Kui juulis 1997 tulid võimule sotsialistid, kaotas Moisiu oma ametikoha ministeeriumis. Järgnevatel aastatel osales Moisiu aktiivselt valitsusvälises tegevuses, korraldades rahvusvahelisi ja üleriiklike kaitseteemalisi konverentse, kus arutati regiooni julgeoleku ja kaitse küsimusi, relvastuskontrolli ja relvade ärakorjamist  tsiviilisikutelt. Moisiu sai 2002 peamiste parteide konsensuslikuks kandidaadiks Albaania Vabariigi presidendi ametikohale pärast Rexhep Meidani mandaadi lõppemist. Ta sobis sellele kohale, sest ta oli teadlane, apoliitiline, lepitajaomadustega (see omadus on sisetülidele kalduvas Albaanias väga hinnatud) ning otsustavalt Läänele ja NATOle orienteeritud.