Andika mwendelezo wa fungu hili - Katika Michezo ya Olimpiki ya Kiangazi ya 2012 huko London, Schmitt alishinda jumla ya medali tano: dhahabu tatu, fedha moja, na shaba moja. Katika tukio lake la kwanza, 4 × 100 mita freestyle relay, Schmitt alishinda shaba na Missy Franklin, Jessica Hardy na Lia Neal, na timu ya Marekani kumaliza wa tatu nyuma ya wanawake relay timu kutoka Australia na Uholanzi. Kuogelea mguu nanga, Schmitt alikuwa na mgawanyiko wa sekunde 53.54 na timu kumaliza na jumla ya muda wa 3:34.24, rekodi ya Marekani. Schmitt alishinda medali ya kwanza ya Olimpiki ya kibinafsi katika kazi yake, fedha, katika mbio za mita 400 za uhuru, na kwa kufanya hivyo, aliweka rekodi ya Amerika kwa tukio hilo. Wakati wake wa 4:01.77 ulikuwa sekunde 0.32 tu nyuma ya mshindi Camille Muffat. Katika mashindano yake ya pili na ya mwisho ya mtu binafsi, mbio za mita 200 za freestyle, Schmitt alishinda dhahabu huku akiweka rekodi mpya ya Olimpiki ya 1:53.61, ambayo pia ilikuwa rekodi mpya ya Amerika. Katika mbio hiyo, Schmitt alishinda kwa umbali wa sekunde 1.97 juu ya Muffat. Katika mbio za mita 4×200 za freestyle
, Schmitt alipata dhahabu yake ya pili baada ya kumpita Alicia Coutts wa Australia na kuongoza uwanja huo kwa mgawanyiko wa 1: 54.09 kama mguu wa nanga. Pia kwenye timu ya washindi ya 4 × 200-mita walikuwa Missy Franklin, Dana Vollmer na Shannon Vreeland. Katika tukio lake la mwisho, 4 × 100 mita medley relay, Schmitt alishinda dhahabu na Missy Franklin, Rebecca Soni, na Dana Vollmer. Kuogelea freestyle mguu, Schmitt kumbukumbu wakati wa 53.25, na timu ya Marekani aliendelea kuweka rekodi ya dunia na wakati wa 3:52.05, kuboresha Kichina inayomilikiwa rekodi ya 3:52.19 kuweka mwaka 2009.