Priestley baigė antrus studijų metus, kai įstojo į Šakletono ekspediciją "Nimrodas" kaip geologas
(1907-09) į Antarktidą. Ten jis glaudžiai bendradarbiavo su žinomais geologais (sir) Edžvortu Deividu ir Duglase Mausonu, kurie taip pat buvo ekspedicijos nariai. Priestlis surinko mineralų ir lyginių pavyzdžius iš regiono, įskaitant Ross jūros salas, Erebuso kalno šiaurės veidą ir kalnus netoli Ferraro ledynų. 1909 metais jis buvo vienas iš komandos, padariusios maisto ir degalų sandėlius, kad Šakletonas galėtų tapti pirmuoju žmogumi, pasiekusiu Pietų ašį. 1908 metų lapkritį vykusioje ekspedicijoje, nes palapinėje nebuvo vietos, tris dienas per sniego audrą Priestley miegojo lauke savo miegamuoju maišu. Kai pūga ėmė siautėti, jis lėtai nuslydo ledyne ir vos nenukrito nuo jo galo. Grįžęs iš ekspedicijos, jis keturis mėnesius praleido Anglijoje, o paskui grįžo į Sidnėjus, Australiją, kur kartu su Edžvortu Deividu dirbo prie geologinės ataskaitos, kuri galiausiai buvo paskelbta 1914 metais.