1957 m. Angelillo buvo pasirašytas Italijos klubo Internazionale klubo prezidento tuo metu Angelo Moratti; jis debiutavo "Serie A" klube 1957 m. Rugsėjo 8 d., 0<unk>0 namų lygiosios rungtynėse su "Torino", ir įveikė 16 tikslų savo karjeros metu.
Pirmojo sezono. Nuo 1957 iki 1961 m. su "Nerazzurri" jis sužaidė 127 rungtynes ir įmušė 77 taškus. Serie A jis dalyvavo 113 rungtynėse ir užmušė 68 taškus, taip pat buvo klubo kapitonas.