Vuonna 1823 hän taisteli Pyreneiden armeijan kolmannessa armeijakunnassa Espanjan sotilaallisen retkikunnan aikana.
Ranskan johtama liitto Espanjan liberaaleja vastaan - palauttaakseen kuningas Ferdinand VII:n valtaistuimelle. Tämän kampanjan yhteydessä hän kirjoitti kaksi lukua "Muistoihinsa" Granadan Alhambran palatsista. Joulukuussa 1825 hän pyysi liittymään kenraaliluutnantti Henri Baudrandin henkilöstöön, jotta hän saattaisi hänet Ranskan Guayanassa, Barbadosissa ja Martiniquessa, jossa hän tapasi jälleen kenraali Donzelotin (entinen Ionisten saarien kuvernööri), joka oli nyt saaren kuvernööri. Voulgaris kärsi kahdesti trooppisesta kuumeesta. Hän palasi Ranskaan elokuussa 1826 ja omisti tämän matkan kappaleen "Muistoihinsa".