Isulat ang usa ka pagpadayon alang niining parapoa - Si Thant mipahibalo sa 1966 nga dili siya mopili sa ikaduhang termino, apan iyang gidawat ang usa ka plano sa dihang gipasaligan siya sa Security Council nga dili siya mahimong "mahimayaong klerk". Sa Disyembre 2, 1966, ang General Assembly mipili pag-usab kang Thant sa termino nga natapos sa Disyembre 31, 1971, sa bug-os nga rekomendasyon sa Security Council. Panahon sa iyang ikaduhang termino, siya nagbantay sa pagsulod sa UN sa daghang bag-ong mga nasod sa Asia ug Aprika, ug usa ka lig-ong kaaway sa apartheid sa Habagatang Aprika. Gitukod usab niya ang daghang mga ahensya sa UN alang sa pag-uswag ug kalikopan, pundo ug mga programa, lakip ang UN Development Program (UNDP), UN University, United Nations Conference on Trade and Development, United Nations Institute for Training and Research (UNITAR), ug UN Environmental Program. Ang Six-Day War tali sa Arabong mga nasod ug Israel, ang Prague Spring ug misunod nga Soviet invasion sa Czechoslovakia, ug ang Indo-Pakistani War
Ang mga panghitabo sa 1971 nga misangpot sa pagkatawo sa Bangladesh nahitabo sa panahon sa iyang pag-alagad ingong sekretaryo-heneral.