Ljúktu eftirfarandi setningu: Thant tilkynnti árið 1966 að hann myndi ekki bjóða sig fram í annað kjörtímabil, en hann samþykkti drög þegar öryggisráðið fullvissaði hann um að hann myndi ekki vera "glorified clerk". Þann 2. desember 1966 skipaði allsherjarþingið Thant aftur til að ljúka kjörtímabilinu 31. desember 1971 eftir einróma tillögu öryggisráðsins. Á seinni kjörtímabili sínu sá hann um að tugir nýrra ríkja í Asíu og Afríku gengu í Sameinuðu þjóðirnar og var staðfastur andstæðingur apartheid í Suður-Afríku. Hann stofnaði einnig margar þróunar- og umhverfisstofnanir Sameinuðu þjóðanna, sjóði og áætlanir, þar á meðal þróunaráætlun Sameinuðu þjóðanna (UNDP), Háskólann Sameinuðu þjóðanna, ráðstefnu Sameinuðu þjóðanna um viðskipti og þróun, Stofnun Sameinuðu þjóðanna fyrir þjálfun og rannsóknir (UNITAR) og umhverfisáætlun Sameinuðu þjóðanna. Sex daga stríðið á milli Araba og Ísraels, Pragarvorið og eftirfarandi innrás Sovétríkjanna í Tékkóslóvakíu og
Indó-Pakistanstríðið 1971 sem leiddi til fæðingar Bangladesh átti sér stað á meðan hann var aðalritari.