Ottaviani mangrupa salah sahiji kardinal elektor anu milu dina konklaf paus taun 1963
, nu milih Giovanni Battista Montini salaku Paus Paul VI. Anjeunna ogé "protodeacon" (kardinal-dikon senior) nalika konklaf, sareng sapertos kitu, anjeunna ngumumkeun pamilihan Montini sareng dinobatkeun anjeunna dina 30 Juni kalayan triregnum.