Jolie és testvére 1976-ban elváltak, és az anyjukkal éltek, aki a színészi törekvéseit elhagyta, hogy a gyermekeinek nevelésére összpontosítson. Anyja katolikus nevelést adott neki, de nem követelte el, hogy templomba menjen. Gyerekként gyakran nézett filmeket az anyjával, és ez volt az, nem pedig az apja sikeres karrierje, ami inspirálta őt a színészi érdeklődésre, bár öt évesen volt egy kis szerepe Voight Lookin' to Get Out (1982) című filmjében. Amikor Jolie hat éves volt, Bertrand és a házában élő társa, a filmkészítő Bill Day, a családot Palisadesbe költöztették, New Yorkba; öt évvel később visszatértek Los Angelesbe. Jolie aztán úgy döntött, hogy színész akar lenni, és beiratkozott a Lee Strasberg Színházi Intézetbe, ahol két évig képzett, és számos színpadi produkcióban szerepelt.
Lee Strasberg Színházi Intézet