Dembélé sa narodil v Vernone a svoju kariéru začal v Rennes, kým sa v roku 2016 pridal k Dortmundu. Vyhral DFB-Pokal s "die Borussen" v sezóne 2016/17, strelil gól v
konečný. O rok neskôr sa presunul do Barcelony za počiatočný poplatok 105 miliónov eur, čím sa stal v tom čase druhým najdrahším futbalistom v histórii spolu s jeho krajanom Paulom Pogbou. Dembélé následne vyhral dvojnásobok La Ligy a Copa del Rey v prvej sezóne v Španielsku, ktorá bola postihnutá zraneniami.