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  耦合簇方法提供了一种近似求解不含时薛定谔方程的方法: formula_1  这里 formula_2 表示体系的哈密顿量。体系的基态波函数与基态能量分别用 formula_3 和 "E" 来表示。耦合簇理论的其它变体,如运动方程耦合簇方法 和多参考态耦合簇方法,则提供了求解体系激发态的方法。  体系的基态波函数可以用下面的拟设来表出:  formula_4  式中 formula_5 为哈特里-福克基态波函数,formula_6 是一个激发算符,称为簇算符,当它作用在 formula_5 上时,得到一组斯莱特行列式的线性组合。(详情见下文)  在拟设的选取上,CC 方法比起其它的方法例如组态相互作用方法(CI)有优势。这是因为这一拟设具有大小广延性。CC 方法的大小一致性取决于参考波函数的大小一致性。CC 方法的一个主要缺陷是,它不是变分的。

  簇算符由下式给出:  formula_8  其中 formula_9 是包含所有单激发的算符,formula_10 是包含所有双激发的算符,余类推。这些算符可以通过正则量子化表达为下列形式:  formula_11  formula_12  余类推。  在上面的式子中,formula_13 和 formula_14 分别是电子的产生及湮没算符。下标 "i, j" 表示占据轨道,而 "a, b" 表示空轨道。在耦合簇算符中的产生和湮没算符按照正规序排列。单粒子激发算符 formula_9 和双粒子激发算符 formula_10 分别把 formula_5 变为单激发和双激发斯莱特行列式的线性组合。为了最终得到体系的波函数,需要求解拟设中的待定系数 formula_18,formula_19 等。  考虑到簇算符 formula_6 的结构后,指数耦合算符 formula_21 可以展开成泰勒级数:  formula_22  事实上,这一级数是有限的,因为分子轨道的数目与激发的数目都是有限的。为了简化求解系数 formula_23 的过程,formula_6的展开式中一般在双激发或略高一点的激发处截断,很少有超过四激发的。这是因为是否包含五激发以上的算符 formula_25、formula_26 等,对最终计算结果的影响很小。而且,即使只在簇算符的表达式中取前 formula_27 项:  formula_28  那么由于耦合算符具有指数形式,高于 formula_27 激发的斯莱特行列式仍然会对最终的波函数有贡献。因此,在 formula_30 处截断的 CC 方法通常能比激发数最高为 formula_27 的 CI 方法获得更多的电子相关能修正。

  耦合簇方程就是展开系数 formula_23 所满足的方程。有多种方法来书写这一方程,其中标准的做法是会得到一个可以迭代求解的方程组。耦合簇方法的薛定谔方程可以写成:  假设现在共有 formula_34 个 formula_23 系数需要求解。于是我们需要 formula_34 个方程。注意到每一个 formula_23 系数都与唯一的一个激发斯莱特行列式相关联:formula_38 对应的是 formula_5 中处于 formula_40 轨道上的电子分别被激发到 formula_41 轨道上所得的行列式。上式两边向对应的行列式投影,就得到了我们所要的 formula_34 个方程。  formula_43  式中 formula_44 表示任意一个与待求的 formula_23 系数相关联的激发行列式。为了更好地利用这些方程之间的联系,我们可以把上面的方程改写成一种更方便的形式,将 formula_46 乘到耦合簇薛定谔方程两端,然后分别向 formula_47 和 formula_48 投影,我们得到:  formula_49  formula_50  第一式提供了求解 CC 能量的方法,第二式则是用来求解 formula_23 系数的方程。以标准的 CCSD 方法为例,方程组中包括下面三组方程:  formula_52 formula_53 formula_54  上式中经相似变换后的哈密顿量(用 formula_55 表示)可以通过BCH 公式 求出: formula_56  formula_55 不是厄米的。

  传统上耦合簇方法依照 formula_6 中包含哪些 formula_30 算符来进行分类。相应的方法名称则由 CC 后面加上相应的字母构成:  例如,CCSDT 方法里面簇算符 formula_6 的表达式如下:  formula_61  在圆括号里面的项则表示它们是通过微扰理论求得的。例如 CCSD(T) 表示:
耦合簇方法(coupled cluster, CC)是量子化学全始计算法中对多电子相关能的其中一种高精确计算方法。它从哈特里-福克分子轨道出发,通过指数形式的耦合算符运算得到真实体系的波函数。一些小分子和中等大小的分子精度最高的计算结果是通过 CC 方法得到的。