Muusikaliselt oli see periood bändi jaoks eksperimenteerimise aeg. Kõik  liikmed kirjutasid erinevat materjali, andes bändi muusikale tooni, mis erines nii eelnevast perioodist kui ka tuleviku lihvitud kõlast. Waters kirjutas peamiselt madalaid džässilikke meloodiaid domineerivate bassikäikude ja keeruliste, sümboolsete laulusõnadega, Gilmour keskendus kitarrirohketele bluusilikele lugudele ning Wright eelistas meloodilisi ja sageli psühhedeelseid meloodiaid. Ansambli teist albumit "A Saucerful of Secrets'it", mis väljastati 1968. aasta juunis, peetakse vaieldavalt üheks esimeseks progressiivse rocki albumiteks. Kuigi Barrett ei osalenud enam selle plaadi lindistamisel, võis sealt leida siiski rohkelt talle iseloomulikku psühhedeelset stiili kombineeritult eksperimentaalse muusika ja heliefektidega. Kollektiivi järgmiseks stuudioalbumiks oli 1970. aasta "Atom Heart Mother", mis oli nende esimene koos orkestriga lindistatud teos. Albumi esimene pool koosnes 23-minutilisest albumiga samanimelisest sümfoonilise rocki instrumentaalloost ning teisel poolel oli kolm soololugu Watersilt, Gilmourilt ja Wrightilt ning kolmeosalisest instrumentaalloost "Alan's Psychedelic Breakfast", mille taustaks räägib ansambli helitehnik erinevatest hommikusöökidest. Kuigi "Atom Heart Mother'it" peetakse ansambli nõrgimaks tööks, suutis see tulla Inglismaa edetabelis esimesele kohale. David Gilmour on hiljem viidanud albumile kui rämpsuhunnikule ning Waters on pidanud seda sobivaks prügikasti viskamiseks, et keegi ei peaks seda kunagi kuulama.