Gasolova prvá súťaž s seniorským národným basketbalovým tímom Španielska bola turnaj EuroBasket v roku 2001, po tom, čo predtým vyhral majstrovstvá Európy FIBA do 18 rokov v roku 1998 a majstrovstvá sveta FIBA do 19 rokov v roku 1999 s juniorskými tímami Španielska. Gasol bol proti svojej vôli považovaný za lídra tímu a skončil s bronzovou medailou v súťaži. Gasol odvtedy zažíval s španielskym tímom veľa úspechov, vyhral Majstrovstvá sveta FIBA 2006 a turnaje EuroBasket 2009 a 2011, bol zvolený za najcennejšieho hráča v prvých dvoch; tiež získal strieborné medaily na EuroBasket 2003 a 2007 a na EuroBasket 2008.
a olympijských hier 2012. Gasol bol tiež hráčom s najvyšším skóre na Letných olympijských hrách v roku 2004 a vlajkovým nositeľom Španielska na otváracom slávnostnom ceremoniáli Letných olympijských hier v roku 2012, keď nahradil zraneného Rafaela Nadala. V roku 2014 bol Gasol vymenovaný do tímu All-tournament na FIBA Basketball World Cup 2014. Na EuroBasket 2015 bol Gasol menovaný MVP súťaže po úžasných vystúpeniach, v priemere 25,6 bodov a 8,8 skokov za zápas (bol lídrom súťaže v bode za zápas a 4. v skokoch za zápas). Počas knockoutových zápasov súťaže Gasol inšpiroval španielsku stranu, ktorej chýbajú mnohé jej hviezdy ako Ricky Rubio, Juan Carlos Navarro, Álex Abrines a jeho brat Marc Gasol. Gasol získal 40 bodov v semifinále proti Francúzsku, čo bola polovica bodov jeho tímu. 35-ročný hráč bol tiež vyhlásený za lídra súťaže za zablokované výstrely za hru (2,3). Dňa 7. septembra 2017 sa v zápase proti Maďarsku stal Gasol najlepším strelecom všetkých čias FIBA EuroBasket, keď prekonal Tonyho Parkera s 1 033 bodmi. Na EuroBasket získal celkovo 1183 bodov.