Z jeho rozsiahlej divadelnej práce je obzvlášť pozoruhodná jeho úloha "Mackie Messer" ("Mack the Knife") vo svetovej premiére Bertolt Brechtovej "The Threepenny Opera". Táto predstava sa konala 31. augusta 1928 v divadle am Schiffbauerdamm. V tom čase bol Paulsen považovaný za Brechtovho obdivovateľa. V roku 1938 sa Harald Paulsen stal riaditeľom divadla Theater am Nollendorfplatz v Berlíne, kde sa v tom čase hrávali hlavne operety. Režíroval a spieval aj v speváckych rolách. Bol nútený odstúpiť v roku 1945 po
Koniec druhej svetovej vojny v Európe. Paulsen sa tiež objavil ako herec vo viac ako dvadsiatich nemých filmoch. Jeho herecká kariéra pokračovala aj v dobe zvukového filmu a objavil sa v približne deväťdesiatich zvukových filmoch.