Setelah Rumania gagal lolos ke Piala Dunia 2002, Iordănescu diminta untuk menggantikan Gheorghe Hagi, sehingga menjadi pelatih tim nasional sepak bola untuk kedua kalinya. Tujuan utamanya adalah untuk memenuhi syarat tim untuk Euro 2004
, tapi gagal melakukannya. Mengatakan bahwa tidak ada orang lain baik yang lebih baik dari dia dan tersedia untuk mengambil alih tim nasional, Federasi Sepak Bola Rumania memberinya kredit untuk babak kualifikasi Piala Dunia 2006, tetapi setelah kinerja buruk melawan Armenia, ia akhirnya dipecat.