Hann var ráðinn þjálfari danska landsliðsins árið 1962 í stað Arne Sørensens, sem hafði leitt Danmörku til silfurverðlauna á Ólympíuleikunum 1960. Því miður fyrir Petersen voru flestir silfurverðlaunahafar 1960 nú bannaðir úr áhugamannalandsliðinu vegna þess að hafa skrifað undir atvinnusamninga og danski fótboltinn hafði ekki áhugamannaspilmenn til að fylgja eftir árangri. Hann kom Danmörku í fjórða sæti af fjórum þátttakendum á Evrópukeppni þjóðanna 1964.
, eftir að hafa sigrað landslið Möltu, landslið Albaníu og landslið Lúxemborg í undankeppni. Poul Petersen stýrði Danmörku í 47 leiki fram til nóvember 1966 og vann 17 og tapaði 22 leikjum.