Pada tanggal 4 Januari 2021, Marcelino ditunjuk sebagai pelatih kepala Athletic Bilbao dengan kontrak hingga 30 Juni 2022. Dalam tiga pertandingan pertamanya, ia kalah melawan Barcelona di liga domestik dan mengalahkan lawan yang sama dan Real Madrid untuk menang
Supercopa de España. Dia juga berada di bangku cadangan untuk dua final Piala Spanyol dalam dua minggu (yang pertama ditunda karena pandemi COVID-19), kehilangan keduanya.