Hann fæddist í Redfern, sonur James Syme og Annie Sheriff. Hann ólst upp í Kogarah og hætti í skóla þegar hann var fjórtán ára gamall til að vinna sem lærlingur sem múrsteinn. Árið 1940 keypti hann lítinn kjúklingabúð í Moorebank og varð ritari ástralska kjúklingabændasamtakanna. Hann þjónaði í Pápúa-Nýja-Gíneu í seinni heimsstyrjöldinni en fékk malaríu og var útskrifaður af heilbrigðisástæðum árið 1943. Hann var um stutta stund í Verkamannaflokknum en gekk í kommúnistaflokknum í Ástralíu (CPA) árið 1938. Hann kvæntist kommúnistakonu sinni Kathleen Stringer árið 1952; þeir voru báðir áberandi kommúnistar á fimmta áratugnum og á sjötta og sjöunda áratugnum varð Syme virkur andstæðingur Víetnamstríðsins sem óréttlátrar innrásar. Hann var einnig femínisti og náttúruverndarsinnaður sem studdi landréttindi frumbyggja og var ásamt CPA andvígur innleiðingu Sovétríkjanna í
innrás í Tékkóslóvakíu 1968. Á sjöunda áratug síðustu aldar lagði hann áherslu á náttúruvernd og barðist gegn sandvinnslu á Georges ánni. Hann var fyrir árás í heimili sínu árið 1976, sem hann taldi vera vegna starfsemi sinnar á staðnum. Árið 1980 var hann kjörinn í bæjarstjórn Liverpool, þar sem hann starfaði í fimmtán ár. Hann lék lykilhlutverk í að stofna frístundarsvæðið Chipping Norton Lake. Syme lést árið 2013.