Un al doilea batalion a fost ridicat în Perth în august 1804. Batalionul 1 s-a îmbarcat pentru Hanovra în decembrie 1805 și, după ce a servit în Germania, s-a întors în Anglia în februarie 1806. Batalionul s-a îmbarcat în Portugalia în iunie 1808 pentru a servi în Războiul Peninsular. A luat parte la bătălia de la Roliça
în august 1808 și bătălia de la Vimeiro mai târziu în aceeași lună înainte de a lupta sub comanda generalului-locotenent Sir John Moore în bătălia de la Corunna în ianuarie 1809 și apoi a luat parte la evacuarea ulterioară din peninsulă. Regimentul și-a pierdut denumirea teritorială, fiind redenumit Regimentul 91 de Piatră în aprilie 1809. Batalionul 1 a luat apoi parte la dezastruoasa campanie Walcheren în toamna anului 1809.