2012 m. Londone vykusiose vasaros olimpinėse žaidynėse ji vėl pasiekė Amerikos rekordą ir nustatė olimpinį rekordą, pasibaigus 56.25 sekundėms. Per 100 metrų pertraukos finalą ji laimėjo aukso medalį ir užfiksavo naują pasaulio rekordą - 55,98 sekundės. Vollmer taip pat varžėsi
4×200 metrų laisvosios stiliaus švaistė. Antrąją etapą ji baigė 1:56.02, o JAV komanda nugalėjo auksą 7:42.92. Paskutinėje varžybose, 4×100 metrų medley štafete, Vollmer laimėjo dar vieną auksą su Missy Franklin, Rebecca Soni ir Allison Schmitt. Volmeris, plaukdamas su vėžliu, suskirstė laiką 55.48, o JAV komanda užfiksavo naują pasaulio rekordą - 3:52.05, gerinant ankstesnį Kinijos 2009 m. 3:52.19 rekordą.