A 2009. évi római világbajnokságon Pellegrini újra megdöntötte a világrekordot a szabad stílusú 400 méterben 3:59.15-es idővel, aranyérmet nyert, és ezzel az első női úszó lett, aki megtörte a 4 perces korlátot az eseményen; aranyérmet nyert a 200 méter szabad stílusban is, és megdöntötte a saját világrekordját 1:52.98 idővel. A
2009-ben az Isztambulban megrendezett Európa-bajnokságon megdöntötte a világrekordot a 200 méteres szabad stílusban 1:51,17-es idővel. A 2010-es budapesti Európa-bajnokságon Pellegrini bronzérmet nyert a 800 méter szabad stílusban, Lotte Friis és Ophélie-Cyrielle Etienne mögött, és aranyérmet a 200 méter szabad stílusban 1:55.45 idővel; ugyanabban az évben bejelentette, hogy Laure Manadou korábbi edzőjével, Philippe Lucas-al fog dolgozni.