Tolan ngéléhkeun karirna.316 kalayan 16 home run jeung 80 RBIs, sarta mingpin Liga Nasional dina stolen bases kalawan 57 (hiji-hijina waktu urut Cardinal teammate Lou Brock teu mingpin Liga Nasional di steals antara jeung) pikeun tim Reds anu meunang judul Liga Nasional Kulon pikeun tempat kahiji maranéhanana postseason saprak 1961 World Series. The Reds nyapu Pittsburgh Pirates dina NLCS
dina tilu patandingan; dina patandingan kadua, Tolan nyetak tilu run dina kameunangan 3-1, kaasup nyetak home run dina inning kalima ngalawan starter Luke Walker. Sanajan kitu, Baltimore Orioles ngéléhkeun Reds di World Series dina lima pertandingan. Tolan meunang 4-for-19 di Series, kaasup home run ngalawan Mike Cuellar di Game Dua.