2009 m. Pasaulio čempionate Romoje Pellegrini vėl sulaužė pasaulio rekordą 400 m laisvosios stiliaus lenktynėse su laiku 3:59.15, laimėdama aukso medalį ir tapusi pirmąja moterų plaukiojančia moterimi, peržengusia 4 minučių barjerą. Ji taip pat laimėjo aukso medalį 200 m laisvosios stiliaus lenktynėse ir sulaužė savo pasaulio rekordą su laiku 1:52.98. 2009 m. Europos čempionate trumpame traukinyje
Stambule ji sulaužė pasaulio rekordą 200 metrų laisvosios stiliaus lenktynėse su laiku 1:51.17. 2010 m. Europos čempionate Budapešte Pellegrini laimėjo bronzinį medalį 800 m laisvosios stiliaus lenktynėse, už Lotte Friis ir Ophélie-Cyrielle Etienne, ir auksinį medalį 200 m laisvosios stiliaus lenktynėse su laiku 1:55.45; tais pačiais metais ji paskelbė, kad dirbs su buvusiu Laure Manadou treneriu Philippe Lucas.