17. tammikuuta 2021 Koeman johti Barcelonaa ensimmäistä kertaa cup-finaalissa, ja hänen joukkueensa hävisi 3<unk>2 Athletic Bilbaolle lisäajan jälkeen 2020<unk>21 Supercopa de España -finaalissa.
Sevillan La Cartuja-stadionilla. 7. helmikuuta Koeman johti Barcelonan kuudetta peräkkäistä vierailuvoittoaan La Ligaan voitettuaan Real Betisillä 3:2, mikä vastaa Luis Enrique'n saavutusta kaudella 2015-16. 11. maaliskuuta Barcelona pudotettiin Mestarien liigan kahdeksasotteluruudelta PSG:tä vastaan, kun se ei pystynyt kääntämään 1<unk>4 tappiota kotonaan, menettäen 2<unk>5 kokonaisuudessaan. 10. huhtikuuta Barcelonan 19 ottelun voittamaton kisa La Ligassa päättyi, kun se kaatui Real Madridille 2-1 kotiseudulla kauden toisessa "El Clásico" -ottelussa. 17. huhtikuuta Koeman johti "Barça"a voittoon 4 - 0 Athletic Bilbaon vastaan Copa del Rey -finaalissa 2021, kostamalla Supercopan tappion samassa paikassa kolme kuukautta aiemmin. Barcelona sai 29. huhtikuuta kultaisen tilaisuuden päästä La Ligaan, mutta se ei onnistunut hyödyntämään sitä, kun se hävisi Granadaan pois 2-1 johdosta. Barcelonan mestaruusottelu päättyi pettymykseksi, kun se oli voittanut vain kaksi viidestä viimeisestä ottelustaan ja lopulta sijoittui kolmanneksi sarjan kärkeen. 3. kesäkuuta klubin presidentti Joan Laporta vahvisti, että Koeman pysyy johdossa vielä yhden kauden.