Cárcano-t újra megválasztották a Kongresszusba 1910-ben. 1912-ben Córdoba tartomány Alkotmánygyűlésének elnöke volt, majd 1913-ban rövid ideig San Juan tartomány szövetségi fogadójának. Ezt követően Córdoba kormányzójává választották, és május 17-én vette át hivatalát. Kormánya, amely 1916-ig tartott, előmozdította a mezőgazdasági gépesítést és javította a tartományi közúti hálózatot. Tovább folytatta az írást, többek között "La misión Mitre en el Brasil" (1913), "De
Caseros al 11 de Septiembre" (1919), "Del sitio de Buenos Aires al Campo de Cepeda" (1921) és "Juan Facundo Quiroga", amelyért 1931-ben nemzeti irodalmi díjat nyert. Cárcano 1921 és 1924 között a Buenos Aires Egyetem Agronómiai és Állatgyógyászati Iskola dékánjaként tért vissza, és kétszer is szolgált a Nemzeti Történeti Akadémia elnökeként.