Í fyrsta leik sínum á Ólympíuleikunum 2008 í Peking vann Schmitt bronsverðlaun í 4x200 metra frjálsri stafíu. Fjórum árum síðar, á Ólympíuleikunum 2012 í London, vann hún alls fimm verðlaun, þrjú þeirra gull, í 200 metra frjálsum stíli (þar sem hún setti nýtt Ólympíureikning), í 4 × 200 metra frjálsum stíli stafett
, og í 4 × 100 metra samkeppni (þar sem nýtt heimsmet var sett); og hún vann einnig silfurverðlaun í 400 metra frjálsum stíli og bronsverðlaun í 4 × 100 metra frjálsum stíli.