Kroos voitti kultaisen pelaajan palkinnon vuoden 2006 UEFA:n alle 17-vuotiaiden Euroopan mestaruuskilpailussa, jossa hän myös pääsi maalien kärkeen, ja voitti kultaisen pallon vuoden 2007 FIFA:n alle 17-vuotiaiden maailmanmestaruuskilpailussa. Hän teki debyyttinsä Saksan maajoukkueessa vuonna 2010, 20-vuotiaana, ja pelasi viisi suurta turnausta. Kroos auttoi Saksaa voittamaan vuoden 2014 FIFA: n maailmanmestaruuden, jossa hän oli paras avustaja ja äänesti All-Star-joukkueeseen, Dream-joukkueeseen ja Saksan vuoden pelaajaksi. Hänet valittiin UEFA Euro 2016 -turnauksen joukkueeseen. Hän ilmoitti kansainvälisestä eläkkeestään joukkueensa Euro 2020 -kisoista poistumisen jälkeen.
vuonna 2021.