Skribu daŭrigon por ĉi tiu paragrafo - La 4an de septembro 2020, post kiam lia prunto finiĝis kun Montpellier, Rulli konsentis pri kvarjara interkonsento kun Villarreal. En lia unua sezono, manaĝero Unai Emery preferis ludi Sergio Asenjo en celo en la ligo
, kaj Rulli en la Eŭropa Ligo. Li faris sian ligo-debuton por la klubo la 21an de aprilo en malvenko 2-1 ĉe Deportivo Alavés, estinte elektita por prepari por la eŭropa duonfinalo kontraŭ Arsenal.