Andika mwendelezo wa aya hii - Kufikia mwaka wa 1937, Moorehead alikuwa amejiunga na Orson Welles' Mercury Players, kama mmoja wa watendaji wake wakuu pamoja na Joseph Cotten. (Katika kuonekana kwenye "The Dick Cavett Show" mnamo Februari 19, 1973, alifunua kwamba, mnamo 1922, alikuwa amekutana na Welles kwa bahati (miaka 15 mdogo wake) wakati alikuwa na umri wa miaka saba tu katika Hoteli ya Waldorf-Astoria huko New York City.) Alicheza katika "The Mercury Theatre on the Air" mabadiliko yake ya redio, na alikuwa na jukumu la kawaida kinyume na Welles katika mfululizo "The Shadow" kama Margo Lane. Mnamo 1939, Welles alihamisha ukumbi wa Mercury kwenda Hollywood, ambapo alianza kufanya kazi kwa RKO Pictures. Baadhi ya waigizaji wake wa redio walijiunga naye, na Moorehead alifanya filamu yake ya kwanza kama mama wa tabia yake mwenyewe, Charles Foster Kane, katika "Citizen Kane" (1941), kuchukuliwa na wakosoaji wengi wa filamu kama moja ya filamu bora kabisa kufanywa. Moorehead alionekana katika filamu ya pili ya Welles, "The Magnificent Ambersons" (1942), na alipokea Tuzo ya Wakosoaji wa Filamu ya New York na uteuzi wa Tuzo ya Academy
kwa utendaji wake. Yeye pia alionekana katika "safari katika hofu" (1943), Mercury filamu uzalishaji.