La 13 ianuarie 2006, clubul englez Arsenal a confirmat că clubul a semnat cu Diaby un contract pe termen lung pentru o sumă necunoscută, care mai târziu a fost dezvăluită a fi de 2 milioane de lire sterline. Înainte de a se alătura Arsenalului, jucătorul ar fi refuzat o ofertă de a se alătura rivalilor londonezi ai Arsenalului, Chelsea. După ce s-a alăturat Arsenalului, Diaby a primit tricoul cu numărul 2, care a rămas vacant de la pensionarea lui Lee Dixon.
Aston Villa