Popović 2002 m. prisijungė prie vyresniųjų vyrų Kroatijos nacionalinės komandos, o su vyresniosios komandos nariais jis žaidė tokiuose Eurobasket turnyruose: 2003, 2005,
2007, 2009, 2011 m. ir galiausiai 2017 m. Jis taip pat dalyvavo 2008 m. Vasaros olimpinėse žaidynėse ir 2010 m. Pasaulio čempionate.