Setelah persatuan dinasti dengan Portugal, Albert menjadi wakil raja pertama kerajaan dan kekaisaran seberang lautnya pada tahun 1583. Pada saat yang sama ia diangkat sebagai Utusan Kepausan dan Grand Inquisitor untuk Portugal. Sebagai wakil raja Portugal ia mengambil bagian dalam organisasi Armada Besar 1588 dan mengalahkan serangan balik Inggris
di Lisbon pada tahun 1589. Pada tahun 1593, Philip II memanggilnya kembali ke Madrid, di mana ia akan mengambil peran utama dalam pemerintahan Monarki Spanyol. Dua tahun kemudian, pemberontak Hugh O'Neill, Earl of Tyrone dan Hugh Roe O'Donnell menawarkan Albert mahkota Irlandia dengan harapan mendapatkan dukungan Spanyol untuk tujuan mereka.