Simeone aliongoza Atlético kushinda Ligi ya Europa kwa mara ya pili katika miaka mitatu tangu kuanzishwa kwake, wakati walipiga Athletic Bilbao 3<unk>0 katika fainali mnamo 9 Mei 2012 katika Uwanja wa Taifa huko Bucharest na Radamel Falcao <unk> mara mbili <unk> na Diego kuwa wafungaji. Tena, kwa kushinda Ligi ya Europa, walihitimu kwa Kombe la Super la UEFA la 2012
dhidi ya Chelsea, mshindi wa msimu uliopita wa Ligi ya Mabingwa, ambayo ilichezwa katika Stade Louis II, Monaco tarehe 31 Agosti 2012; Atlético ilishinda 4<unk>1, pamoja na hat-trick na Falcao katika nusu ya kwanza. Mnamo 17 Mei 2013, Atlético iliipiga Real Madrid 2<unk>1 katika fainali ya Copa del Rey katika mechi ya mvutano ambapo timu zote mbili zilimaliza na wanaume 10. Hii ilimaliza mfululizo wa miaka 14 na mechi 25 bila ushindi katika derby ya Madrid. Msimu wa 2012/13 uliona klabu hiyo kumaliza na nyara tatu kwa zaidi ya mwaka mmoja.