Priestley hafði lokið öðru ári náms þegar hann hóf störf sem jarðfræðingur í "Nimrod" leiðangri Shackletons
(1907-09) til Suðurskautslandsins. Þar vann hann náið með frægum jarðfræðingum (Sir) Edgeworth David og Douglas Mawson, sem voru einnig meðlimir í leiðangrinum. Priestley safnaði jarðefna- og líkenprófum frá svæðinu, þar á meðal eyjum í Ross-hafi, norðurhlið eldfjalliðsins Mount Erebus og fjöllum nálægt Ferrar-jöklinum. Hann var hluti af forystuliðinu sem lagði matvæla- og eldsneytisgeymslur fyrir næstum farsæla tilraun Shackletons til að vera fyrstur til að ná Suðurpólnum árið 1909. Í leiðangri í nóvember 1908 eyddi Priestley þremur dögum í snjóflóði úti í svefnpokanum sínum vegna þess að ekki var pláss í tjaldi. Þegar snjóstormurinn reið á, glíddi hann hægt og rólega niður í jöklinum og féll næstum til dauða. Þegar hann kom heim frá leiðangrinum dvaldi hann í Englandi í fjóra mánuði áður en hann fór aftur til Sydney í Ástralíu til að vinna með Edgeworth David að jarðfræðilegri skýrslu sem var loks gefin út árið 1914.