El 25 d'agost de 2016, Crouse va ser traslladat (juntament amb Dave Bolland) als Coyotes d'Arizona per una selecció condicional de segona ronda el 2017
i una selecció de tercera ronda el 2018. Després d'un impressionant camp d'entrenament i la pretemporada, Crouse va entrar a la llista de temporada regular dels Coyotes. El 15 d'octubre, Crouse va fer el seu debut a la NHL, ja que es va mantenir fora de la fitxa de puntuació en una victòria de 4 a 3 sobre els Philadelphia Flyers. L'1 de novembre, Crouse va marcar el seu primer gol de la seva carrera a la NHL contra Martin Jones dels San Jose Sharks en una victòria de 3-2. El 31 de gener, Crouse va registrar el seu primer partit multipunts en la seva carrera, guanyant dues assistències en una derrota de 3 a 2 contra els Kings de Los Angeles. Crouse va acabar la seva temporada de novell apareixent en 72 partits, marcant 5 gols i 12 punts.