Algirdas valloitti tärkeät Smolenskin ja Bryanskin ruhtinaskunnat Moskovan läntisessä ruhtinaskunnassa. Vaikka hänen suhteensa Moskovan ruhtinaskunnan suurherttuihin oli yleensä ystävällinen (sitä osoittivat hänen avioliitonsa kahden ortodoksisen venäläisen prinsessan kanssa), hän piiritti Moskovan 1368 ja 1370 aikana
Liettuan-Moskovin sota (1368-1372). Algirdasin merkittävä saavutus oli hänen voitonsa tataareista Sinisten Vesien taistelussa Etelä-Bugissa vuonna 1362, mikä johti kipsakaiden hajoamiseen ja pakotti kaanin perustamaan päämajansa Krimiin.