O 13 de xaneiro de 2006, o club inglés Arsenal confirmou que o club asinara con Diaby un contrato a longo prazo por unha taxa non revelada, que máis tarde se revelou en 2 millóns de libras esterlinas. Antes de unirse ao Arsenal, o xogador rexeitou unha oferta para unirse ao rival londinense do Arsenal, o Chelsea. Ao unirse ao Arsenal, Diaby recibiu a camiseta número 2, que quedou vacante desde a retirada de Lee Dixon. Fixo o seu debut no club o 21 de xaneiro de 2006, aparecendo como substituto nunha derrota por 1-0 contra o Everton.
Aston Villa