Andika mwendelezo wa aya hii - Mnamo Agosti 2005, alirudi Serie A na uhamisho wa Internazionale kwa mkataba wa miaka minne kwa ada ya € 16 milioni. Alianza adventure yake ya Inter kwa kushinda 2005 Supercoppa Italiana
dhidi ya Juventus, kuingia katika dakika ya 63 kama "Nerazzurri" alishinda katika muda wa ziada shukrani kwa mshindi wa Verón. Baadaye tarehe 13 Septemba, alifanya mechi yake ya kwanza ya ligi kwa upande wake mpya tarehe 21 Septemba kwa kuanza katika ushindi wa 1<unk>0 dhidi ya Chievo. Mnamo 24 Novemba, wakati wa mechi ya Ligi ya Mabingwa ya kundi dhidi ya Petržalka, Samuel alicheza katika safu ya wachezaji 11 wa kigeni kwenye uwanja, na Luís Figo kuwa Ulaya pekee. Alimaliza msimu wake wa kwanza huko Inter kwa kufanya maonyesho 42 katika mashindano yote, na timu hiyo ilishinda ubingwa kufuatia kushuka kwa Juventus kwa sababu ya mechi kupangwa, na Coppa Italia kwa kumshinda Roma 4<unk>2 kwa jumla, na Samuel akicheza katika fainali zote mbili, na hivyo kukamilisha treble ya ndani isiyotarajiwa.