Á heimsmeistaramótinu í Róm árið 2009 braut Pellegrini heimsmet aftur í 400 m frjálsum stíli með tíma 3:59.15, og vann gullverðlaun og varð þar með fyrsta kvenkyns sundmaðurinn til að brjóta 4 mínútna hindrunina í viðburðinum; hún vann gullverðlaun einnig í 200 m frjálsum stíli og hún braut sitt eigið heimsmet með tíma 1:52.98. Á Evrópumótaröðinni á stuttum hlaupum 2009
í Istanbúl braut hún heimsmet í 200 m frjáls með tíma 1:51.17. Á EM 2010 í Búdapest vann Pellegrini bronsverðlaun í 800 m frjálsum, á eftir Lotte Friis og Ophélie-Cyrielle Etienne, og gullverðlaun í 200 m frjálsum með tíma 1:55.45; sama ár tilkynnti hún að hún myndi vinna með fyrrverandi þjálfara Laure Manadou, Philippe Lucas.