După uniunea dinastică cu Portugalia, Albert a devenit primul vicereg al regatului și al imperiului său de peste mări în 1583. În același timp, a fost numit legat papal și mare inchiziție pentru Portugalia. În calitate de vicereg de Portugalia, a luat parte la organizarea Marii Armada din 1588 și a respins un contraatac englez
pe Lisabona în 1589. În 1593, Filip al II-lea l-a chemat din nou la Madrid, unde avea să joace un rol important în guvernarea monarhiei spaniole. Doi ani mai târziu, rebelul Hugh O'Neill, conte de Tyrone și Hugh Roe O'Donnell i-au oferit lui Albert coroana irlandeză în speranța de a obține sprijinul spaniol pentru cauza lor.