Participar activamente no Concilio Vaticano II (1962-1965), Liénart foi unha das principais voces liberais no concilio e foi membro do seu consello de presidencia. Cando a Cúria Romana, composta predominantemente de prelados conservadores, emitiu unha lista de candidatos para os membros das comisións do consello, Liénart opuxo que nada das cualificacións dos candidatos estivese incluído. Liénart, asistido polos cardeais Bernardus Johannes Alfrink e Giovanni Colombo, entregou unha das mensaxes finais do consello o 8 de decembro de 1965. Tamén foi un dos cardeais electores no cónclave papal de 1963
, que seleccionou o Papa Paulo VI.