Papaloukas hjálpaði gríska landsliðinu að vinna EuroBasket titilinn árið 2005 og silfurverðlaun á FIBA heimsmeistaramóti árið 2006, en kom alltaf af bekknum í gríska landsliðinu. Hann var valinn í All-Tournament Team í báðum keppnum. Papaloukas tók þátt í tveimur Ólympíuleikum, árið 2004 og 2008
, þar sem Grikkir enduðu í fimmta sæti, sem er þeirra besta sæti í sögu. Árið 2006 var hann útnefndur leikmaður ársins hjá FIBA í Evrópu.