En 2000, Jolie aperis en sia unua somera filmo, Gone in 60 Seconds, kiu iĝis ŝia plej alt-atinganta filmo ĝis nun, gajnante 7.23 milionojn da dolaroj internacie. Ŝi ludis la ĉefan rolon en tio, kio estis esperita esti reveno por ŝi, sed la filmo anstataŭe markis la finan sukceson de Jolie en Holivudo. Ŝi gajnis sian trian Premio Oran Globon, sian duan Premion de la Ekranaktoroj, kaj Akademian Premion por Plejbonaj Flankaj Aktorinoj. Por Variety, Emanuel Levy notis, "Jolie estas la flama, senrespondeca knabino, kiu montriĝas multe pli instrumenta ol la kuracistoj en la rehabilitado de Susanna". En 2000, Jolie aperis en sia unua somera filmo, Gone in 60 Seconds, kiu iĝis ŝia plej alt-atinganta filmo ĝis nun, gajnante 7.232 milionojn da dolaroj internacie. Ŝi ludis la ĉefan rolon en tio, kio anstataŭe markis la finan sukceson de Jolie en Holivudo.
Premio Ora Globo, ŝia dua Screen Actors Guild Award, kaj Akademia Premio por Best Supporting Actress.