Després que Romania no aconseguís la qualificació per a la Copa del Món de 2002, Iordănescu va ser convidat a reemplaçar Gheorghe Hagi, convertint-se així en l'entrenador de l'equip nacional de futbol per segona vegada. El seu objectiu principal era classificar l'equip per a l'Euro 2004.
, però no ho va fer. Afirmant que no hi havia ningú millor que ell i disponible per a prendre el control de l'equip nacional, la Federació de Futbol de Romania li va donar crèdit per a la fase de classificació de la Copa del Món de 2006, però després d'una mala actuació contra Armènia, finalment va ser acomiadat.