Ljúka eftirfarandi setningu: 22. júlí 2014 skrifaði Vrsaljko undir samning við Sassuolo í Serie A fyrir 3,5 milljónir evra auk bónusa á 2 milljónir evra. Hann varð lykilhluti varnarliðs Sassuolo undir stjórn Eusebio Di Francesco og hjálpaði liðinu að ná fyrsta sæti sínu í Evrópudeildinni eftir að hafa endað í 6. sæti í
Serie A með Juventus Coppa Italia sigri á Milan þar sem Milan hefði farið til Evrópu í staðinn ef þeir hefðu unnið úrslitaleikinn.