Został przeniesiony na arcybiskupa Paryża 13 grudnia 1920 roku. Brał udział w konklawie papieskim w 1922 roku
który wybrał papieża Piusa XI. Dubois odegrał rolę pojednawczą w stosunkach z władzami francuskimi. Założył ordynariat (pod biskupem pomocniczym Emmanuelem Chaptalem, potomkiem Jeana-Antoina Chaptal) w celu koordynacji, zwiększając tym samym kontrolę duchowieństwa francuskiego nad pracą kapelanów katolickich w językach obcych w Paryżu. Pozostał arcybiskupem Paryża aż do śmierci w 1929 roku. Został pochowany w katedrze Notre-Dame de Paris.