Elle est calculée à partir des teneurs en U, Th, Ra, Rn et K mesurées par spectrométrie gamma à bas bruit de fond selon les procédures de mesures et d’étalonnage de Yokoyama et Nguyen (1980). L’émail dentaire d’aurochs étant recouvert dans sa partie intérieure de dentine et souvent dans sa partie extérieure de cément, il est par conséquent nécessaire de prendre en compte chacune de ces composantes dans la détermination de la dose annuelle externe : la dose émise par le cément d’une part et celle émise par la dentine d’autre part. Concernant la contribution des rayons alpha émanant de ces tissus, elle a été éliminée en retirant une partie de la surface de l’émail dentaire avant la mise en poudre, soit une épaisseur supérieure à 50 μm. Les épaisseurs retirées sur chacune des faces ont été mesurées à l’aide d’un micromètre. Quant à la contribution des particules bêta, les doses induites (dext β) ont été calculées à partir des mesures réalisées par spectrométrie alpha et par spectrométrie gamma. L’émail dentaire des dents analysées ayant une épaisseur comprise entre 1,3 et 1,8 mm, ce qui correspond au parcours moyen des particules bêta. Il est nécessaire de prendre en compte l’atténuation bêta. Dans le programme de Grün (2006a), elle est estimée en utilisant la procédure de Marsh (1999). À cette dose externe (dext β) s’ajoute la dose interne due aux particules bêta et alpha émises au sein de l’émail. Toutefois, comme les rayons alpha induisent moins d’électrons piégés que les rayons bêta et gamma, à dose égale, il est important de tenir compte de ce phénomène. Ainsi, l’efficacité des rayons alpha utilisée pour l’émail dentaire est donnée par le facteur kα =0,13 ± 0,02 (Grün et Katzenberger-Appel, 1994). Par ailleurs, les flux alpha, bêta et gamma sont convertis en doses annuelles en utilisant les doses spécifiques données par Adamiec et Aitken (1998).3. Résultats et discussionLes données analytiques des dents et des sédiments des unités 4 et 5 sont présentées dans les tableaux 1, 2 et 3. Les épaisseurs des échantillons d’émail analysés ainsi que les épaisseurs retirées au cours de la préparation sont présentées dans le tableau 2. Les teneurs en radioéléments des sédiments sont particulièrement élevées dans l’unité 5 alors qu’elle sont plus modérées dans l’unité 4 (Tableau 3). Les doses annuelles correspondantes sont de 3,174 mGy/an pour l’unité 5 et de 1,516 mGy/an pour l’unité 4 (Tableau 1, Fig. 5). La contribution de la dose annuelle du sédiment est deux fois plus importante pour la dent cast11479 par rapport aux autres dents. Pour cette dent, la dose bêta du sédiment est prise en compte car l’émail n’était pas recouvert de cément sur la face côté sédiment contrairement aux autres dents (β = 0) (Tableau 1). Tableau 1 : Ages ESR (EU), (LU), (US) déterminés à l’aide du programme informatique ESR-DATA de Grün (2006a).Table 1: (EU), (LU), (US) ESR Ages calculated with the ESR-DATA computer program of Grün (2006a).Tableau 2 : Épaisseur d’émail, épaisseur retirée, composition chimique.Table 2: Enamel thickness, removed thickness, chemical composition.Tableau 3 : Données obtenues par spectrométrie gamma pour les sédiments de Castel di Guido.Table 3: Data obtained by gamma Spectrometry for the Castel di Guido sediments.Figure 5 : Doses équivalentes, doses annuelles et âges ESR correspondants.Figure 5: Equivalent doses, annual doses and corresponding ESR ages.Les teneurs en uranium des échantillons sont particulièrement élevées. Elles sont comprises entre 195 et 427 ppm d’uranium pour les dentines, entre 265 et 549 ppm pour les céments et entre 9 et 49 ppm pour les échantillons d’émail. Des teneurs en uranium aussi élevées ont été rarement signalées dans la littérature (Grün et Taylor, 1996 ; Chen et al., 1997 ; Rhodes et Grün, 1999 ; Grün et al. , 2006). Elles sont également très importantes pour les os de Castel di Guido, comprises entre 249 et 863 ppm (Michel et al., 2001).Du fait de ces teneurs en uranium élevées, les âges ESR des échantillons d’émail calculés selon les deux modes d’incorporation de l’uranium : le mode EU (Early uptake) et le mode LU (linear uptake) sont très différents (Fig. 6). Cependant ils sont moins dispersés que les âges U-Th des os, dentines, céments et des échantillons d’émail (Fig. 6).Figure 6 : Représentation des âges U-Th des os et des dents, et des âges ESR (EU) (US) (LU) pour les unités 4 et 5 du site de Castel di Guido.Figure 6: Apparent U-Th ages of bones and teeth and (EU) (US) (LU) ESR ages for units 4 and 5 of Castel di Guido.Les doses annuelles EU et LU des différentes composantes (émail, dentine et cément) sont présentées dans le tableau 1 et la figure 5. Les doses annuelles internes (émail) sont plus particulièrement élevées comme l’indique la figure 5. Elles sont comprises entre 3,31 mGy/an (cast11479e, EU) et 12,18 mGy/an (cast7599e, EU). Les âges ESR sont compris entre 123 et 235 ka pour le mode EU et entre 222 et 235 ka pour le mode LU (Tableau 1, Fig. 6). L’émail cast7599e dont la teneur en uranium est extrêmement élevée (49 ppm) donne des âges EU (123 ka) et LU (222 ka) qui ne sont pas concordants avec ceux des autres échantillons (Fig. 6).La détermination des compositions chimiques des échantillons d’émail a été réalisée afin de mieux appréhender les processus de fossilisation. Les résultats sont présentés dans le tableau 2. Les teneurs en Ca, P, F et carbonates des échantillons indiquent qu’ils sont constitués d’apatite carbonatée et fluorée. Les teneurs en carbonate, comprises entre 5,67 et 6,08 % sont nettement supérieures à la valeur de l’émail actuel (4,13 %, Michel et al., 1995). La teneur en P est inférieure à l’actuel, ce qui indiquerait une substitution préférentielle des sites PO43- par les carbonates au cours de la fossilisation. Les teneurs en fluor, comprises entre 0,30 et 0,78 %, sont particulièrement élevées si on les compare aux échantillons d’émail fossile du Lazaret (0,014-0,095 %, Michel et al., 1995) ou à celle de l’émail de cerf actuel (0,013 %). Les ions OH- seraient de ce fait remplacés en partie par des ions F- dans le réseau apatite, renforçant ainsi l’émail dentaire fossile. Arnoldus-Huyzendveld et al. (2001) mentionnent la transformation de l’hydroxyapatite en fluor-apatite au cours de la fossilisation dans le site préhistorique voisin de La Polledrara (Fig. 1) avec un environnement riche en cendres volcaniques. Les auteurs envisagent ainsi le même phénomène à Castel di Guido. On note que les teneurs en carbonate et en fluor de l’émail cast7599e sont supérieures (6,08 et 0,78 % respectivement) à celles des autres échantillons (5,13-5,67 % et 0,30-0,44 % respectivement), ce qui indiquerait des changements structuraux plus importants de cet émail au cours de la fossilisation avec une altération possible du signal ESR. Cela induirait une sous-estimation de la dose équivalente et par conséquent un rajeunissement de cet émail par rapport aux autres échantillons (Fig. 6) à moins qu’il s’agisse d’une sous-estimation de l’âge par une surestimation de la dose annuelle. En effet, les âges ESR des autres échantillons d’émail, dont les teneurs en uranium sont nettement inférieures (de 9 à 15 ppm), sont plus cohérents entre eux et compris entre 202 et 235 ka pour le mode (EU) et entre 350 et 372 ka pour le mode (LU). Ainsi les âges EU correspondent au stade isotopique de l’oxygène 7 et les âges LU aux stades isotopiques 10 et 11 (Fig. 6).Le contexte géologique du site suggère aussi de possibles modifications tardives de la composition chimique du sédiment et de l’os. La séquence est entrecoupée de fractures et de petites failles patinées d’oxydes de Mn en croûtes épaisses, indiquant une circulation importante d’eaux riches en éléments d’origine relativement profonde. Cela peut être une raison de l’enrichissement en uranium et de variations de la teneur en eau du sédiment, manifestées de façon irrégulière dans le site par l’espacement à grosse maille du réseau de fractures. Ces phénomènes conduiraient à une évaluation plus difficile et imprécise de la dose annuelle à Castel di Guido.La comparaison des âges U-Th et ESR des échantillons d’émail montre une bonne concordance entre les deux méthodes, à l’exception toujours de l’échantillon cast7599e (Fig. 7A). Par la combinaison des méthodes U-Th et ESR, un paramètre de diffusion de l’uranium est obtenu pour les échantillons cast11479e, cast405e, cast3436e, cast6155e. L’âge U-Th de l’émail cast7599e est supérieur à l’âge ESR, ce qui ne permet pas de déterminer un paramètre p. Dans ce cas, le modèle US ne donne pas de solution (Grün et al., 1988). En ce qui concerne les autres échantillons, les paramètres p sont compris entre -0.9 et -0.6 indiquant une migration de l’uranium comprises entre les modes EU et LU comme le montre la représentation graphique des différents paramètres (Fig. 7B). Ces valeurs montrent donc que les âges ESR sont compris entre ces deux modes d’incorporation. Ainsi les âges US-ESR varient de 260 ka à 327 ka (Tableau 1). On note une décroissance des âges avec la profondeur, entre les stades isotopiques 8 et 9 (Fig. 6). La dispersion des âges et des teneurs en uranium très élevées montrent un mécanisme complexe de migration de l’uranium. De possibles déséquilibres dans la famille de l’uranium peuvent entraîner des variations d’âge : ils pourraient impliquer une variation de la dose annuelle dans le temps et aussi expliquer la décroissance des âges observée avec la profondeur stratigraphique. Il est probable que les deux modèles EU et LU ne soient pas réalistes. Des apports ou pertes d’uranium se produisent pendant des phases de ruissellement liées à des phénomènes géologiques ou climatiques et à la géochimie environnante.Figure 7 : (A) Comparaison des âges U-Th et ESR des échantillons d’émail de Castel di Guido. (B) Représentation graphique du paramètre p de l’uranium pour chaque émail.Figure 7: (A) Comparison between U-Th ages and ESR of enamel samples from Castel di Guido. (B) Graphical curves of the p parameter of uranium for each enamel.4. ConclusionLes âges US-ESR obtenus sur les échantillons d’émail de dents d’aurochs des unités 4 et 5 de Castel di Guido sont dispersés entre 260 et 327 kA et recouvrent les stades isotopiques marins 8 et 9. Cette dispersion des âges est essentiellement liée à la quantité très importante d’uranium dans les échantillons et dénote une migration importante de celui-ci liée à une histoire géochimique complexe du site. Les âges sont fortement dépendants des modes d’incorporation de l’uranium.L’étude de la faune menée par Caloi et al. (1988) indiquerait un remplissage contemporain de l’unité faunique de Torre in Pietra qui correspond au stade isotopique 9. Par conséquent les âges US-ESR sont proches de cette conclusion biostratigraphique mais ne sont pas plus précis.L’industrie de Castel di Guido présente des affinités typologiques avec les autres sites de la région de Rome (Casal de’ Pazzi, La Polledrara di Cecanibbio, Malagrotta, Torre in Pietra, etc.) attribués à la même unité faunique (Caloi et al.,1988). Des affinités qui ont lieu d’être surtout par la typologie et la technologie de l’industrie osseuse. Elles sont aussi identifiables pour le site de Fontana Ranuccio, daté par la méthode K/Ar à 458 ± 6 ka (Biddittu et al., 1979). Cela pose des questions intéressantes sur la durée des industries à bifaces en os du Latium.Les auteurs tiennent à remercier Jean-Michel Dolo (LNE-LNHB, CEA-Saclay, Gif-sur-Yvette) pour l’accès au système calibré d’irradiation des échantillons et au spectromètre ESR, le Professeur Carlo Tozzi (Università degli di Pisa) pour les échantillons et le Professeur Henry de Lumley pour cette proposition d’étude.