次のフレーズを完成させる: 1937年までに,ムーアヘッドはオーソン・ウェルズのマーキュリー・プレーヤーに加わり,ジョセフ・コッテンと共に彼の主要なパフォーマーの一人となった. 1973年2月19日に"ディック・キャベット・ショー"に出演した際,ウェルズ (ウェルズより15年若い) がニューヨークのウォルドルフ・アストリアホテルで7歳の時に偶然出会ったことを明かした. ウェルズの『マーキュリー・シアター・オン・ザ・エア』のラジオ改編で出演し,シリーズ『ザ・シャドウ』でウェルズと並んでマーゴ・レーンとして定期的に出演した. 1939年,ウェルズはマーキュリー劇場をハリウッドに移し,そこでRKOピクチャーズで働き始めた. 彼のラジオ出演者の何人かが彼に加わり,ムーアヘッドは映画デビューを自分のキャラクター,チャールズ・フォスター・ケインの母親として"市民・ケイン" (1941) で,ほとんどの映画批評家によって史上最高の映画の一つと見なされた. ムーアヘッドはウェルズの第二作『The Magnificent Ambersons』 (1942) に登場し,ニューヨーク映画評論家賞と
アカデミー賞にノミネートされた メルキュリーの映画『恐怖への旅』 (1943) にも出演した.