V roku 1962 bol vymenovaný za manažéra dánskeho národného tímu, nahradil Arne Sørensena, ktorý viedol Dánsko k strieborným medailám na Letných olympijských hrách v roku 1960. Nanešťastie pre Petersena, väčšina strieborných medailistov z roku 1960 bola teraz vylúčená z amatérskeho národného tímu za to, že podpísala profesionálne zmluvy, a dánsky futbal nemal amatérskych hráčov, ktorí by nadviazali na úspech. Dánsko získalo štvrté miesto zo štyroch účastníkov na Pohári národov Európy v roku 1964.
, po porážke maltského národného futbalového tímu, albánskeho národného futbalového tímu a luxemburského národného futbalového tímu v kvalifikačných zápasoch. Poul Petersen viedol Dánsko 47 zápasov do novembra 1966, vyhral 17 a prehral 22 zápasov.