Jair przeniósł się do włoskiej drużyny Internazionale w listopadzie 1962 roku i zagrał w sumie 260 meczów dla klubu w Mediolanie w dwóch sezonach (1962-1967 i 1968-1972). Był kluczowym członkiem drużyny "Grande Inter" Helenio Herrery na prawym skrzydle i zdobył cztery tytuły Serie A (dwa z nich wygrane z rzędu) oraz dwa Puchary Europy w 1964 i 1965 roku, a także kolejne Puchary Interkontynentalne w 1964 roku.
i 1965, podczas jego pobytu w klubie.