Dembélé Vernonban született, karrierjét a Rennesben kezdte, majd 2016-ban csatlakozott a Dortmundhoz. A DFB-Pokal nyertese volt a "die Borussen" csapatával a 2016/17-es szezonban.
végleges. Egy évvel később átment a Barcelonába 105 millió euró kezdeti díjért, és ekkor lett a második legdrágább labdarúgó, Paul Pogba honfitársa mellett. Dembélé ezután megnyerte a La Liga és a Copa del Rey dupláját a sérülésekkel sújtott első szezonban Spanyolországban.