Darling fue el presidente y uno de los directores de la campaña Better Together, que hizo campaña por un voto "No" en el
El referéndum de 2014 sobre la independencia de Escocia. Estuvo involucrado en el lanzamiento de la campaña en junio de 2012, pronunció un discurso sobre el tema en la conferencia anual de John P Mackintosh en noviembre de 2012, y se dirigió a una reunión marginal en la Conferencia Conservadora Escocesa en junio de 2013. En agosto de 2014, Darling participó en debates televisados con el primer ministro Alex Salmond sobre los pros y los contras de la independencia escocesa.