Na začiatku španielskej občianskej vojny bol uväznený na Ibize a prepustený v auguste 1936, keď sa ostrov vrátil pod republikánsku kontrolu. V novembri 1936 bol v Madride, kde sa zmocnil paláca aristokrata (Palacio de Zabálburu) neďaleko parku Retiro ako ústredia svojej Aliance de Intelectuales Anti-fascistas (Spojenectvo antifašistických intelektuálov), ktorá sa stala druhým domovom Gerdy Taro. Počas španielskej občianskej vojny sa Alberti stal poetickým hlasom ľavice a počas obliehania Madridu často vysielal z hlavného mesta.
Francoistami, skladajú básne na chválu obrancom mesta. Sotva existovalo vydanie novín XV. Medzinárodnej brigády "Dobrovoľník za slobodu", ktoré neobsahovalo jednu z jeho básní. Začiatkom roku 1939 bol s manželkou v Elde a prevádzkovali veľký vidiecky dom ako hotel, kde sa zhromažďovalo mnoho republikánov, ktorí uvažovali o vyhnanstve. Medzi nimi boli La Pasionara, Enrique Líster a Juan Modesto. Po porážke španielskych republikánskych ozbrojených síl a rozpustení republiky povstaleckou frakciou, Alberti a María utiekli do Paríža cez Oran a presťahovali sa do bytu spolu s Pablom Nerudom na Quai de l'Horloge. Do konca roku 1940 žili v Paríži a pracovali ako prekladatelia pre francúzske rozhlasové stanice a ako hovorcovia pre vysielanie "Paris-Mondial" v Latinskej Amerike. Po nemeckej okupácii Francúzska sa plavili z Marseilles do Buenos Aires na lodi SS Mendoza.