1962-ben kinevezték a dán nemzeti csapat menedzserévé, Arne Sørensen helyébe, aki Dániát az 1960-as nyári olimpiai játékokon ezüstérmet szerzett. Petersen szerencsétlenségére az 1960-as ezüstérmesek többségét kizárták az amatőr nemzeti csapatból, mert hivatásos szerződéseket írtak alá, és a dán labdarúgás nem volt amatőr játékosokkal, akik követik a sikert. Dániának sikerült a negyedik helyet elérnie a négy résztvevő közül az 1964-es Európa Nemzetek Kupáján.
, miután legyőzte a máltai labdarúgó-csapatot, az albán labdarúgó-csapatot és a luxemburgi labdarúgó-csapatot a kvalifikációs mérkőzéseken. Poul Petersen 1966 novemberéig 47 mérkőzést vezetett Dániában, 17 győzelmet és 22 vereséget.