O cardeal vicario foi elevado a cardeal bispo de Velletri-Segni o 22 de marzo de 1917, e foi un dos cardeais electores noutro conclave, o de 1922.
, resultando na elección do Papa Pío XI. En 1923, intercambiou visitas con Filippo Cremonesi, un comisario real, que foi alcalde de Roma de 1922 a 1926. Entre outros eventos, Pompili serviu como legado papal para a apertura (24 de decembro de 1924) e o peche (24 de decembro de 1925) da porta santa na Basílica de Letrán. O 9 de xullo de 1930 foi nomeado vicedicano do Colexio Cardenalicio, mantendo ese cargo ata a súa morte.