Tulis terus kanggo paragraf iki - Ing taun 1937, Moorehead gabung karo Mercury Players Orson Welles, minangka salah sawijining pemain utama bebarengan karo Joseph Cotten. (Ing penampilan ing "The Dick Cavett Show" tanggal 19 Februari 1973, dheweke ngandhakake yen, ing taun 1922, dheweke kanthi kebetulan ketemu karo Welles (umur 15 taun luwih enom) nalika umure mung pitung taun ing Hotel Waldorf-Astoria ing New York City.) Dheweke tampil ing adaptasi radio "The Mercury Theatre on the Air", lan duwe peran reguler ing sisih Welles ing serial "The Shadow" minangka Margo Lane. Ing taun 1939, Welles mindhah Mercury Theatre menyang Hollywood, ing kana dheweke wiwit kerja ing RKO Pictures. Sawetara pemain radio gabung karo dheweke, lan Moorehead nggawe debut film minangka ibune karakter dhewe, Charles Foster Kane, ing "Citizen Kane" (1941), sing dianggep dening para kritikus film minangka salah sawijining film paling apik sing wis digawe. Moorehead tampil ing film kaloro Welles, "The Magnificent Ambersons" (1942), lan nampa Penghargaan Kritikus Film New York lan nominasi Academy Award
kanggo kinerja dheweke. Dheweke uga tampil ing "Journey Into Fear" (1943), produksi film Mercury.