Po oddelegowaniu okręt został przydzielony do czwartej dywizji lotniskowców pierwszej floty powietrznej, wraz z, pod dowództwem kontradmirała Kakuji Kakuta. Miała wspierać operację AL, planowany atak na kilka Wysp Aleuckich, aby zapewnić wcześniejsze ostrzeżenie w przypadku amerykańskiego ataku z Wysp Aleuckich na Wyspy Kurylskie, podczas gdy główna część amerykańskiej floty była zajęta obroną Midway. "Jun'yō" przewoził 18 A6M2 Zero i 18 D3A do tej operacji. O świcie 3 czerwca wystrzelił 9 Zero i tuzin D3A do ataku na Dutch Harbor.
Na wyspie Unalaska. Musieli zawrócić z powodu złej pogody, choć amerykański samolot rozpoznawczy PBY Catalina został zestrzelony przez Zero. Drugie nalot rozpoczęto później tego samego dnia, aby zaatakować grupę niszczycieli odkrytych przez samoloty z pierwszego ataku, ale nie udało im się znaleźć celów. Kolejny atak powietrzny został rozpoczęty następnego dnia przez dwa lotniskowce, które składały się z 15 Zero, 11 D3A i 6 B5N i z powodzeniem zbombardowały Dutch Harbor. Gdy samoloty z "Jun'yō" przegrupowały się po ataku, zostały zaatakowane przez 8 myśliwców Curtiss P-40, które zestrzeliły 2 Zero i parę D3A, tracąc 2 własne. Kolejny D3A się zgubił i nie udało mu się wrócić na lotniskowiec. Wkrótce po wystrzeleniu samolotów, Amerykanie zaatakowali lotniskowce, ale nie zdołali wyrządzić żadnych szkód. Bombowiec Martin B-26 Marauder i PBY zostały zestrzelone przez Zero, a bombowiec Boeing B-17 Flying Fortress został zestrzelony przez flak podczas ataku.