După ce România nu s-a calificat la Cupa Mondială din 2002, Iordănescu a fost invitat să-l înlocuiască pe Gheorghe Hagi, devenind astfel antrenorul echipei naționale de fotbal pentru a doua oară. Obiectivul său principal a fost de a califica echipa pentru Euro 2004
, dar nu a reușit să facă acest lucru. Spunând că nu există nimeni mai bun decât el și disponibil pentru a prelua echipa națională, Federația Română de Fotbal i-a acordat credit pentru etapa de calificare a Cupei Mondiale din 2006, dar după o performanță slabă împotriva Armeniei, a fost în cele din urmă concediat.