Z jego rozległej pracy teatralnej, szczególnie godna uwagi jest jego rola jako "Mackie Messer" ("Mack the Knife") w światowej premierze "The Threepenny Opera" Bertolta Brechta. Występ ten odbył się 31 sierpnia 1928 r. w Teatrze am Schiffbauerdamm. W tym czasie Paulsen był uważany za wielbiciela Brechta. W 1938 roku Harald Paulsen został dyrektorem Theater am Nollendorfplatz w Berlinie, gdzie w tym czasie wykonywano głównie operety. Reżyserował i występował w rolach śpiewających. Został zmuszony do rezygnacji ze stanowiska w 1945 r., po
Koniec II wojny światowej w Europie. Paulsen wystąpił również jako aktor w ponad dwudziestu filmach niemych. Jego kariera aktorska trwała do epoki filmu dźwiękowego i pojawił się w około dziewięćdziesięciu filmach dźwiękowych.