Fue nombrado entrenador del equipo nacional danés en 1962, reemplazando a Arne Sørensen, quien había llevado a Dinamarca a medallas de plata en los Juegos Olímpicos de Verano de 1960. Desafortunadamente para Petersen, la mayoría de los medallistas de plata de 1960 fueron expulsados del equipo nacional solo de aficionados por haber firmado contratos profesionales, y el fútbol danés no tenía jugadores aficionados para seguir el éxito. Logró que Dinamarca ocupara el cuarto lugar de cuatro participantes en la Copa de las Naciones Europeas de 1964.
, habiendo vencido al equipo nacional de fútbol de Malta, al equipo nacional de fútbol de Albania y al equipo nacional de fútbol de Luxemburgo en los partidos de clasificación. Poul Petersen estuvo a cargo de Dinamarca durante 47 partidos hasta noviembre de 1966, ganando 17 y perdiendo 22 partidos.