Priestley finis sian duan jaron de studado kiam li aliĝis kiel geologo al la ekspedicio "Nimrod" de Shackleton
(1907-09) al Antarkto. Tie li laboris proksime kun famaj geologoj Edgeworth David kaj Douglas Mawson, ankaŭ membroj de la ekspedicio. Priestley kolektis mineralojn kaj likenojn de la regiono inkluzive de insuloj en la Maro Ross, la norda flanko de la vulkano Erebus, kaj montoj proksime de la Ferrar Glaĉero. Li estis parto de la antaŭa teamo, kiu metis la manĝaĵojn kaj fuelajn deponejojn por la preskaŭ sukcesa provo de Shackleton esti la unua, kiu atingis la sudan poluson en 1909. En ekspedicio de novembro 1908, pro manko de loko en tendo, Priestley pasigis tri tagojn de neĝoŝtormo dormante ekstere en sia dormosako. Dum la neĝo furiozis, li malrapide glitis malsupren laŭ la glaĉero kaj preskaŭ falis de ĝia fino al sia morto. Reveninte de la ekspedicio, li pasigis kvar monatojn en Anglio antaŭ reveni al Sidnejo, Aŭstralio, por labori kun Edgeworth David pri la geologia raporto, poste publikigita en 1914.