Marcelino nimitettiin 4. tammikuuta 2021 Athletic Bilbaon päävalmentajaksi sopimuksella, joka päättyy 30. kesäkuuta 2022. Ensimmäisissä kolmessa pelissä hän hävisi Barcelonan vastaan kotimaassa ja voitti saman vastustajan ja Real Madridin voittaakseen
Espanjan Supercupasta. Hän oli myös penkillä kahdessa Espanjan Cupin finaalissa kahdessa viikossa (ensimmäinen oli lykätty COVID-19-pandemian vuoksi), ja hävisi molemmat.