Kane on tehnyt 38 maalia 61 ottelussa Englannin puolella. Hän esiintyi ja teki maalin jokaisella nuorisojoukkueella, ja teki maalidebyyttinsä vanhemman joukkueen kanssa maaliskuussa 2015, 21-vuotiaana. Kane esiintyi ja teki maalin Englannin menestyksekkään UEFA Euro 2016 -kilpailun kelpuutusottelussa ja edusti maata itse turnauksessa. Hänet nimitettiin joukkueen kapteeniksi toukokuusta 2018 ennen vuoden 2018 FIFA World Cupia. Tuossa turnauksessa Kane lopetti maailmanmestaruuden maalien tekijänä, voittaen Kultaisen kenkän ja johtaen Englannin neljänteen paikkaan, heidän korkeimmalle pisteelleen vuodesta 1990. Hän johti myös Englannin toiselle sijalle UEFA Euro 2020 -kisoissa.
He esiintyivät turnauksessa ensimmäistä kertaa ja ensimmäisessä suuressa finaalissa sitten vuoden 1966.