Fyrst reyndi hann að stofna hljómsveit en áttaði sig á því að hann vildi frekar vera einleikari. Hann taldi að nafn hans væri ekki eftirminnilegt og valdi sviðsnafnið Cat Stevens, að hluta til vegna þess að kærasta hans sagði að hann hefði augu eins og köttur, en aðallega vegna þess að "ég gæti ekki ímyndað mér að einhver væri að fara í plötusöluna og biðja um 'þessa Steven Demetre Georgiou plötu'. Og í Englandi, og ég var viss um að í Bandaríkjunum, elskaði þeir dýr. " Árið 1966, þegar hann var 18 ára, heyrði hann frá framleiðandanum Mike Hurst, fyrrverandi breska sönghópunni Springfields. Hurst gerði ráð fyrir honum til að taka upp demó og hjálpaði honum að fá plötuviðskipti. Fyrstu smekkir Stevens voru: "I Love My Gun Dog" náði númer 28 á UK Singles Chart; og "Matthew and Son", titillinn af fyrstu plötunni hans, "I'm Gonna Get My Baby Chelo" og "I'm Gonna Try" kom í fyrsta sæti á
að mynda hljómsveit