O 4 de xaneiro de 2021, Marcelino foi nomeado adestrador do Athletic Bilbao cun contrato ata o 30 de xuño de 2022. Nos seus tres primeiros partidos, perdeu contra o Barcelona na liga nacional e derrotou ao mesmo adversario e ao Real Madrid para gañar.
A Supercopa de España. Tamén estivo no banco para dúas finais da Copa de España en dúas semanas (a primeira foi posposta debido á pandemia de COVID-19), perdendo ambas.