Papaloukas padėjo Graikijos nacionalinei komandai laimėti EuroBasket titulą 2005 m., taip pat FIBA pasaulio taurės sidabro medalią 2006 m., visada išeidamas iš Graikijos nacionalinės komandos klubo. Jis buvo išrinktas į abiejų turnyrų komandą. Papaloukas dalyvavo dviejuose olimpiniuose turnyruose 2004 ir 2008 metais.
, o Graikija abiejuose konkursuose užėmė geriausią penktąją vietą. 2006 m. jis buvo išrinktas FIBA Europos metų žaidėju.