Craig saavutti kansainvälisen kuuluisuuden, kun hänet valittiin kuudenneksi näyttelijäksi Ian Flemingin brittiläisen salaisen agentin James Bondin rooliin samannimisessä elokuvasarjassa. Hänen debyyttielokuvansa Bond, Casino Royale, julkaistiin kansainvälisesti marraskuussa 2006 ja oli erittäin suosittu, ansaitsi hänelle BAFTA-ehdokkuuden ja hänestä tuli sarjan suurin tuotto. Quantum of Solace seurasi vuonna 2008. Hänen kolmas Bond-elokuva, Skyfall, ensi-iltansa vuonna 2012 ja on tällä hetkellä sarjan eniten tuottoinen elokuva ja kaikkien aikojen 22. eniten tuottoinen elokuva; se oli myös eniten tuottoinen elokuva Yhdistyneessä kuningaskunnassa vuoteen 2015.
Pierce Brosnanin kanssa.