Obasanjo terbang kembali ke Nigeria pada Januari 1966 untuk menemukan negara itu di tengah kudeta militer
dipimpin oleh Mayor Emmanuel Ifeajuna. Hampir semua orang yang terlibat dalam mengorganisir kudeta berasal dari orang-orang Igbo di Nigeria selatan. Obasanjo adalah salah satu dari mereka yang memperingatkan bahwa situasi bisa turun ke perang saudara. Dia menawarkan untuk melayani sebagai perantara antara para perencana kudeta dan pemerintah sipil, yang telah mentransfer kekuasaan ke Komandan-in-Chief militer Johnson Aguiyi-Ironsi. Karena kudeta gagal, Olusegun bertemu dengan Ironsi di Lagos. Ironsi segera mengakhiri federalisme di Nigeria melalui dekrit penyatuan pada Mei 1966, sesuatu yang mengobarkan ketegangan etnis. Pada akhir Juli, kudeta kedua terjadi. Di Ibadan, pasukan asal Nigeria utara memberontak dan membunuh Ironsi, juga membantai sekitar dua ratus tentara Igbo. Jenderal Yakubu Gowon mengambil alih kekuasaan.