Pada bulan Mei 1957, bekerja dengan Universitas Washington di St. Louis profesor Barry Commoner, Pauling mulai beredar petisi di antara para ilmuwan untuk menghentikan pengujian nuklir. Pada tanggal 15 Januari 1958, Pauling dan istrinya mengajukan petisi kepada Sekretaris Jenderal PBB Hammarskjöld menyerukan penghentian pengujian senjata nuklir. Hal ini ditandatangani oleh 11.021 ilmuwan yang mewakili lima puluh negara. Pada bulan Februari 1958, Pauling berpartisipasi dalam debat televisi yang disiarkan secara terbuka dengan fisikawan atom Edward Teller tentang kemungkinan sebenarnya menyebabkan fallout. Pada tahun 1958, Pauling diterbitkan dalam No More Mutating War!, yang ia disebut tidak hanya untuk mengakhiri pengujian nuklir, tetapi juga dipublikasikan oleh 52 peraih Hadiah Nobel. Pada tahun 1961, Dr. Barry Reiss dan Dr. Louise Towler, Ketua Komite Penelitian dan Informasi PBB, mengajukan studi yang disebut "Apa kontribusi yang paling signifikan untuk mencegah penyebaran senjata nuklir melalui pengujian senjata nuklir?"
Tahun 1958