Aastal 400 alustas Augustinus ühte oma suuremat, 15 raamatust koosnevat traktaati "De trinitate" ("Kolmainsusest"), mille ta lõpetas 417, ja 401 alustas ta kommentaari 1. Moosese raamatule 12 raamatus ("De Genesi ad litteram), mille ta lõpetas 415. Aastal 400 ilmusid "De catechizandis rudibus", "De consensu Evangelistarum" ("Evangelistide üksmeelest"), "De opera monachorum", "Contra Faustum Manichaeum" ("Manilase Faustuse vastu"; 33 raamatut), esimese raamatu "Contra litteras Petiliani" ("[ Cirta donatistliku piiskopi] Petilianuse kirjutiste vastu"; teine raamat valmis 401-402 ja kolmas raamat 402-403). Järgnesid donatistidevastased teosed "Contra Cresconium grammaticum partis Donati" ("Donatuse pooldaja grammatik Cresconiuse vastu"; 402) ning manilastevastased kirjutised. Peale selle Augustinus pidevalt jutlustas ja kirjutas kirju. Näiteks kirjas 118 Dioscorusele (410) kirjutas Augustinus vastuseks mõnele küsimusele Cicero kohta oma vaadetest paganlikule filosoofiale, näidates veel suurt poolehoidu uusplatonismile.