1803 m. Nansouty buvo paaukštintas į aukščiausią karinį generolo laipsnį. Jis buvo pašauktas vadovauti 1 sunkiosios kavalerijos divizijai naujai sukurtame imperatoriaus Napoleono I Grande Armée. Šiai divizijai vadovavęs nuo 1804 iki 1809 m. Nansouty dalyvavo kai kuriuose svarbiausiuose Trečios,
Ketvirtosios ir penktosios koalicijos, vadovaujančios kavalerijos veiksmams Austerlico, Friedlando, Ekmuilo, Asperno-Esslingo ir Wagramo mūšiuose. 1812 m. kampanijos Rusijoje metu Nansouty vadovavo I kavalerijos korpusui, kurį jis vadovavo tokiose mūšiose kaip Ostrovno ir Borodino, kur jis buvo sunkiai sužeistas. Kitąmet jis vadovavo Imperatoriškosios gvardijos kavalerijai, kurią vadovavo Dresdeno, Leipcigo ir Hanau, kur jis vėl buvo sužeistas. 1814 m. jis vadovavo savo vyrams keliose rungtynėse, įskaitant La Rothière, Montmirail, Vauchamps ir Craonne, kol tais metais neteko jėgos dėl žaizdų.