2009 m. Pasaulio čempionate Romoje Pellegrini vėl sulaužė pasaulio rekordą 400 m laisvosios stiliaus lenktynėse su laiku 3:59.15, laimėdama aukso medalį ir taip tapusi pirmąja plaukiojančia moterimi, peržengusia 4 minučių barjerą. Ji taip pat laimėjo aukso medalį 200 m laisvosios stiliaus lenktynėse ir sulaužė savo pasaulio rekordą su laiku 1:52.98. Į
2009 m. Stambule vykusiuose Europos šokių lenktynių varžybose 200 m laisvosios stiliaus lenktynėse ji sulaužė pasaulio rekordą ir pasiekė 1:51,17 sekundės. 2010 m. Europos čempionate Budapešte Pellegrini laimėjo bronzinį medalį 800 m laisvosios stiliaus lenktynėse, už Lotte Friis ir Ophélie-Cyrielle Etienne, ir auksinį medalį 200 m laisvosios stiliaus lenktynėse su laiku 1:55.45; tais pačiais metais ji paskelbė, kad dirbs su buvusiu Laure Manadou treneriu Philippe Lucas.