Kardinál vikár bol povýšený na kardinála biskupa Velletri-Segni 22. marca 1917 a bol jedným z kardinálov voličov v inom konklave, v roku 1922
, čo viedlo k zvoleniu pápeža Pia XI. V roku 1923 si vymenil návštevy s Filippom Cremonesiom, kráľovským komisárom, ktorý slúžil ako starosta Ríma od roku 1922 do roku 1926. Pompili okrem iného slúžil ako pápežský legát na otvorenie (24 decembra 1924) a zatvorenie (24 decembra 1925) svätých dverí v Lateránskej bazilike. Dňa 9. júla 1930 sa stal vice-dekánom kardinálskeho kolégia a zostal na tejto pozícii až do svojej smrti.