2014 m. liepos 22 d. Vrsaljko pasirašė sutartį su "Sassuolo" už 3,5 mln. eurų ir 2 mln. eurų premijas. Jis tapo pagrindine "Sassuolo" gynybos dalimi vadovo Eusebio Di Francesco vadovaujant ir galiausiai padėjo komandai pasiekti savo pirmąją Europos lygos kvalifikaciją po to, kai baigė šeštą vietą Serie A.
Juventus Coppa Italia pergalė prieš Milaną, nes Milanas būtų nuvykęs į Europą, jei būtų laimėjęs finalą.