Despois de que Rumania non se clasificara para a Copa do Mundo de 2002, pedíronlle a Iordănescu que substituíse a Gheorghe Hagi, converténdose así no adestrador do equipo nacional de fútbol por segunda vez. O seu obxectivo principal era clasificar ao equipo para a Eurocopa 2004.
, pero non o fixo. Dicindo que non había ninguén mellor que el e dispoñible para asumir o cargo do equipo nacional, a Federación de Fútbol de Romanía deulle crédito para a fase de clasificación para o Mundial de 2006, pero despois dun mal desempeño contra Armenia, finalmente foi despedido.