Rampungake ukara ing ngisor iki: Thant ngumumake ing taun 1966 manawa dheweke ora bakal maju kanggo jabatan kaping pindho, nanging dheweke nampa draf nalika Dewan Keamanan njamin yen dheweke ora bakal dadi "kantor sing mulya". Ing tanggal 2 Desember 1966, Majelis Umum milih maneh Thant kanggo periode sing rampung tanggal 31 Desember 1971, kanthi rekomendasi Dewan Keamanan. Sajrone masa jabatan kaping pindho, dheweke ngawasi mlebu ing PBB saka puluhan negara Asia lan Afrika anyar, lan dadi penentang apartheid ing Afrika Selatan. Panjenenganipun ugi madegaken kathah agensi, dana lan program pembangunan lan lingkungan PBB, kalebet Program Pembangunan PBB (UNDP), Universitas PBB, Konferensi Perdagangan lan Pembangunan PBB, Institut Pelatihan lan Riset PBB (UNITAR), lan Program Lingkungan PBB. Perang Enem Dina antarane negara-negara Arab lan Israel, Spring Prague lan invasi Soviet sabanjure ing Cekoslowakia, lan
Perang Indo-Pakistan taun 1971 sing nyebabake kelairan Bangladesh kabeh kedadeyan nalika njabat dadi sekretaris jenderal.