La Campionatul Mondial de la Roma din 2009, Pellegrini a bătut din nou recordul mondial la 400 m stil liber cu un timp de 3:59.15, câștigând medalia de aur și devenind astfel prima femeie care a depășit bariera de 4 minute în acest eveniment; a câștigat medalia de aur și la 200 m stil liber și și-a bătut propriul record mondial cu un timp de 1:52.98. La Campionatul European de Curse Scurte din 2009
la Istanbul, ea a doborât recordul mondial la 200 m stil liber cu un timp de 1:51.17. La Campionatul European 2010 de la Budapesta, Pellegrini a câștigat medalia de bronz la 800 m stil liber, în spatele lui Lotte Friis și Ophélie-Cyrielle Etienne, și medalia de aur la 200 m stil liber cu un timp de 1:55.45; în același an, ea a anunțat că va lucra cu fostul antrenor al lui Laure Manadou, Philippe Lucas.