Jyoti Basu memimpin sejumlah aksi unjuk rasa melawan Pemerintah Negara Bagian dan mendapatkan popularitas sebagai politisi terutama di kalangan siswa dan pemuda. Selain mengorganisir gerakan Buruh Kereta Api, ia memimpin gerakan oleh para guru yang menuntut kenaikan gaji. Ketika Partai Komunis India terpecah pada tahun 1964, Basu menjadi salah satu dari sembilan anggota pertama Politburo Partai Komunis India (Marxist) yang baru dibentuk. Pada tahun 1967 dan 1969, Basu menjadi Wakil Ketua Menteri Benggala Barat dalam pemerintahan Front Bersatu.
Tahun 1964