Kompletoha ang mosunod nga pulong: Si Thant mipahibalo sa 1966 nga dili siya mokandidato sa ikaduhang termino, apan siya midawat sa usa ka draft sa dihang gipasaligan siya sa Security Council nga siya dili mahimong "mahimayaong klerk". Sa Disyembre 2, 1966, ang General Assembly mipili pag-usab kang Thant sa termino nga natapos sa Disyembre 31, 1971, sa bug-os nga rekomendasyon sa Security Council. Panahon sa iyang ikaduhang termino, siya nagbantay sa pagsulod sa UN sa daghang bag-ong mga nasod sa Asia ug Aprika, ug usa ka lig-ong kaaway sa apartheid sa Habagatang Aprika. Gitukod usab niya ang daghang mga ahensya sa UN alang sa pag-uswag ug kalikopan, pundo ug mga programa, lakip ang UN Development Program (UNDP), UN University, United Nations Conference on Trade and Development, United Nations Institute for Training and Research (UNITAR), ug UN Environmental Program. Ang Six-Day War tali sa Arabong mga nasod ug sa Israel, ang Prague Spring ug misunod nga pag-atake sa Sobyet sa Czechoslovakia, ug ang
Ang Indo-Pakistani nga Gubat sa 1971 nga misangpot sa pagkatawo sa Bangladesh nahitabo sa panahon sa iyang pagserbisyo isip sekretaryo-heneral.