Užbaigti šią frazę: 1966 m. Thantas paskelbė, kad neatstosi antros kadencijos, bet jis priėmė pasiūlymą, kai Saugumo Taryba jam užtikrino, kad jis nebus "šlovinamasis sekretorius". 1966 m. gruodžio 2 d. Generalinė Asamblėja, vienbalsiai rekomendavus Saugumo Tarybai, pakartotinai paskyrė Thantą kadencijai, pasibaigiančiai 1971 m. gruodžio 31 d. Antrosios kadencijos metu jis prižiūrėjo dešimčių naujų Azijos ir Afrikos valstybių įstojimą į JT ir buvo griežtas apartheido Pietų Afrikoje oponentas. Jis taip pat įkūrė daugelį Jungtinių Tautų plėtros ir aplinkos agentūrų, fondų ir programų, įskaitant Jungtinių Tautų plėtros programą (JTPP), Jungtinių Tautų universitetą, Jungtinių Tautų prekybos ir plėtros konferenciją, Jungtinių Tautų mokymo ir mokslinių tyrimų institutą (UNITAR) ir Jungtinių Tautų aplinkos programą. Šešių dienų karas tarp arabų šalių ir Izraelio, Prahos pavasaris ir vėlesnė sovietų invazija į Čekoslovakiją,
1971 m. Indo-Pakistano karas, dėl kurio gimė Bangladešas, vyko jo generalinio sekretoriaus kadencijos metu.