Foi nomeado adestrador da selección nacional danesa en 1962, substituíndo a Arne Sørensen, que levou a Dinamarca á medalla de prata nos Xogos Olímpicos de Verán de 1960. Desafortunadamente para Petersen, a maioría dos medallistas de prata de 1960 foron expulsados do equipo nacional amateur por ter asinado contratos profesionais, e o fútbol danés non tiña xogadores amateurs para seguir o éxito. Conseguiu que Dinamarca ocupase o cuarto lugar de catro participantes na Copa de Nacións Europeas de 1964.
, ao derrotar á selección de fútbol de Malta, a selección de fútbol de Albania e a selección de fútbol de Luxemburgo nos partidos de clasificación. Poul Petersen estivo a cargo de Dinamarca durante 47 partidos ata novembro de 1966, gañando 17 e perdendo 22 partidos.