Eftir að foreldrar hennar skildu árið 1976 bjuggu Jolie og bróðir hennar með móður sinni, sem hafði yfirgefið leikaræfingar sínar til að einbeita sér að uppeldi barna sinna. Móðir hennar uppeldi hana sem kaþólska, en krafðist ekki þess að hún færi í kirkju. Sem barn horfði hún oft á kvikmyndir með móður sinni og það var þetta, frekar en farsæll ferill föður hennar, sem hvatti áhuga hennar á leiklist, þó að fimm ára gömul hafi hún haft smá hlutverk í Lookin' to Get Out eftir Voight (1982). Þegar Jolie var sex ára gamall fluttu Bertrand og félagi hennar, kvikmyndagerðarmaðurinn Bill Day, fjölskylduna til Palisades í New York; þeir komu aftur til Los Angeles fimm árum síðar. Jolie ákvað síðan að leika og skráði sig í Lee Strasberg Theatre Institute, þar sem hún þjálfaði í tvö ár og birtist í nokkrum sviðsframleiðslum.
Leikhúsið Lee Strasberg