Hänestä tuli maansa ensimmäinen mestari nuorisojoukkueessa Barcelonassa. Hän epäonnistui mestaruusennätyksen saavuttamisessa, mutta voitti silti yli puolen sekunnin erolla 44,85 minuutissa. Kiittäen nopeasta edistymisestään hän sanoi: "Tällä hetkellä vain amerikkalaiset ovat päässeet maaliin alle 44 sekunnissa, ja minä haluan olla ensimmäinen jostain muualta". Hänet voitti Grenadan Kirani James 400 metrin finaalissa vuoden 2012 kesäolympialaisissa. Santos oli kuitenkin Jamesin jälkeen seuraava, kun hän juoksi 0,01 hänen henkilökohtaisen parhaansa ajan ja voitti odottamattoman olympialaisen hopeamitalin. Hän voitti Dominikaanisen tasavallan kolmannen mitalin vain 45 minuuttia sen jälkeen, kun Felix Sánchez oli voittanut toisen olympiakultansa. Gustavo Cuestan, Felix Sánchezin, Joel Mejian ja Santosin joukkue näytti olevan pätevä 4 × 400 m: n risteilyfinaaliin
, mutta toinen keihäänvaihto oli vaihto-alueen ulkopuolella ja joukkue diskvalifioitiin.