Jair 1962 novemberében az olasz Internazionale-ba költözött, és két szezonban (1962-1967 és 1968-1972) összesen 260 mérkőzést játszott a milánói klubban. Különösen fontos tagja volt Helenio Herrera "Grande Inter" csapatának a jobb szárnyon, és négy Serie A címet nyert (melyből kettőt egymás után nyertek), és két Európa-kupa 1964-ben és 1965-ben, valamint egymás után Intercontinental Kupát is nyert.
1964-ben és 1965-ben, a klubban töltött ideje alatt.