2005 m. rugpjūčio mėn. jis grįžo į "Serie A" ir perėjo į "Internazionale" su ketverių metų sutartimi už 16 milijonų eurų. Jis pradėjo savo Inter nuotykius laimėdamas 2005 m. Supercoppa Italiana
prieš "Juventus", įžengęs į 63-ąją minutę, kai "Nerazzurri" laimėjo papildomą laiką, dėka "Verono" nugalėtojo. Vėliau, rugsėjo 13 d., jis debiutavo savo naujosios komandos varžybose, rugsėjo 21 d., kai žaidė 1-0 išvykimo pergalėje prieš "Chievo". Lapkričio 24 d. Čempionų lygos grupės etapo rungtynėse prieš "Petržalką" Samuelis žaidė 11 užsienio žaidėjų rinkinyje, o Luís Figo buvo vienintelis europietis. Savo pirmąjį sezoną "Inter" klube jis sužaidė 42 varžybas visose varžybose, komanda laimėjo čempionatą po to, kai "Juventus" nukrito dėl susimokėtų rungtynių, ir Italijos taurę, nugalėdamas "Roma" 4<unk>2 iš viso, o Samuelis žaidė abiejuose finaluose, taip užbaigdamas nenumatytą vidaus trejopą.