1962 m. jis buvo paskirtas Danijos nacionalinės komandos treneriu, pakeisdamas Arne Sørenseną, kuris Danijai atnešė sidabro medalius 1960 m. Vasaros olimpinėse žaidynėse. Deja, dauguma 1960 m. sidabro medalių nugalėtojų buvo uždrausti dalyvauti tik mėgėjų nacionalinėje komandoje, nes buvo pasirašę profesionalias sutartis, o Danijos futbolas neturėjo mėgėjų žaidėjų, kurie galėtų tęsti sėkmę. 1964 m. Europos tautų čempionate Danijai pavyko užimti ketvirtą vietą iš keturių dalyvių.
, kvalifikacinėse rungtynėse nugalėjusi Maltos, Albanijos ir Liuksemburgo nacionalines futbolo komandas. Poulas Petersenas vadovavo Danijai 47 rungtynes iki 1966 m. lapkričio, laimėjo 17, pralaimėjo 22.