Na Mistrzostwach Świata w Rzymie w 2009 roku Pellegrini ponownie pobiła rekord świata w biegu swobodnym na 400 m z czasem 3:59.15, zdobywając złoty medal i stając się pierwszą kobietą pływającą, która przełamała barierę 4 minut w tym wydarzeniu; zdobyła złoty medal również w biegu swobodnym na 200 m i pobiła swój własny rekord świata z czasem 1:52.98. Na Mistrzostwach Europy w krótkim biegu w 2009 roku w Stambule pobiła rekord świata w biegu swobodnym na 200 metrów z czasem 1:51,17. Mistrzostwa Europy 2010
W Budapeszcie Pellegrini zdobyła brązowy medal na 800 m swobodny styl, za Lotte Friis i Ophélie-Cyrielle Etienne, oraz złoty medal na 200 m swobodny styl z czasem 1:55.45; w tym samym roku ogłosiła, że będzie pracować z byłym trenerem Laure Manadou, Philippe Lucas.