Godsmack julkaisi neljännen studioalbuminsa nimeltään "IV", jota seurasi kiertue, joka jatkui elokuuhun 2007 asti nimeltään "The IV Tour". Albumin tuotti Erna ja suunnitteli tunnettu tuottaja ja insinööri Andy Johns, joka tunnetaan Led Zeppelinin Led Zeppelin IV:n suunnittelusta. Ensimmäinen single albumista, "Speak", julkaistiin 14. helmikuuta 2006. Albumin debyytti Billboard 200 -listan ykkössijalla, myydään 211,000 kappaletta ensimmäisellä viikolla. IV on sittemmin sertifioitu kultaiseksi. Bändi oli kirjoittanut yli neljäkymmentä kappaletta albumille, mutta lopullinen luettelo oli yksitoista kappaletta, Larkin kommentoi, "Sully Zeppelin bändi ja hänen visionsa.[...] Kun on aika valita kappaleita, se on kaikki".
Jotta he voisivat julkaista parhaan albumin.