El 13 de gener de 2006, el club anglès Arsenal va confirmar que el club havia signat amb Diaby un contracte a llarg termini per una taxa no revelada, que més tard es va revelar que era de 2 milions de lliures esterlines. Abans d'unir-se a l'Arsenal, el jugador havia rebutjat una oferta per unir-se al rival londinenc de l'Arsenal, el Chelsea. Després d'unir-se a l'Arsenal, Diaby va rebre la samarreta número 2, que va quedar vacant des de la jubilació de Lee Dixon. Va fer el seu debut al club el 21 de gener de 2006, apareixent com a substitut en una derrota 1-0 contra l'Everton.
Aston Villa