17. janúar 2021 stjórnaði Koeman Barcelona í fyrsta skipti í bikarúrslitum, þar sem lið hans tapaði 3<unk>2 fyrir Athletic Bilbao eftir framlengingu í úrslitum Supercopa de España 2020<unk>21
á La Cartuja-leikvanginum í Sevilla. 7. febrúar leiddi Koeman Barcelona til sjötta sigursins í röð í La Liga eftir að hafa unnið 3-2 gegn Real Betis, sem jafngildir árangri Luis Enrique á tímabilinu 2015-16. Þann 11. mars fór Barcelona út úr Meistaradeildinni í 16-liða úrslitum gegn PSG eftir að hafa ekki náð að snúa 1<unk>4 tap á heimavelli, og tapaði 2<unk>5 í heild. Þann 10. apríl lauk ósigraður 19 leikur Barcelona í La Liga eftir að hafa fallið fyrir Real Madrid 2-1 á útivelli í öðrum "El Clásico" tímabilsins. Þann 17. apríl leiddi Koeman "Barça" til 4 - 0 sigurs á Athletic Bilbao í úrslitaleik Copa del Rey 2021 og hefndi fyrir Supercopa tap á sama stað þremur mánuðum áður. Þann 29. apríl fékk Barcelona gullna tækifæri til að komast á toppinn í La Liga en náði ekki að nýta það eftir að hafa tapað fyrir Granada 2-1 á útivelli þrátt fyrir að hafa tekið forystuna. Titilspyrna Barcelona endaði með vonbrigðum eftir að hafa unnið aðeins tvo af síðustu fimm leikjum sínum og endaði á þriðja sæti deildarinnar. Þann 3. júní staðfesti formaður félagsins, Joan Laporta, að Koeman yrði áfram stjórnandi liðsins í enn eitt tímabil.