Chalamet terobosan datang pada tahun 2017 dengan perannya sebagai Elio Perlman dalam drama romantis Luca Guadagnino "Call Me by Your Name", setelah itu ia muncul di film-film coming-of-age "Hot Summer Nights" dan "Lady Bird" serta film barat "Hostiles". Penampilannya dalam "Call Me by Your Name" membuatnya mendapat nominasi Academy Award untuk Aktor Terbaik, membuat Timothée yang berusia 22 tahun menjadi nominasi termuda ketiga dalam kategori dan termuda
sejak Mickey Rooney yang berusia 19 tahun dengan penampilannya di "Babes in Arms" pada tahun 1939. Dia kemudian memainkan Nic Sheff dalam drama "Beautiful Boy" (2018), yang ia dinominasikan untuk Golden Globe Award, Screen Actors Guild Award, dan BAFTA Film Award, semua untuk Aktor Pendukung Terbaik. Pada tahun 2019, Chalamet membintangi komedi romantis Woody Allen "A Rainy Day in New York". Kemudian tahun itu, Chalamet membintangi sebagai Henry V dari Inggris dan Theodore "Laurie" Laurence dalam drama periode "The King" dan "Little Women", masing-masing.