Perthissä perustettiin toinen pataljoona elokuussa 1804. Ensimmäinen pataljoona lähti Hanoveriin joulukuussa 1805 ja palasi Saksan jälkeen Englantiin helmikuussa 1806. Pataljoona lähti Portugaliin kesäkuussa 1808 palvellakseen Espanjan niemimaassa käydyssä sodassa. Se osallistui
Rolican taistelu elokuussa 1808 ja Vimeiron taistelu myöhemmin samana kuussa ennen kuin hän taisteli kenraaliluutnantti Sir John Mooren alaisuudessa Corunnan taistelussa tammikuussa 1809 ja osallistui sen jälkeen evakuointiin niemimaalta. Rykmentti menetti alueellisen nimityksensä ja nimettiin uudelleen 91. jalkaväkirykmenttiksi huhtikuussa 1809. Ensimmäinen pataljoona osallistui sitten tuhoisaan Walcherenin taisteluun syksyllä 1809.