Portman flutti inn í herbergi Harvard háskóla til að stunda bachelor gráðu sína í sálfræði. Hún sagði í viðtali árið 1999 að hún myndi ekki leika næstu fjögur árin til að einbeita sér að námi. Í sumarfríinu frá júní til september 2000 kvikmyndaði Portman Star Wars: Episode II <unk> Attack of the Clones í Sydney ásamt viðbótarframleiðslu í London. Í júlí 2001 opnaði Portman í New York City's Public Theater framleiðslu á The Seagull eftir Chekhov, leikstýrt af Mike Nichols; hún lék hlutverk Nina ásamt Meryl Streep, Kevin Kline og Philip Seymour Hoffman. Leikritið opnaði í Delacorte Theater í Central Park. Sama ár var hún ein af mörgum frægðum sem komu fram í gamanmyndinni 2001 Zool?
til að einbeita sér að námi.