S.A. Ajayi kembali ke Provinsi Kabba dan bergabung dengan Kongres Rakyat Utara, di mana ia kemudian naik menjadi wakil presiden partai di Provinsi Kabba. Pada tahun 1955, ia terpilih sebagai anggota dewan di Kabba Native Administration dan setahun kemudian, ia memenangkan kursi di Dewan Majelis Utara, dan menjadi anggota dewan eksekutif regional sebagai menteri negara untuk urusan kehutanan. Ia diangkat sebagai menteri pendidikan pada tahun 1963, dalam ketidakhadiran Isa Kaita. Selama waktunya di Dewan Majelis Utara, ia ditunjuk sebagai sekretaris parlemen untuk Perdana Menteri Nigeria Utara, Ahmadu Bello dari 1957 hingga 1960. Dia adalah salah satu delegasi yang menegosiasikan Kemerdekaan Nigeria di Konferensi Lancaster House di London dan memimpin Delegasi Nigeria Utara ke London untuk Negosiasi dan Peluncuran VC-10 Nigeria Airways. Dia adalah anggota Misi Ekonomi Nigeria ke Jerman Barat dan menjadi menteri sampai pemerintah mereka digulingkan oleh kudeta militer pada tanggal 15 Januari 1966.
Aku tahu. Selama pemerintahan Shehu Shagari, ia diangkat menjadi dewan direktur pertama National Insurance Corporation of Nigeria (NICON).