Ketika Grabar-Kitarović melihat iklan untuk pekerjaan di NATO di majalah The Economist, dia berpikir bahwa pekerjaan itu cocok untuknya, tetapi pada akhirnya memutuskan untuk tidak melamarnya. Hanya ketika NATO gagal memilih kandidat untuk pekerjaan itu dalam dua putaran, dia akhirnya melamar, dan pada putaran ketiga dia menerima posisi tersebut. Selama masa jabatannya di NATO, dia sering mengunjungi Afghanistan dan tentara Kroasia yang dikerahkan di sana sebagai bagian dari misi pemeliharaan perdamaian. Tugasnya adalah mengurus "strategi komunikasi" dan untuk "membawa NATO lebih dekat dengan rakyat biasa".
Asisten Sekretaris Jenderal