W 1953 roku, Ashraf Pahlavi odegrał ważną rolę w
Operacja Ajax jako ta, która zmieniła zdanie Mohammada Reza Shaha, dając zgodę CIA i SIS na rozpoczęcie operacji. Szach początkowo sprzeciwiał się tej operacji i przez jakiś czas odmówił jej przyjęcia. Na początku 1953 roku spotkała się z agentami CIA, którzy poprosili ją o rozmowę z bratem, ponieważ była jedyną osobą, która mogła na niego wpłynąć. Jak opowiada historyk Stephen Kinzer w książce "All the Shah's Men", "Ashraf cieszyła się życiem we francuskich kasynach i klubach nocnych, kiedy jeden z najlepszych irańskich agentów Kermita Roosevelta, Assadollah Rashidian, zadzwonił do niej. Odkrył, że jest niechętna, więc następnego dnia delegacja amerykańskich i brytyjskich agentów przyszła przedstawić zaproszenie w silniejszych słowach. Przywódca delegacji, wysoki rangą brytyjski agent Norman Darbyshire, miał przewidywalność i przyniósł norkowy płaszcz i paczkę pieniędzy. Kiedy Ashraf zobaczyła te nagrody, Darbyshire wspominała później, "jej oczy się rozjaśniły i jej opór się załamał". Według jej własnego relacji, Pahlavi zaproponowano czek na biało, jeśli zgodzi się wrócić do Iranu z egzyliu we Francji, ale odmówiła pieniędzy i wróciła z własnej woli.